宋梓菡，崔 嵩*，付 强，高青峰，李昆阳，高 尚，赵延超，贾朝阳

（1.东北农业大学 水利与土木工程学院国际持久性有毒物质联合研究中心，哈尔滨 150030； 2.哈尔滨市水务科学研究院，哈尔滨 150090）

0 引 言

城市河流是城市水资源与水环境的具体表征和生态平衡的重要依托，是城市生态文明与生态环境建设的重要组成部分。随着城市化和工业化进程的不断加快、人口的逐渐增多以及农业生产资料的大量使用，城市环境治理的主体行为缺失和权责不明确已使城市河流的污染日益严重[1-4]。因此，促使城市黑臭水体的治理、河长制的建立和实施成为维系新时期河流健康生命与可持续发展的重要任务。

污染来源的识别与确定可为河流的污染治理及控源减排工作提供基本依据[5-7]。通常，在城市河流污染相关问题的研究中，污染物入河量估算是一项必要的基础性工作，不仅可以识别研究区域水体污染的主要来源，还可以明确排放源的主要类型和污染特征。Lee 等[8]对韩国Mankyeong 河流域生化需氧量（BOD）、TN 和TP 污染负荷量进行研究，结果表明BOD 的污染主要与人口密度和人为污水排放有关，TN 和TP则主要来自畜禽养殖；Toshisuke 等[9]估算了日本Tedori 河流域农田的氮污染负荷潜力，为261 t/a；Štambuk-Giljanović[10]估算了克罗地亚Jadro 河流域TN 和正磷酸盐（PO4-P）的年负荷量，范围分别为10～33 t 和0.3～11.5 t；胥学鹏等[11]估算了2004—2008年辽河流域浑河段COD 和氨氮（NH4+-N）的入河总量，分别为71.78 和10.11 万t，沈阳段入河量明显高于抚顺段；张倩等[12]通过划分控制单元，并使用污染源普查数据和土地利用数据，估算了辽河营口段COD、NH4+-N、TN 和TP 的入河量，分别为56 426.71、2 620.46、4 801.24 和344.15 t/a；谢毅文等[13]和黄晓敏等[14]分别对东莞市和桂林市污染物入河量进行了估算。尽管国内外学者针对污染物入河量估算及污染来源组成特征识别进行了大量研究，但城市河流非点源污染通常因其随机性、广泛性、滞后性、模糊性、潜伏性和隐蔽性等复杂特征而易被忽视[15-18]。

哈尔滨市是我国东北地区重要的工业城市和国家商品粮生产基地，同时也是松花江沿岸的重要城市，其辖区内河流的污染程度与松花江的水质密切相关。已有研究表明哈尔滨主城区河流污染较为严重，约76.0%监测断面水质类别为V类以上[19]。因此，本研究根据哈尔滨市主城区河流流经区域的综合特征，考虑点源污染和非点源污染，初步估算主要污染物COD、TN 和TP 的排放量和入河量，揭示不同类型河流污染物入河量的空间分布特征，量化不同污染源的贡献率，对污染物来源特征进行分析；同时，通过对入河量估算的不确定性分析和计算参数的敏感性分析，揭示影响河流污染的主控环境因子，从而对污染物入河量进行调控和优化，这对城市水生态环境保护与治理及水资源的合理利用具有重要的科学价值和实践意义。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况与控制单元划分

哈尔滨市地处东经 125°42′—130°10′，北纬44°04′—46°40′，其辖区内马家沟、何家沟、运粮河和发生渠是松花江一级入江支流。马家沟和何家沟是城镇河流，主要流经城区和工业区，部分流经农业区；运粮河属城郊河流，流经农村生活区和农业区；发生渠是人工渠道，主要流经城市开发区，以上河流流经区域的产业构成具有多元性特征，是城市水环境系统的典型表征。本研究设定以河流为中心线，向两岸方向各延伸1 km 的区域为污染物核算的有效区域，并根据河流的地理位置、水文特征以及区域内经济发展等综合情况划分控制单元。哈尔滨市主城区河流控制单元分布如图1 所示，其水文特征及控制单元功能区分布情况见表1[19]。

1.2 数据获取及来源

污染物入河量的估算需要考虑控制单元内点源污染和非点源污染[2,20-23]。本研究中，点源污染包括集中式排污和独立工业排污；非点源污染包括农村生活污染、畜禽养殖污染以及农田面源污染。污染源调查内容主要包括河道集中式排污口和工厂排污口的污水年排放量和污染物的年平均质量浓度，控制单元内畜禽养殖方式和规模、村镇人口数量以及耕地面积。数据以《第一次全国污染源普查公报》和《哈尔滨统计年鉴2018》为基础，并通过实地调研、问卷调查、文献查阅以及GIS 技术等方式进行补充。哈尔滨市主城区河流各控制单元内污源分布情况见表2。

图1 哈尔滨市主城区河流控制单元分布情况 Fig.1 Distribution of river control unit in the main urban area of Harbin

表1 哈尔滨市主城区河流水文特征及控制单元功能区分布情况[19] Table 1 Hydrological characteristics and function area distribution of river control unit in the main urban area of Harbin[19]

COD、TN 和TP 的监测数据来源于课题组前期研究成果[19]，本研究使用各控制单元污染物质量浓度的5%修正均值代表该控制单元内质量浓度，以减少极端值对评价河流污染程度的影响。哈尔滨市主城区河流控制单元内COD、TN 和TP 的质量浓度见图2。

表2 哈尔滨市主城区河流各控制单元污染源分布情况 Table 2 Distribution of pollution sources of river control unit in the main urban area of Harbin

图2 哈尔滨市主城区河流控制单元内COD、TN 和TP 质量浓度[19] Fig.2 COD, TN and TP mass concentration of river control unit in the main urban area of Harbin[19]

1.3 污染物排放量估算方法

本研究以《全国水环境容量核定技术指南》为指导，结合2017 年河流各控制单元内点源污染和非点源污染情况，对COD、TN 和TP 年排放量进行估算。

点源污染包含集中式排污和独立工业排污，其污染物排放量以年通量计，计算式为： 式中：W污为排污口污染物年排放量（t/a）；C 为排污口污染物的年平均质量浓度（g/t）；Q 为污水年排放量（t/a）。对于无数据的集中式排污口和工厂排污口，可根据工厂产值、污水综合排放标准和相关文献采用类比法进行估算。

本研究采用源强系数法[24-25]对非点源污染物排放量进行估算，农村生活污染物排放量计算式为：

式中：W生为农村生活污染物年排放量（t/a）；N农为控制单元内村镇人口数（人）；α1为农村生活排污系数（g/（人·日）），COD、TN 和TP 的农村生活排污系数分别约为40、7 和1 g/（人·日）。

畜禽养殖污染物排放量须将畜禽折算成生猪计算，计算式为：

式中：W畜为畜禽养殖污染物年排放量（t/a）；N畜为控制单元内生猪数量（头）；α2为畜禽排污系数（g/（头·日））。散养模式下，COD、TN 和TP 的畜禽排污系数分别约为50、15 和0.25 g/（头·日）；规模化畜禽养殖场按照《畜禽养殖业污染物排放标准》计算，COD、TN 和TP 的畜禽排污系数分别约为17.9、5.4和0.1 g/（头·日）。

农田面源污染主要核算污染物农田地表径流量，计算式为：

式中：W田为农田污染物年排放量（t/a）；M田为控制单元内农田面积（hm2）；α3为农田排污系数（kg/（年·hm2））。结合哈尔滨市主城区河流控制单元的农田总面积、坡度、土壤类型、年降雨量以及化肥和农药的施用量，COD、TN 和TP 的农田排污系数分别选取180、111 和18 kg/（年·hm2）。

1.4 污染物入河量估算方法

点源污染物直接排入河流中，但非点源污染所产生的污染物不是全部排入河流，从排放到入河的过程中，受降雨量、降雨强度和土地利用类型等自然因素和迁移过程中污染物自身降解的影响，最终只有部分污染物排入河流[26-27]。因此，本研究使用入河系数来估算污染物的入河量[28-30]。

污染物入河量计算式为：

式中：W 为污染物年入河量（t/a）；i 为污染源种类；Wi为各污染源污染物排放量（t/a）；βi为各污染源入河系数。

不同流域污染物入河量的研究会结合研究区域综合情况选择相应的入河系数，也有研究对入河系数的取值进行了讨论[13,31-32]。本研究根据哈尔滨市主城区地形、地貌特征和水文条件等自然因素以及排放量估算方法的选择，设计了主要污染源的入河系数，国内不同流域及哈尔滨市主城区河流污染物入河系数选取情况见表3。

表3 不同流域及哈尔滨市主城区河流污染物入河系数[13,31,32] Table 3 River load ratio in different river basins and main urban areas of Harbin[13,31,32]

1.5 数据分析

本研究采用SPSS 20.0 统计软件进行数据处理与分析，通过Pearson 相关性分析探寻污染物入河量和质量浓度之间的相关性；使用独立样本t 检验揭示不同河流和不同控制单元间污染物入河量的差异性。同时，采用Oracle Crystal Ball 软件进行Monte Carlo 模拟，对入河量估算进行不确定性分析和参数敏感性分析。本文所有图表均采用Excel 软件进行绘制。

2 结果和分析

2.1 污染物排放量估算

根据式（1）—式（4），哈尔滨市主城区河流控制单元内COD、TN 和TP 年排放总量分别为5 857.96、2 479.62 和340.96 t，点源污染年排放量分别是2.51、2.15 和0.15 t，其空间分布具有随机性，总体呈现为集中排污大于独立工业排污；非点源污染年排放量分别为5 855.45、2 477.47和340.81 t，与点源污染相比，其排放量较大，主要来源于农田面源污染，其年排放量分别是2 982.45、1 836.61 和295.67 t。本研究以污染物COD 为例对哈尔滨市主城区河流点源污染和非点源污染年排放量进行分析，见图3。

如图3 所示，何家沟区域点源污染排放量最大，COD 排放量约占研究区域点源排放总量的46.06%，其次是马家沟区域，约占32.11%。本研究中，点源污染主要集中在何家沟和马家沟区域，这可能是由于以上河流属城镇河流，控制单元内中小型工厂相对较多，工厂废水直接或间接排入工业排污口；同时，大量城市生活废水经集中处理后排入市政排污口或无组织排污口，从而造成点源污染。

如图3 所示，运粮河区域非点源污染物排放量最大，其COD 排放量约占研究区域非点源排放总量的43.84%，其次是发生渠区域，约占19.01%。本研究中，非点源污染主要集中在运粮河区域，这可能是由于运粮河属城郊河流且河道较长，控制单元内村镇较多，且农村污水集中处理设施较落后，农村生活污水和畜禽养殖产生的大量固、液体废弃物肆意排放易造成污染；同时，其耕地面积较大，农业生产时化肥、农药的过量施用会排放大量污染物，从而造成非点源污染。

图3 控制单元点源污染和非点源污染COD 年排放量 Fig.3 COD annual emissions of point source pollution and non-point source pollution in control unit

2.2 污染物入河量估算与污染特征分析

本研究基于污染物年排放量和入河系数（式（5）），初步估算污染物入河量，哈尔滨市主城区河流COD、TN 和TP 年入河总量为2 331.97、624.00 和64.50 t，COD 点源污染和非点源污染年入河量见图4。如图4所示，在马家沟区域，控制单元C 的COD 年入河量为186.29 t，其对马家沟的贡献率为29.78%，显著高于其他控制单元（p<0.05）；入河量总体呈现为上中游（农村和城郊地区）>下游（城区）。在何家沟区域，控制单元A、B 和C 的COD 年入河量为383.38 t，其对何家沟的贡献率为88.80%，显著高于其他控制单元（p<0.05）；入河量呈现为上中游（城郊和农村地区）>下游（城区）。在运粮河区域，控制单元C 和D的COD 年入河量为559.51 t，其对运粮河的贡献率为58.69%，显著高于其他控制单元（p<0.05）；入河量呈现为中游（城郊地区）>上下游（农村地区）。发生渠各控制单元内污染物入河量较均匀。

本研究对哈尔滨市主城区河流各控制单元单位水体COD、TN 和TP 的年入河量与平均质量浓度[19]进行Pearson 相关性分析，如图5 所示，其相关系数分别为R=0.870（p<0.01），R=0.701（p<0.01）和R=0.832 （p<0.01），呈显著相关。结果表明，本研究中污染物入河量估算方法适用于该地区，且可在一定范围内预测河流污染物质量浓度。

图4 控制单元点源污染和非点源污染COD 年入河量 Fig.4 COD annual river pollution load of point source pollution and non-point source pollution in control unit

图5 哈尔滨市主城区河流单位水体污染物年入河量与平均质量浓度关系图 Fig.5 The relationship between the river pollution load of unit water and the average mass concentration in the main urban area of Harbin

哈尔滨市主城区河流各污染源COD、TN 和TP入河量贡献率如图6 所示，农村生活源和农田面源是研究区域河流污染物的主要来源，其贡献率分别约为49%和31%。

图6 哈尔滨市主城区河流各污染源 COD、TN 和TP 入河量贡献率 Fig.6 Contribution rate of COD, TN and TP of river pollution load from pollution sources in the main urban area of Harbin

由图4 和图6 可知，农村生活源对马家沟和何家沟的污染物入河总量的贡献率最大，其次是农田面源。马家沟控制单元C 的污染物主要由农村生活源产生，这与该地区位于城郊地区，且村镇人口较密集、生活污水产生量大和污水处理设施相对不完善密切相关，而农田面源和畜禽养殖所产生的污染贡献率相对较低；控制单元A 虽位于农业区，但农村人口数量较少且密度较低，由农村生活源所产生污染贡献率相对最低，而农田面源所产生的污染贡献率相对较高，主要是由于该地区耕地较多；何家沟控制单元A 和B 的污染物主要由农村生活源产生，主要是由于该控制单元位于城乡交界处，村镇人口密集，会产生大量生活污水；控制单元C 的污染物主要来自农田面源。何家沟点源污染严重，集中排污和独立工厂排污分布在河流全部控制单元，控制单元D 点源污染最为严重。

由图4 和图6 可知，畜禽养殖和农田面源对运粮河污染物入河总量贡献率较大，与城镇河流（马家沟和何家沟) 的污染物来源组成存在明显差异，马家沟和何家沟污染物入河量主要来源于农村生活源，而运粮河污染物主要来源于农业生产生活，控制单元C 和D 畜禽养殖污染最为严重；农田面源污染较为均匀，主要是由于运粮河控制单元内多为村屯，人口较少，分布松散；运粮河集中式排污和独立工厂排污集中在控制单元C、D、E 内，多属于无组织排污和小作坊排污，年排放量较小，但污染物浓度相对较大。

由图4 和图6 可知，农村生活源和农田面源对发生渠污染物入河总量的贡献率较大。发生渠属人工渠道，流经城市开发新区，人口相对较少，污染物入河量较少。

表4 哈尔滨市主城区河流污染物入河量估算范围 Table 4 Estimation range of river pollution load in the main urban area of Harbin

2.3 不确定性分析与敏感性分析

污染物入河量估算结果的不确定性源于源强系数法中的计算参数（农村生活排污系数、畜禽排污系数和农田排污系数）以及污染物入河系数。而本研究在估算污染物入河量的过程中，参数均引用《全国水环境容量核定技术指南》以及国内外文献中的推荐值，但不同研究区域和学者所提供的参数存在差异，主要是排放源测试结果与地区位置、实验及检测条件等多种因素有关，而选取的参数不同将直接影响入河量的计算结果。

本研究选用Monte Carlo 模拟方法量化不确定性，根据《全国水环境容量核定技术指南》和表3 分别确定源强系数法参数和入河系数的不确定度，基于参数的概率密度分布，Monte Carlo 模拟运行100 000 次，以95%置信区间计算不确定性的范围，并对计算参数敏感性进行分析。哈尔滨市主城区河流COD、TN 和TP 年入河量估算范围如表4 所示，计算参数敏感度如图7 所示，哈尔滨市主城区不同类型河流影响污染物入河量的主控环境因子存在差异，城镇河流（马家沟和何家沟）主要受农村生活污染，COD 和TN 入河量主要受农村生活污染入河系数影响；TP 入河量受农田排污系数影响较大。城郊河流运粮河主要受农田面源和畜禽养殖源污染，COD 入河量受农田面源污染入河系数和畜禽排污系数影响较大；TN 和TP 入河量受农田排污系数影响较大。发生渠主要受农田面源和农村生活源污染，COD 入河量主要受农田面源污染入河系数影响；TN 入河量受农村生活污染入河系数影响较大；而TP 入河量受农田排污系数影响较大。

图7 哈尔滨市主城区河流污染物入河量估算各计算参数敏感度 Fig.7 Sensitivity of calculation parameters for estimation of river pollution load in the main urban area of Harbin

3 讨 论

哈尔滨市主城区河流主要污染物COD、TN 和TP 的入河量初步估算结果与谢毅文等[13]和黄晓敏等[14]研究的工业城市有所不同，点源污染的污染物贡献率较小，污染物主要来源农业生产生活（农村生活污染和农田面源污染）。近年来，哈尔滨市相关部门对黑臭水体治理的重视以及河长制的建立与实施是导致这一结果的主要驱动因素。然而，非点源污染因其随机性、广泛性、模糊性和隐蔽性等复杂特征增加了管控难度[15-18]，成为河流污染物的主要来源。城郊地区和农村地区对污染物入河量贡献率较大，这是由于该地区村镇人口密集、污水处理设施落后，生活污水随意排放，并通过地表径流进入河流；同时，农业生产施用大量的农药、化肥及杀虫剂，以及畜禽养殖污染物排放[33]，也是导致河流污染加剧的主要原因。本研究对污染物入河量与监测浓度进行了Pearson 相关性分析，结果呈显著相关。因此，根据污染入河量的估算可对河流污染物的浓度进行预测，但入河量估算可能会受到污染源调查、基础数据获取和入河系数等因素的影响。因此，研究还对污染物入河量的估算进行了不确定性分析和计算参数敏感性分析，揭示影响污染物入河量估算的主控环境因子，不同类型河流由于污染物主要来源不同，其影响估算确定性的主控环境因子存在差异，可根据主控环境因子进行污染物入河量估算的调控与优化，以降低估算的不确定性。同时，相关政府部门也可根据污染物入河量的环境主控因子设计河流治理控源减排方案。

4 结 论

1）松花江哈尔滨市主城区段4 条一级支流（马家沟、何家沟、运粮河和发生渠）的主要污染物（COD、TN 和TP）入河量与实际监测质量浓度均呈显著相关（p<0.01）。可通过入河量的估算对河流水体中COD、TN 和TP 的质量浓度进行预测，预测公式分别 为： y=80.627x+18.291 、 y=41.824x+3.172 和y=44.465x+0.059。

2）城郊地区是哈尔滨市主城区河流污染物入河量贡献率最大的地区，污染物主要来自农村生活源和农田面源。城市河流的相关研究中非点源污染不容忽视，河流污染治理的工作重点应主要集中于农村生活及生产的控源减排。