董梦悦, 徐卫卫, 赵静, 底兰波, 张秀玲

制备方法对Ru/-Al2O3与等离子体共活化CO2甲烷化反应的影响

董梦悦, 徐卫卫, 赵静, 底兰波, 张秀玲

(大连大学 物理科学与技术学院, 大连 116622)

等离子体与催化材料协同作用CO2甲烷化反应为CO2再利用提供了可能, 但催化材料的制备方法对其结构和性能有重要影响。本研究以等体积浸渍法制备的Ru/-Al2O3为催化材料前驱体, 分别采取H2大气压冷等离子体还原和H2热还原方法制备Ru/-Al2O3-P和Ru/-Al2O3-T催化材料。考察两种方法制备Ru/-Al2O3催化材料与大气压冷等离子体共同作用下CO2甲烷化反应中的催化活性, 并采用不同测试方法研究制备方法对Ru/-Al2O3结构的影响, 分析影响Ru/-Al2O3催化活性的结构因素, 进而探究了Ru/-Al2O3-P和Ru/-Al2O3-T催化材料的制备机理。研究结果表明: 载体-Al2O3与大气压等离子体共同作用下CO2转化率为24.8%, 主要产物是CO; Ru/-Al2O3与大气压等离子体共同作用下的主要产物是甲烷。Ru/-Al2O3-T和Ru/-Al2O3-P催化材料的CO2转化率分别为66.9%和77.3%。Ru/-Al2O3-P较高的催化活性源于其表面Ru还原程度高、Ru/Al原子比高以及Ru单质在载体-Al2O3上分散性较好且粒径较小, 说明采用大气压H2冷等离子体技术可制备高活性的负载型金属催化材料。

Ru/-Al2O3; 等离子体还原; 热还原; CO2甲烷化

CO2是主要的温室气体, 也是重要的碳资源。CO2化学利用途径广泛, 如直接分解为C和O2; CO2与H2O反应合成醇和醚; CO2与H2的甲烷化反应 等[1-2]。由于CO2的高化学稳定性, 热催化条件下CO2转化反应难以在低温下进行。大气压冷等离子体中有大量的活性物种如高能电子、离子、激发态分子等可有效地活化CO2, 为CO2在低温和大气压下转化提供了一种有竞争力的解决方案[3-6]。……