杨先逸 车慧正 陈权亮 梁苑新

1)(成都信息工程大学大气科学学院, 高原大气与环境四川省重点实验室， 成都 610225)2)(中国气象科学研究院灾害天气国家重点实验室， 中国气象局大气化学重点开放实验室， 北京 100081)

引 言

大气气溶胶可以通过散射和吸收太阳辐射，影响地球的辐射收支，进而对气候变化产生影响[1]。此外气溶胶粒子还可以作为云凝结核或冰核，不仅对云形成产生重要影响，也可以通过改变云结构和光学特性进而影响云滴的大小和云的生命周期，间接影响气候变化[2-4]。研究表明：大气气溶胶不仅影响全球和区域气候变化，而且还会造成环境污染，对人类健康产生不良影响。尽管各国科学家针对气溶胶进行了多年研究，但气溶胶的浓度变化和光学特性以及显著的时空变化仍是当前全球气候变化评估和预测中不确定性的较大来源之一[5]。

地基观测是一种较为有用且准确的测量方法，虽然地面观测手段在获取气溶胶空间分布方面不占优势，但其持续稳定观测获得的原始数据和相对成熟的反演方法使其在气溶胶观测研究中占有重要地位[6]。AERONET (Aerosol Robotic Network) 是美国NASA (National Aeronautics and Space Administration) 在全球范围内建立的太阳光度计观测网络，采用法国CIMEL公司生产的CE318型太阳光度计，基于太阳直接辐射和天空散射辐射反演气溶胶光学特性参数[7-8]。CARSNET (China Aerosol Remote Sensing Network) 是中国气象局建立的中国气溶胶地基遥感监测网，最初用于监测沙尘暴，经逐步完善后用于分析中国区域大气气溶胶光学特性的分布和变化特征[9-10]。PHOTONS (Pho- tométrie pour le Traitement Opérationnel de Normalisation Satellitaire) 是法国在欧洲和非洲地区建立的气溶胶光学特性观测网[11]。SKYNET(Skyrad Network)[12]采用日本PREDE公司生产的POM型天空辐射计，通过测量可见光到近红外波段的太阳直接辐射和天空散射辐射反演一系列气溶胶特征参数[13-14], 该网络主要位于亚洲和欧洲，致力于气溶胶-云-辐射相互作用研究。欧洲地区也同样建立了ESR(European Skynet Radiometer Net- work) 天空辐射计观测站网用以研究欧洲地区气溶胶光学特性[15-16]。

随着经济的飞速发展，工业化和城市化进程加速，我国已成为人为气溶胶的主要源地之一，特别是在人口密集、经济发达的京津冀地区[17-19]。大气气溶胶光学特性除了受人口密度和人为因素影响外，还与沙尘、雾霾等特殊天气条件密切相关[20]。车慧正等[21]发现北京城区气溶胶粒子体积谱分布具有明显城市气溶胶谱分布特征。孙文文等[22]指出北京城区气溶胶主要受到内蒙古地区的沙尘及近海的海盐颗粒物远距离输送的影响，局地排放的气溶胶颗粒物主要来自机动车尾气和工业排放。杨溯等[23]通过分析北京城区气溶胶光学特性变化指出沙尘气溶胶是该地区春季重要的气溶胶类型。夏祥鳌等[6]指出除沙尘事件外，华北地区人为气溶胶排放也是导致该地区大气气溶胶浓度偏大的重要原因。王玲等[24]利用CE318型太阳光度计观测数据反演北京城区大气气溶胶成分，发现霾和清洁天气条件下气溶胶成分差异显著。颜鹏等[25]发现在京津地区气溶胶光学特性受天气过程影响很大。

本文利用2018年10月11日—2019年9月30日POM-02型天空辐射计观测数据，反演北京城区气溶胶光学特性，对了解实施污染防治后的北京城区气溶胶光学特性变化特征具有重要意义。利用天空辐射计反演结果，结合气象观测数据以及激光雷达数据多角度分析2019年1月北京城区一次典型污染事件，为进一步认识北京城区气溶胶光学特性提供参考。

1 数据和方法

1.1 观测简介

本文选取2018年10月11日—2019年9月30日为观测时段(共355 d)，观测仪器为日本PREDE公司生产的POM-02天空辐射计，架设在北京海淀区中国气象科学研究院楼顶(39.933°N,116.317°E,105 m), 该站点位于北京西北三环以内，为典型城市站点。天空辐射计可以自动观测可见光和近红外波段的太阳直接辐射和散射辐射，可视化半角度为1°。根据Nakajima等[13]反演方法，5个通道(400，500，670，870 nm和1020 nm)反演得到的气溶胶光学特性包括气溶胶光学厚度τ、单次散射反照率ω、粒子谱分布、Ångström波长指数α。观测期间各月观测样本容量能够满足统计学分析要求。我国的PM2.5标准值为24 h平均浓度小于75 μg·m-3，依据此标准将观测期间日平均PM2.5浓度大于75 μg·m-3作为污染天，分别统计了仪器各月有效观测日数和有效观测次数(有效观测次数为经过质量控制后反演得到的数据量), 以及有效观测中污染天数量和污染天有效观测次数。

1.2 数 据

中分辨率成像光谱仪(moderate-resolution imaging spectroradio-meter，MODIS)数据来自美国国家航空航天局(https:∥ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/search/)。逐小时颗粒物质量浓度(PM2.5和PM10)数据来自北京市环境保护监测中心(http:∥www.bjmemc.com.cn/)官园站。地面气象观测数据来自国家气象信息中心，包括风向、风速、温度、降水量、水平能见度和相对湿度等要素。以上数据时段均为2018年10月—2019年9月。

基于拉曼-米激光雷达观测得到气溶胶消光系数和退偏振比数据，该仪器位于中国气象局院内，用于分析2019年1月9日00:00(北京时，下同)—14日23：00北京城区气溶胶垂直分布变化。仪器存在160 m的探测盲区，垂直分辨率为7.50 m，观测周期为5 min。

1.3 数据可靠性

目前获取气溶胶光学厚度数据主要途径包括地基观测和卫星遥感手段，其中卫星遥感具有覆盖面广、信息获取方便等特点。毛节泰等[26]对比了2001年北京城区太阳光度计观测结果和MODIS光学产品，证实了MODIS反演气溶胶光学特征的可靠性。许多学者利用MODIS卫星反演的气溶胶光学厚度进行研究[27-30]。本文选用Aqua 10 km 气溶胶光学厚度产品与天空辐射计观测得到的气溶胶光学厚度(τs)进行对比，期望误差采用±(0.05+20%τs)表示。由图1可以看到，卫星反演结果和地基观测结果相比普遍偏高，约有52.94%的匹配点落入期望误差范围以内，两者相关系数为0.90(达到0.01显著性水平)，均方根误差为0.17，具有较好的一致性。卫星气溶胶光学厚度反演算法与植被覆盖密切相关，而城市地区植被相对较少，导致反演结果出现偏差。

图1 北京城区(39.933°N,116.317°E,105 m)天空辐射计观测气溶胶光学厚度与MODIS卫星反演气溶胶光学厚度对比(实线和虚线分别表示1:1线和期望误差分界线)Fig.1 Comparison of the aerosol optical depth observed by skyradiometer and those of MODIS in Beijing(39.933°N,116.317°E,105 m)(solid and dashed lines denote one-one line and the expected error line,respectively)

2 气溶胶光学特性

2.1 基于所有观测结果的气溶胶光学特性逐月变化

由图2a可以看到，北京城区τ在不同季节存在一定差异。τ在春季、夏季、秋季、冬季平均值分别为0.55，0.58，0.47和0.49。春夏季τ较大，秋冬季τ较小，该结果与车慧正等[21]、杨溯等[23]研究结论一致。τ月平均值2—7月较大，其中全年最高值出现在6月，为0.71，其他月份τ相对较小，不超过0.50。本文利用天空辐射计得出北京城区500 nmω年平均值为0.93，与车慧正等[21]利用天空辐射计获得的ω年平均值0.92相差0.01。同时略高于高中明等[31]利用太阳光度计得到北京城区440 nm和675 nmω年平均值(分别为0.90和0.92)。由图2b可以看到，北京城区ω平均值8月最高，为0.96；5月最低，为0.89。结果表明：北京城区夏季气溶胶粒子散射能力较强，春季较弱。夏季ω平均值为0.95，春季为0.90。春季空气中具有吸收性的沙尘、浮尘粒子较多，会导致ω值偏低[6,32]。由图2c可以看到，α整体上在夏季(1.11)、秋季(1.09)较高，春季(0.89)、冬季(0.95)较低，说明春季和冬季气溶胶粒子粒径较大，粗粒子占总粒子比例较高，夏季气溶胶粒子粒径较小，细粒子占总粒子比例较高。

图2 2018年10月—2019年9月北京城区气溶胶光学特性的逐月变化(a)500 nm气溶胶光学厚度，(b)500 nm单次散射反照率，(c)440～870 nm Ångström波长指数Fig.2 Monthly averaged variation in aerosol optical properties from skyradiometer measurements in Beijing from Oct 2018 to Sep 2019(a)aerosol optical depth at 500 nm, (b)single scattering albedo at 500 nm, (c)Ångströmm exponent at 440-870 nm

由图3可以看到，北京城区气溶胶粒子体积谱分布在每个月都呈典型的双峰型分布特征，符合典型的城市气溶胶分布特征。细模态粒子粒径主要集中在0.17 μm左右，粗模态粒子粒径主要集中在3.62～5.29 μm。整体看，不同月份的气溶胶粒子体积谱分布存在明显差异。4月粗模态粒子浓度显著高于其他月份，这可能与沙尘事件影响有关 (统计发现2019年4月4—5日有沙尘天气，其他月份没有记录)。细模态粒子浓度在6月最高，说明气溶胶细粒子数目明显增多。细模态粒子粒径在7月主要集中在0.25 μm，说明夏季高温高湿条件容易导致气溶胶粒子吸湿增长。8月细模态和粗模态气溶胶粒子浓度均较小，这可能与降水过程带来的湿清除效应导致大气中气溶胶粒子减小有关。

为进一步探讨不同类型气溶胶粒子的体积谱分布特征，结合ω和α对气溶胶粒子进行分类：Ⅰ类，细模态强吸收性(α>1.2，ω≤0.85)；Ⅱ类，混合型强吸收性(0.6<α≤1.2，ω≤0.85)；Ⅲ类，粗模态强吸收性(α≤0.6，ω≤0.85)；Ⅳ类，细模态中度吸收性(α>1.2，0.85<ω≤0.95)；Ⅴ类，混合型中度吸收性(0.6<α≤1.2，0.85<ω≤0.95)；Ⅵ类，粗模态中度吸收性(α≤0.6，0.85<ω≤0.95)；Ⅶ类，细模态弱吸收性(α>1.2，ω>0.95)；Ⅷ类，混合型弱吸收性(0.6<α≤1.2，ω>0.95)；Ⅸ类，粗模态弱吸收性(α≤0.6，ω>0.95)。结合图4a、图4b 和图4c，可以看到随着粗粒子所占比例的增加，粗模态粒子浓度也明显增大，对应细模态粒子浓度减小。同时，随着气溶胶粒子吸收性减弱，粗、细模态粒子浓度的变化幅度不大。该结果指出粗、细粒子比例会影响粒子体积谱分布，而粒子的吸收散射能力与其体积谱分布没有必然联系。北京城区细粒子占主导的粒子体积谱分布呈典型的双峰型，粗、细模态粒子浓度大小相当；混合型粒子体积谱分布呈双峰型，粗模态粒子浓度大于细模态粒子浓度；粗粒子占主导的粒子体积谱分布呈单峰型，粗模态粒子粒径主要集中在3.62 μm。

图3 2018年10月—2019年9月北京城区粒子谱分布逐月变化Fig.3 Monthly averaged variation in volume size distribution from skyradiometer measurements in Beijing from Oct 2018 to Sep 2019

图4 2018年10月—2019年9月北京城区不同气溶胶类型的粒子谱分布(a)强吸收性粒子，(b)中度吸收性粒子，(c)弱吸收性粒子Fig.4 Volume size distribution of different aerosol types in Beijing from Oct 2018 to Sep 2019 (a)highly absorbing particles,(b)moderately absorbing particles,(c)weakly absorbing particles

2.2 污染与清洁天气条件下气溶胶光学特性对比

根据国家PM2.5污染分级标准，统计2018年10月11日—2019年9月30日各污染等级的实际日数和天空辐射计的有效观测日数。如果出现云层较厚、降水、强沙尘暴等天气现象，无法满足天空辐射计的正常工作要求，导致缺测。由表1可以看到，基于PM2.5污染分级标准，对比不同PM2.5污染等级下实际日数与仪器观测日数的数目，发现天空辐射计在轻度、中度污染等级具有较好的观测能力。2018年10月—2019年9月北京城区空气质量总体表现良好，实际日数中空气质量为优的日数占总日数的48%，非污染日数比例超过83%，污染级别主要集中于轻度污染等级，轻度污染日数占总污染日数的62%，但距离世界卫生组织PM2.5标准值还存在差距。

表1 2018年10月11日—2019年9月30日空气质量等级统计Table 1 Air quality rank statistics from 11 Oct 2018 to 30 Sep 2019

在污染天气和清洁天气条件下，2018年10月11日—2019年9月30日τ平均值分别为0.85和0.49，即污染天气条件下气溶胶粒子对光的削减能力强；ω平均值分别为0.96和0.92，即污染天气条件下气溶胶粒子的散射能力较强，污染天气条件下ω月平均最高值出现在1月，清洁天气条件下ω月平均最低值出现在3月；α平均值分别为0.97和1.01，冬季污染天气和清洁天气条件下，α分别为1.02 和0.91，春季污染天气和清洁天气条件下，α分别为0.87和0.90。上述分析表明：在污染天气条件下，冬季北京城区以细粒子为主，春季以粗粒子为主，其原因主要是该地区冬季污染天气类型以霾为主，而春季主要为沙尘所导致；PM2.5浓度平均值分别为107.22 μg·m-3和47.16 μg·m-3，污染天气条件下PM2.5浓度月平均最高值出现在1月，为146.53 μg·m-3。

2.3 2019年1月北京重污染过程气溶胶光学特性

根据2.2节分析可知，北京城区冬季污染天气条件下PM2.5浓度最大，污染最为严重，很多学者也针对北京城区冬季污染事件进行了研究[33-34]。本文将研究2019年1月北京城区冬季大气污染状况。由图5可以看到，大气污染状况越严重，τ越大，PM2.5在空气中含量越高。有效观测日的τ日平均值与PM2.5浓度日变化趋势大体一致。根据国家PM2.5超标分级标准发现2019年1月10—14日北京城区PM2.5浓度持续处于高值期，最高日平均值达227.00 μg·m-3，τ均高于0.40，选取2019年1月8—15日(图5阴影部分)的一次完整污染事件进行分析。

图6a为2019年1月8—15日北京大气颗粒物浓度逐小时变化，PM2.5和PM10浓度变化趋势基本相同。在污染天气条件下，PM2.5和PM10浓度大小较为接近，说明气溶胶粒子中PM2.5占绝大部分，细粒子为主要大气污染物。11日和12日晚，颗粒物浓度出现爆发性增长，2019年1月12日21：00 PM2.5浓度高达589 μg·m-3，次日凌晨出现降低趋势。由图6b可见，能见度与相对湿度变化趋势相反,相对湿度是能见度的主要影响因子之一[35]。污染天气下相对湿度可达90%，对应1月9—14日能见度日平均值较低。1月13日04：00能见度最低达到0.10 km，此时相对湿度较大，温度偏低，有利于雾的形成，导致能见度进一步降低。根据地表面风场数据可知，1月11日风速小于2 m·s-1, 污染物累积不易扩散，颗粒物浓度增大，污染事件加重。13日风速增大，扩散条件得到改善，污染事件有所好转。14—15日地面风速较大，有利于污染物扩散，污染事件结束。

表2为2019年1月8—15日北京城区不同波段τ日平均值，以500 nm为例分析污染事件中τ变化。由表2可以看到，τ随波长的增大而减小，表明气溶胶粒子的消光性具有波长选择性。1月8日τ为0.10，天气状况良好，而9日τ上升到0.68，表明北京城区整体大气消光性开始增加，污染事件开始。10日τ有所下降，又迅速上升至11日的0.89，近地面风速较小，污染物不易扩散导致污染加重。12日北京城区污染持续，τ高达0.71，相对湿度接近90%。由图6a可知，1月12日18：00—13日07：00 PM2.5浓度均大于300 μg·m-3，是整个污染事件中最严重的时段。13日10：00—17：00，PM2.5浓度迅速下降至75 μg·m-3以下，受西北冷空气的渗透，扩散条件改善。14日由于相对湿度较大，导致气溶胶吸湿增长，消光能力增强，τ增加至0.59。15日扩散条件增强，τ低至0.15，污染事件结束。

图5 2019年1月北京城区500 nm气溶胶光学厚度和PM2.5浓度日平均值变化(阴影部分代表污染事件)Fig.5 Daily averaged aerosol optical depth at 500 nm and PM2.5 in Beijing from 1 Jan to 31 Jan in 2019(the shaded denotes pollution period)

表3为2019年1月8—15日北京城区不同波段ω的日平均值，以500 nm为例分析污染事件中ω变化。1月8—10日ω呈上升趋势，由0.93上升至0.99，表明气溶胶粒子散射能力增强。1月11日ω下降至0.98，是由于当日扩散条件极差，吸收性气溶胶(如黑碳气溶胶)累积所致。1月12日ω上升至0.99，是由于相对湿度偏高，气溶胶粒子吸湿增长使得半径增大，散射能力增强。1月14日ω较高值同样也受到气溶胶粒子吸湿增长影响。1月15日ω下降至0.84，表明大气中具有强吸收能力的气溶胶粒子增加。

图7为2019年1月8—15日细、粗粒子占比的变化情况，表示α及细粒子与粗粒子的比例γ(PM2.5与PM10浓度之比)随时间的变化趋势。1月8—13日γ从0.37上升至0.92，处于平稳上升阶段，表明近地面气溶胶细粒子逐渐增多。1月13—15日γ迅速下降， 15日γ低至0.17。污染期间α处于波动变化趋势，1月9日α降低至0.82，粗粒子数量增多。1月10日α增加至1.09，说明此时大气中细粒子比例增加。1月11日α为0.91，是由于低风速产生的不利扩散条件导致气溶胶粒子累积，使粗粒子数量也同时增加。1月12日α为1.16，此时相对湿度迅速升高，细粒子开始吸湿增长，从污染累积阶段逐渐进入污染爆发阶段。1月14—15日α由1.00减小至0.45，该时期气溶胶细粒子占比显著降低，粗粒子占比较大。

图6 2019年1月8—15日颗粒物浓度和气象要素变化(a)PM2.5与PM10浓度变化,(b)能见度与相对湿度变化Fig.6 Temporal variation of particulate concentration and meteorological elements from 8 Jan to 15 Jan in 2019(a)PM2.5 and PM10,(b)visibility and relative humidity

表2 2019年1月8—15日气溶胶光学厚度统计Table 2 Statistics of aerosol optical depth from 8 Jan to 15 Jan in 2019

表3 2019年1月8—15日单次散射反照率统计Table 3 Statistics of single scattering albedo from 8 Jan to 15 Jan in 2019

图7 2019年1月8—15日北京城区Ångström波长指数逐日变化Fig.7 Daily averaged variation of Ångström exponent from skyradiometer in Beijing from 8 Jan to 15 Jan in 2019

由图8可以看到，1月8日气溶胶粒子体积浓度都非常低。1月9日污染天气条件下，体积谱呈双峰分布，其中粗模态粒子体积浓度大约是细模态粒子体积浓度的4倍。1月10日仍为双峰分布，但粗、细模态粒子体积浓度相当，细模态气溶胶粒子半径主要集中在0.17 μm，粗模态粒子半径主要集中在3.62 μm。1月11日为双峰分布，而粗模态粒子体积浓度爆发性增长到0.23 μm3·μm-2，细模态粒子体积浓度也增长到0.07 μm3·μm-2，这是由于污染累积阶段不利的扩散条件导致。1月12日呈三峰型分布特征，其中粒子半径主要集中在0.17 μm、1.69 μm 和5.29 μm。该结果表明在高相对湿度的条件下，气溶胶粒子易吸湿增长，使得半径逐渐增大。1月14日呈双峰分布特征，吸湿增长同样导致气溶胶粒子半径增大，细模态粒子半径主要集中在0.17～0.25 μm，粗模态粒子半径主要集中在5.29 μm。1月15日呈单峰型分布，细模态粒子占比非常少，粗模态粒子半径集中在5.29 μm左右，峰值半径对应的体积浓度高达0.15 μm3·μm-2。该结论表明：1月15日气溶胶粗粒子和细粒子比例严重失调，与1月15日α异常偏小相对应。

图9为2019年1月9—14日一次典型北京冬季污染事件过程中基于激光雷达观测得到的532 nm 气溶胶消光系数及退偏振比分布，可以看到，1月9日00:00在0.5 km高度附近出现气溶胶消光层，消光系数增大，粒子退偏振比也有所增加。11：00 在1.5 km 高度以下消光系数大于0.40 km-1, 退偏振比为0.05～0.10；在3.5～5.0 km 高度消光系数大于0.75 km-1,退偏振比小于0.10,可能是云层的影响。1月9日18：00—10日04：00，1.5～3.0 km高度消光系数变化范围为0.30～0.90 km-1，退偏振比小于0.10,该区域可能为云和气溶胶共存。此后，气溶胶消光层高度出现下降并扩散，消光系数高值区(大于0.60 km-1)呈带状紧贴近地面，近地面污染事件发生。1月11日00:00在2.5 km高度以上区域的消光系数大于0.45 km-1，退偏振比大于0.25，可能是不规则冰晶粒子组成的冰云影响。1月11日消光系数逐渐增大，达0.99 km-1以上，退偏振比无明显变化，气溶胶粒子浓度不断增大，处于污染物累积阶段。1月11日19：00气溶胶消光层开始降低，近地面消光系数可达0.90 km-1以上，气溶胶粒子浓度显著增加，进入污染爆发阶段。1月12日气溶胶消光系数维持在高值范围，退偏振比稳定在1.0 km以内。直到1月13日凌晨，消光系数迅速减小。在1月13日10：00在0.5 km高度附近出现气溶胶消光带(退偏振比大于0.20，消光系数小于0.30 km-1)，由于近地面风速较大导致地面扬尘。1月13日18：00消光系数在0.5 km高度附近迅速增大至0.90 km-1以上，退偏振比小于0.10，说明北京城区再次受到气溶胶污染。1月14日19：00受到强西北风的影响，风速增大有利于污染物扩散，消光系数迅速减小，另外西北风有利于将西北地区的沙尘粒子输送到北京，造成非球形粒子增多，因此，在1.5 km高度处退偏振比明显增加。

图8 2019年1月8—15日北京城区粒子谱分布变化Fig.8 Averaged volume size from skyradiometer in Beijing from 8 Jan to 15 Jan in 2019

图9 2019年1月9—14日北京城区532 nm气溶胶消光系数(a)和退偏振比(b)分布Fig.9 Temporal and spatial distribution of extinction coefficient(a) and the depolarization ratio(b) at 532 nm in Beijing from 9 Jan to 14 Jan in 2019

3 结 论

通过2018年10月—2019年9月天空辐射计连续观测数据，反演得到北京城区气溶胶光学特性参数包括τ，ω，α和粒子谱分布特征，结合激光雷达重点分析了2019年1月一次典型污染事件过程中气溶胶光学特性变化及其与气象条件的相互联系。分析结果表明：

1) 北京城区气溶胶光学厚度春夏季较大，秋冬季节较小；夏季气溶胶散射能力强，春季较弱；春冬季粗粒子较多，夏季细粒子较多。气溶胶粒子体积谱呈双峰型分布，粗、细粒子比会影响体积谱分布，而粒子的吸收、散射能力对体积谱分布影响不显著。

2) 污染天气条件下PM2.5浓度是清洁天气下PM2.5浓度平均值的2.27倍；污染天气和清洁天气条件下气溶胶光学厚度平均值分别为0.85和0.49；气溶胶粒子在污染天气下具有更强的散射能力。受冬季霾污染和春季沙尘事件影响，冬季污染天气条件下细粒子更多，春季污染天气条件下粗粒子更多。

3) 分析2019年1月8—15日一次典型污染事件，低风速、高湿度等不利气象条件、气溶胶吸湿增长和二次转化、污染物局地排放及区域输送共同导致严重污染事件的发生。