花岗岩型地质处置库情景试构建与分析

2020-04-14凌辉王驹陈亮陈伟明姜晓辉

铀矿地质 2020年1期

凌辉，王驹，陈亮，陈伟明，姜晓辉

（核工业北京地质研究院，北京 100029）

高水平放射性废物（高放废物）含有半衰期长且释热量大的放射性核素，放射性强、毒性大，对其进行安全处置是确保人居环境健康的必然需求［1］。为了使政府、监管部门、公众和其他利益攸关方建立起对高放废物处置的安全信心，开展安全评价十分必要，以论证处置库选址和设计等对安全要求的满足情况。

安全评价主要是对处置库万年尺度上安全性的系统分析，该过程伴随着极大的不确定性，主要包括关闭后演变、模型和参数等的不确定性。其中，关闭后演变是安全评价模型构建和分析的重要基础，各国实践表明很难准确预测处置系统随时间变化的所有演变，通过情景开发可有效覆盖关键演变［2］。情景是描述处置库关闭后对其长期安全性能有影响的内部作用过程及外部事件发展的演变［3］。当前，国内部分研究人员对安全评价及其情景开发进行了系统性的调研，开展了初步的安全分析［4-7］。但总体上，现有研究在情景不确定性方面开展工作较少。为了提升安全评价的可靠性，需要对情景的不确定性开展研究。

花岗岩是我国高放废物地质处置首选预选区甘肃北山预选区的主体围岩［8］，北山预选区新场地段人烟稀少，气候干旱，降水量小（约70 mm/a），蒸发量大（约3 000 mm/a）。岩体完整性和稳定性较好，完整地段渗透系数多在10-11～10-9m/s 之间，裂隙带或破碎带渗透系数在10-8～10-6m/s 之间，地下水水力梯度一般小于1%，对高放废物地质处置较为有利［9］。本研究以拟建于新场地段的花岗岩型处置库为研究对象，初步构建了4 类处置库关闭后的长期演变情景，并对其进行计算和分析，以期为高放废物地质处置库选址阶段的安全评价及其情景开发提供研究基础和技术支撑。

1 FEPs 分析和情景开发

1.1 FEPs 分析和情景开发方法

本文结合我国高放废物地质处置的初步概念设计和地质环境特性［8］，基于现有资料，参照美国尤卡山地质处置库情景开发过程［10］，采用“自下而上”（Botton-up）的情景开发方法，在特征、事件和过程（FEPs）分析的基础上，构建处置库关闭后核素释放及迁移的演变情景（图1）。

图1 尤卡山处置库性能评价的情景开发过程Fig.1 Illustration of the scenario developing process for the repository at Yucca Mountain

首先根据处置需要和场址特点制定FEPs清单。目前，国内还未建立特定的FEPs 数据库，本次主要根据北山预选区背景条件，对国外主要的FEPs 数据库进行分析和筛选，初步得到适用于本次评价的FEPs 清单。首先，根据影响处置库安全的要素，把FEPs 分为初始状态、内部作用过程、外部事件FEPs 3 大类。然后，从经合组织核能署（NEA）和瑞典核燃料与废物管理公司（SKB）等机构公开的数据库资料中，筛选出适合我国处置概念的数据库［11-14］：SKB 的SR-Site 数据库。最后，进行FEPs 筛选，从SR-Site 中的FEPs 数据库中删除与我国处置概念无关、与北山环境无关的FEPs，同时删除发生概率极低、不可能影响处置库安全，通过处置库设计以及工程措施可以避免的FEPs；对于SR-Site 中不涉及的玻璃固化体相关FEPs，从NEA 的FEPs 数据库中进行补充筛选［12-13］。

然后根据筛选得到的FEPs 构建处置库关闭后长期演变情景。在处置库系统描述基础上，对处置库系统及其周边环境未来发生可能性较大的演变进行分析，筛选FEPs 得到预期演变情景。根据FEPs 发生的可能性和影响大小，结合研究区的气候和地质条件描述非预期演变（替代演变情景和虚拟演变情景）。替代演变情景代表评价期内发生可能性较低的情景（碳钢腐蚀加速、破损，缓冲材料蚀变，无法探查到的围岩快速水力通道等），虚拟演变情景代表评价期内一般不会发生，但一旦发生会对系统产生严重扰动的情景（构造或地震破坏工程屏障等）。

1.2 处置库关闭后演变情景

1.2.1 预期演变情景

预期演变情景即处置库关闭后处置系统状态基本保持不变的演变。处置库预期演变中，假设工程屏障安全功能满足设计要求、未来气候条件与当前基本相同、地下水流场及化学性质基本不变、围岩岩石力学特征保持恒定、未来人类活动方式基本不变，不考虑复杂或极端地质事件的影响。

1.2.2 非预期演变情景

处置库关闭时，接收的废物处置容器难免会出现未检出破损。由于花岗岩场址裂隙的不确定性分布特点，场址调查过程中一般无法完全掌握场址所有导水通道的特性，难免会出现极少数处置坑与导水节理相连或邻近。上述情况在处置库关闭后发生的可能性较低，可归为替代演变情景，本文主要考虑处置库关闭时废物处置容器初始破损情景和场址上未探查到围岩中若干快速水力通道这两类替代演变情景。处置库选址过程中对场址构造活动性的调查要求极高，处置库关闭后发生能对工程屏障造成破坏的大断层活动或地震的概率极低，但100 万年的评价时间尺度上，并不能完全排除这种可能性。为了安全评价坚稳性的需要，本文考虑了地震导致缓冲层出现快速水力通道这类虚拟演变情景。

上述3 类非预期演变情景分别简述如下：

1）处置库关闭时废物处置容器初始破损情景：假设处置库关闭后核素即开始释放，核素盘存量数据与预期演变情景不同，其他参数参考预期演变情景。

2）场址上未探查到围岩中若干快速水力通道情景：假设完整围岩中出现未探查到的渗透系数值为1.0×10-6m/s 的快速水力通道，通道宽度为2 mm，长度为10 m，其他参数参考预期演变情景。

3）地震导致缓冲层出现快速水力通道情景：假设地震导致缓冲层中出现渗透系数为1.0×10-6m/s 的快速水力通道，通道宽度为2 mm，长度为0.65 m（缓冲层和开挖扰动层（EDZ）的长度之和），其他参数参考预期演变情景。

2 模拟过程

2.1 概念模型

概念模型是处置库核素迁移路径及其过程的抽象和简化。假设处置库关闭1 000 年后废物处置容器失效，玻璃固化体中的核素成比例溶解进入腐蚀产物孔隙中的水里［15］（假定玻璃溶解率是一个常量，设为1.53×10-5kg/m2·a），随地下水沿着孔隙向外迁移穿过腐蚀产物（不考虑碳钢腐蚀产气的影响，并忽略核素的共沉淀影响），扩散经过缓冲层（同时考虑径向和轴向扩散）后，依次迁移到达EDZ、完整围岩、导水裂隙（节理带）、深部导水断裂带、浅部导水断裂带，最终迁移到达生物圈（图2）。废物处置容器及其之外的工程屏障、EDZ，以及受辐射热影响的围岩为处置库系统近场环境，不受辐射热影响的完整围岩及其之外的天然屏障为远场环境，并与生物圈相连。

2.2 数学模型

2.2.1 近场

图2 预期演变情景下核素释放迁移路径示意图Fig.2 Schematic diagram of nuclide transport pathway for expected scenario

废物处置容器对核素包容失效后，玻璃固化体溶解释放出核素，扩散迁移经过腐蚀产物及其空隙并到达缓冲层和EDZ 中。评价涉及的源项数据、有效扩散系数、分配系数等数据参考与我国当前处置概念类似的日本JAEA 的相关数据［15］，废物处置容器初始破损时的核素盘存量参考自David Savage［16］。腐蚀产物数据参考美国EPRI［17］，缓冲层数据参考日本学者和刘月妙的研究成果［15，18］。缓冲层中与核素迁移有关的基本方程包括核素扩散、吸附、溶解/沉淀、衰变之间等作用过程，可用质量守恒方程式（1）表示［15］：

式中：Aij—核素i 的同位素j 的单位体积膨润土中的核素含量（mol/m3）；AIJ—核素I 的同位素J 的单位体积膨润土中的核素含量（mol/m3）；Cij—核素溶解度（mol/m3）；Dpi—孔隙水中扩散系数（m2/a）；εB—缓冲材料孔隙率；r—从玻璃固化体中心向外的径向距离（m）；t—废物处置容器失效后时间（a）；λij—核素i 的同位素j 的衰变常数（a-1）；λIJ—核素I 的同位素J 的母体的衰变常数（a-1）。

2.2.2 远场

从近场释放出的核素，先进入完整围岩，之后进入导水节理带和导水断裂带。根据围岩中裂隙导水系数的概率分布函数，将其离散为一定数量的裂隙，核素在裂隙中的迁移过程采用一维平板模型。设整个迁移路径水力梯度为0.3%，纵向弥散度为10%，其他水文地质参数来自陈伟明［4］及北山预选区近年来的科研成果［9］。核素迁移过程中涉及的围岩部分关键数据取值保守（表1）。主要考虑核素在天然屏障中的如下作用过程：裂隙中的对流-扩散，沿裂隙的机械弥散，由裂隙向孔隙骨架的分子扩散，核素衰变，忽略天然屏障裂隙间的吸附、沉淀、微生物和胶体作用。在稳定地下水流动状态下，核素在一维平板模式中的迁移主方程式（2）（裂隙带）和式（3）（完整围岩/基质）如下［15］：

式中：n、m—核素和基质；b—裂隙间隙的一半（m）；ν—裂隙中流动速度（m/s）；DL—裂隙中弥散系数（m2/s）；λn—衰变常数（s-1）；F—裂隙表面核素扩散表面积所占比例；Dem—有效扩散系数（m2/s）；Dm—基质孔隙中扩散系数（m2/s）；Cn、Cnm—核素在裂隙间隙和基质中的浓度（mol/m3）；x—迁移距离（m）；ω—从裂隙表面向基质方向的垂向距离（m）；t—废物处置容器失效后时间（a）；Rn，Rnm—裂隙间隙和基质中阻滞系数。

2.3 计算模型

本文利用系统模拟软件GoldSim［19］，建立处置库关闭后核素释放和迁移的计算模型，评价对象为单个处置坑，评价时间尺度为废物处置容器失效后100 万年，评价指标主要选取核素释放率。空间尺度主要包含工程屏障和天然屏障。在当前认识基础上，受辐射热影响的围岩范围较难界定，为简化计算，近场核素释放率代表核素迁移出EDZ，将进入花岗岩完整围岩的活度，远场核素释放率代表核素迁移出天然屏障，将进入生物圈的活度，单位均为Bq/a。

3 结果与讨论

3.1 预期演变情景

在预期演变情景条件下，废物处置容器失效后100 万年内，近场核素释放率先增大后减少，在约1.4 万年达到极大值2.50×105Bq/a。由计算结果可见，在缓冲材料中分配系数近乎为0 m3/kg 的核素Se-79 在处置库关闭后很快迁移出缓冲层；分配系数为0.01 m3/kg 的核素Cs-135 和Ra-226 紧接着迁移出缓冲层，由于核素Cs-135 溶解度高于Ra-226，因此Cs-135 比Ra-226 先迁移出缓冲层；分配系数为0.1 m3/kg 左右的Pd-107、Pb-210、Tc-99等核素在处置库关闭后1 000 年左右迁移出缓冲层，其他核素大致在处置库关闭后2 000～10 000 年间先后迁移出缓冲层（图3）。废物处置容器失效后100 万年内，由于工程屏障和天然屏障对核素的包容和阻滞，核素在6.6万年后陆续迁移出远场环境（图4）。说明预期演变条件下，处置库能满足高放废物与生物圈至少隔离1 万年的安全要求，100 万年内远场核素释放率极大值为1 015 Bq/a，核素Cs-135 和Se-79 在其中起控制作用。

表1 预期演变情景条件下主要的工程屏障和天然屏障数据Tab.1 The main data of engineering and natural barriers in the expected evolution scenario

图3 预期演变情景的近场核素释放率示意图Fig.3 Schematic diagram of release rate of near-field nuclides under expected scenario

图4 预期演变情景的远场核素释放率示意图Fig.4 Schematic diagram of release rate of far-field nuclides under expected scenario

3.2 非预期演变情景

3.2.1 处置库关闭时废物处置容器初始破损情景

在处置库关闭时废物处置容器出现初始破损情景下，处置库关闭后170 年近场核素释放率即达到1.76×105Bq/a，主要来源于长寿命核素Cs-135、Se-79，以及短寿命核素Cs-137 和Sr-90。与预期演变情景不同的是，短寿命核素Cs-137 和Sr-90 的提前释放导致近场核素释放率在1 000 年左右出现了一定程度的下降，之后随着长寿命核素的释放和迁移，近场核素释放率又逐渐回升，在约1.4 万年达到极大值2.51×105Bq/a。与预期演变情景类似。废物处置容器初始破损情景条件下，由于工程屏障和天然屏障的阻滞作用，远场核素释放率随时间变化的总趋势与预期演变情景类似，在约100 万年达到极大值1 411 Bq/a（图5）。但是，处置库关闭后的1 000 年中，由于废物处置容器的提前失效，核素衰变热可能影响到工程屏障和天然屏障安全功能的发挥，后续安全评价应对此加强研究。

图5 废物处置容器破损情景的近场核素释放率示意图Fig.5 Schematic release rate diagram of near-field nuclides under damage scenario of waste canister

3.2.2 场址上未探查到围岩中若干快速水力通道情景

在场址上未探查到围岩中若干快速水力通道情景条件下，近场核素释放率随时间的变化结果与预期演变情景类似，废物处置容器失效后100 万年内，远场核素释放率在约10 万年达到极大值9.29×104Bq/a，比预期演变情景条件下计算得到的远场核素释放率高出近两个数量级（在安全评价需要重点关注的1 万年内出现了相对较高的远场核素释放率）（图6）。

图6 场址上未探查到围岩中若干快速水力通道情景下远场核素释放率示意图Fig.6 Schematic release rate diagram of far-field nuclides under the scenario of fast water-conducting path appeared in host rock

评价结果说明，场址围岩中的快速水力通道对天然屏障阻滞核素功能的发挥较不利。裂隙网络具有随机分布性和构造复杂性的特点，使得场址裂隙分布具有较大的不确定性，相应的给安全评价结果带来了较大的不确定性。因此，场址筛选过程中，应极度重视对场址深部裂隙分布和导水构造的识别，以减少处置库关闭后核素迁移预测的不确定性，提高安全评价的置信度。

3.2.3 地震导致缓冲层出现快速水力通道情景

在地震导致缓冲层出现快速水力通道情景条件下，废物处置容器失效后100 万年内，所有核素总的近场核素释放率先增大后减少，在约1.5 万年达到极大值3.53×106Bq/a。与预期演变情景相比，地震导致缓冲层出现快速水力通道情景在评价的初期即出现了较高的近场核素释放率（图7）。虽然缓冲材料安全功能部分失效导致核素的释放迁移速度加快，但天然屏障对核素的阻滞作用使得远场核素活度水平与预期演变情景几乎一致，废物罐失效后约100 万年时远场核素释放率极大值为1 045 Bq/a（图8）。

图7 地震导致缓冲层出现快速水力通道情景下和预期演变情景近场核素释放率对比图Fig.7 Contrast of release rate of near-field nuclides between fast water-conducting path in buffer caused by earthquake and expected scenario

图8 地震导致缓冲层出现快速水力通道情景下的远场核素释放率示意图Fig.8 Schematic release rate diagram of far-field nuclides under the scenario of fast water-conducting path due to earthquake

上述结果表明，即使缓冲层因地震受损，处置库对人类和环境的影响依然保持在较低水平。与此同时，处置库外围裂隙的分布具有较大的不确定性，如果受到地震影响而破损的缓冲层与未探查到的快速水力通道相连，处置库的安全可靠性将受到较大的不利影响。因此，场址筛选过程中应极度重视对场址范围内构造活动性的鉴定和隐伏构造的识别，以减少处置库关闭后遭受非预期事件干扰的不确定性。

3.3 讨论

需要说明的是，当前阶段开发的情景没有考虑人类入侵情景，也并没有覆盖场址所有的演变情景，如废物处置容器的腐蚀、缓冲材料在地下水长期作用下的蚀变、气候变化和岩体剥蚀等演变情景。与此同时，花岗岩裂隙网络的随机分布性，以及场址范围内构造活动性的鉴定和隐伏构造的识别复杂性，给情景开发以及评价结果的可靠性带来了较大的不确定性。因此，后续应充分利用场址调查资料更新对场址的认识，通过专家评议拓展情景开发的深度和广度，提高安全评价的置信度。