赵泓 睿桂峰 赵晟

摘要 [目的]以舟山群岛养殖海域的海洋生物和养殖区附近海岛潮滩与海水为对象，调查舟山养殖海域中微塑料（MPs）的污染特征，揭示MPs的分布特征、来源和对养殖海域的生态威胁，为海洋渔业MPs污染的研究与应对提供依据，也为水产养殖业有关MPs的生态风险评价提供基础数据。[方法]选取舟山典型水产养殖区、海岛潮滩作为采样区域，采集潮滩沉积物、养殖区海水和水生生物样品，利用饱和氯化钠浮选法分离样品中的MPs，研究MPs的丰度和分布，分析养殖海域样品中MPs的粒径、形状等特征。[结果]MPs在海洋生物、海水和海滩中的丰度分别为（307.9±9.5～1 798.8±57.4）个/kg、（16.6±4.3～27.8±15.1）个/m3、（63.7±3.7～4 292.2±59.6）个/kg，类型主要为发泡、碎片、颗粒、薄膜和纤维类。[结论]舟山养殖区海洋生物及其生存海域、海岛潮间带全部受到MPs的污染，MPs来源复杂多样，包括陆源性污染和洋流、海浪、风力作用以及人类密集活动所导致等，微塑料的污染对舟山水产养殖业和渔业造成潜在威胁。

关键词 养殖区;海洋生物;微塑料污染;沉积物;丰度;分布特征

中图分类号 X55文献标识码 A

文章编号 0517-6611（2019）19-0055-04doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2019.19.018

Abstract [Objective] The pollution characteristics of microplastics in quatic animals， seawater， and sediment of aquaculture farms in Zhoushan were investigated， the distribution characteristics and origins of MPs were studied， the results provide the available data for ecological risk assessment  and the control of MPs pollution in coastal area of China. [Method] The distribution of MP abundances in the coastal zones and the aquaculture farms from Zhoushan was studied. The extraction method was optimize the flotation， separation and identification method. The composition and morphological characteristics of MPs collected in sediments were analyzed.[Result] The average concentrations of MPs in sediments， seawater and animals ranged from 63.7±3.7 to 4 292.2±59.6 items/kg， 16.6±4.3 to 27.8±15.1 items/m3， and 307.9±9.5 to 1 798.8±57.4 items/kg，   respectively. The main types of microplastics were foams， fragments， granules， films and fibers， among which foams and fragments accounted for the largest proportion. [Conclusion] The research results showed that the aquatic animals in the aquaculture farm of Zhoushan and the intertidal zones of Zhoushan are generally polluted by microplastics. The microplastics in Zhoushan have complex sources of pollution， including landbased pollution and Ocean currents， waves， wind power and intensive human activities.The pollution of microplastics posed a potential threat to aquaculture and fisheries of Zhoushan.

Key words Aquaculture area;Marine life;Microplastic pollution;Sediment;Abundance;Distribution characteristics

隨着全球塑料产量的增加，塑料污染对海洋动物、人类健康的威胁也随之增加。据统计，2010年有480万～1 270万 t的塑料废物通过各种途径进入海洋，预估到2025年甚至可能再翻一个数量级[1]。这些塑料垃圾在经过生物降解、光降解等一系列复杂过程的联合作用下，逐渐分解为微小碎片，并随海洋水动力过程（潮汐、洋流等）进行迁移。通常把这些破碎的塑料（尺寸<5 mm）定义为MPs[2]。MPs颗粒在海洋环境以及土壤、河流、湖泊甚至冰川中都普遍存在[3]。由于它们对环境的威胁越来越大，可能对人类健康造成严重危害，已成为全球广泛关注的问题。MPs的毒性可能归因于它们的理化性质，例如，在制造过程中为改善塑料的物理和化学性质，会加入许多种添加剂（如阻燃剂、增塑剂等），因而MPs在环境中可释放有害添加剂（如内分泌干扰物等），具有不可忽视的生物毒性。此外，由于MPs具有较大的表面积与体积比，因此它们可从周围环境中吸收污染物，如重金属和持久性有机污染物（POPs），并充当污染物传输介质[4]，这些化学污染物除直接导致生物死亡外，也会严重影响人类常食用的海洋生物的生殖、生长[5-6]，扰乱生物内分泌，导致生物畸形、残疾等，此类生物会轻易被人类食用，从而造成食品安全恐慌。同时，由于塑料能在海洋环境中快速迁移，因此，MPs可被微生物依附，这也可能导致病原体传播或物种入侵[7]。已有研究表明，MPs随洋流扩散，在海滩、沿海地区、河口、港口和深海沉积物等各种海洋环境中，尤其是人类活动集中的区域都广泛存在[8]。因此，对我国近海MPs污染情况的研究非常有必要。相比之下，针对我国东海地区近海水产养殖海域的MPs污染状况的研究报道仍然非常稀少。

MPs的污染对渔业和水产养殖业的发展将造成不可估量的威胁，甚至引发食品安全问题。MPs颗粒很小，易被各个营养级的生物摄入（如浮游生物、双壳类、多毛类、甲壳类动物、鱼类和海鸟、哺乳动物等），从而通过食物链的生物积累、放大效应传递而造成更大的生态危害[9]，因此，水生动物体内富集的MPs将对人类食品健康安全造成巨大的挑战。研究舟山东极岛地区水体及主要海产品中的MPs污染情况对于评估舟山渔场生态环境、推动海洋生物多样性保护、海洋渔业资源可持续利用具有重要意义。我国东海沿海地区人口密集、经济发达，但对东海近海海洋生物与沉积物中的MPs污染也少有报道。舟山市海岸线总长2 444 km，有1 000多个岛屿，渔业发达，近年来水产养殖业发展迅速，沿岸人类活动密集。该研究选择舟山市典型东极养殖海域及海滩作为研究对象，综合研究了舟山近海养殖环境中MPs的类型、丰度、形状、颜色和尺寸以及表面微观特征，分析其分布规律和对养殖海域的生态威胁，并探究其来源，以期为海洋渔业评估MPs污染的研究与应对提供依据，也为水产养殖业有关MPs的生态风险评价提供基础数据。

1 材料与方法

1.1 研究区域

舟山渔场是我国最大的近海渔场，隶属浙江省，背靠杭州湾、长三角，面向太平洋，舟山市拥有大小岛屿1 390个，海滩数量众多，舟山水产养殖区在全市各个岛屿的近岸海域都有分布。采样于2018年8—10月进行。选取了包括东极岛水产养殖区和舟山群岛各岛屿海滩共46个采样点位，具体位置如图1所示。

1.2 样品采集及处理

于 2018 年8—10月采集了舟山东极水产养殖区海水和生物样品，为了探明不同类型生物体内MPs存在与普遍性，设置了3个采样点，采样点A（122°41′0.64″E，30°11′15.34″N）位于庙子湖岛码头西南侧水产养殖区;采样点B（122°41′51.99″E，30°12′5.82″N）和采样点C（122°41′54.98″E，30°11′53.03″N）位于青浜岛西侧水产养殖区，采集的生物样品有脊尾白虾（E.carinicauda Holthuis）、厚壳贻贝（Mytilus coruscus）、菲律宾帘蛤（Ruditapes philippinarum）、近江牡蛎（Ostrea rivularis Gould）、单齿螺（monodonta labio linnaeus）、紫海胆（Anthocidaris crassispina）、薄壳藤壶（Balanus tenuis Hoek）以及大黄鱼（Larimichthys crocea），其中貽贝分为暂养3 d和未暂养两组，大黄鱼在检测时间取其内脏团消化腺、肌肉和鳃分别检测。样品采集后冷冻保存于冰箱中待测。海水样品采集自A和B点，使用带有刻度的玻璃采水器人工采集，每个点位采集50 L海水，现场利用25 μm筛网将水样过滤浓缩至1 L，转移到棕色玻璃瓶中避光保存并尽快带回。

海滩沉积物样品则利用低潮水位时段，在海滩潮间带，用不锈钢小铲以“之”字形采集5个体积为20 cm×20 cm×3 cm的沉积物样品，放入密封袋中保存并带回。沉积物的MPs分离采用较为常用的饱和氯化钠密度浮选分离法[10]，将烘干的样品放到玻璃烧杯中，加入饱和NaCl溶液（1.20 g/cm3），样品与饱和NaCl溶液比例为1∶5。静置20 min后，吸管收集上层清液通过硝酸纤维素滤膜过滤器（5 μm孔径，47 mm直径），在剩余的沉淀物中加入NaI溶液（1.6 g/cm3），搅拌2 min，进行离心（3 500 r/min，5 min），进一步提高MPs回收率。吸管收集上层清液通过硝酸纤维素滤膜过滤器（5 μm孔径，47 mm直径），并且利用超纯水充分冲洗抽滤装置。将滤膜放到干净的玻璃培养皿中，用烘箱烘干加盖放置在通风橱中。海水与生物样品的有机物消解采用了Dehaut等[11]的方法。所用消解试剂为 10% KOH溶液，KOH溶液对MPs的破坏性较小。在60 ℃下水浴加热24 h，直至消解液体变澄清。吸管收集上层清液通过硝酸纤维素滤膜过滤器（5 μm孔径，47 mm直径），并且利用超纯水充分冲洗抽滤装置，将滤膜放到玻璃培养皿中，烘干后观察。

1.3 统计分析

MPs的观察和鉴定、计数采用光学显微镜（leica S8AP0）分析。统计分析使用软件SPSS 24.0进行。P<0.05为显著性差异。

2 结果与分析

2.1 MPs的组成和形态特征

海洋水生动物的MPs样品中有65.15%的纤维，其次是颗粒状（25.76%）和碎片状（909%），在水生动物体内分离出的所有MPs的尺寸均小于1.000 mm，其中40.91%为黑色，其次是透明（21.21%）和红色（16.67%）。试验结果显示，舟山养殖区的水生动物体内普遍存在MPs。

从两处海水采样点中分离出的主要MPs为泡沫（3684%）、纤维（26.32%）和碎片（15.79%），其中75.44%的MPs大小在1.000～4.749 mm，颜色则以白色、黑色、绿色为主。需要指出的是，目前海水中MPs采样方式仍未统一，普遍使用的是成本高的拖网采样法和成本低的直接采集法，采样方式将会影响最终的结果[12]。

在海滩沉积物中分离出的MPs形状主要为发泡泡沫、碎片、颗粒、薄膜和纤维，不同潮滩类型中MPs的主要形状、大小和颜色有一定的差别，在所有样品中，MPs的大小为0025～5.000 mm，MPs的颜色多种多样，主要为白色与黑色。

从泥滩沉积物中分离出的MPs主要为碎片（75.32%）和泡沫（13.83%），其次为纤维类（8.51%）;大多数MPs的尺寸小于1.000 mm（82.84%），MPs丰度随尺寸的增大而减小，这种分布规律与其他报道类似[13]。

在沙滩沉积物样品中分离出的MPs中，最丰富的MPs是发泡类（64.08%），其次是纤维（1476%）;沙滩沉积物分离出的MPs有71.08%的尺寸在1000～4.749 mm，小于1.000 mm的MPs丰度最小（1006%）。

在泥砂混合的潮滩分离出的MPs的形状包括碎片（44.44%）、颗粒（33.33%）和纤维（22.22%）;MPs的丰度随着尺寸的减小而增加，小于1.000 mm的MPs占5185%。

砂石灘沉积物分离出的MPs形态主要为纤维（27.78%）、碎片（22.22%）、颗粒（22.22%）和薄膜（22.22%）;大于4.750 mm的MPs占总MPs的80%以上，小于1.000 mm的MPs仅占总MPs的5.56%。

从鹅卵石滩沉积物中分离出的MPs主要为碎片（66.67%）、发泡泡沫（33.33%），碎片类是砂石滩沉积物样品中分离出的MPs的主要形状，大部分粒径大于4.750 mm，占总MPs的66.67%，MPs丰度随MPs粒径的减小而减小。

总体来看，碎片类MPs存在于所有样品中。在泥滩未分离出发泡类MPs，而发泡类MPs在沙滩中最常见。此外，白色是所有样品MPs比例最高的颜色，说明发泡泡沫类MPs在舟山近海海滩地区的污染最广。

MPs的分布与来源、风化程度、生物降解和水动力条件有关[4]。泥滩的水动力条件比沙滩的水动力条件更弱，因此微小的MPs很容易留在泥滩中并聚集。此外，具有相对高体积比的MPs（例如碎片）可能更容易被细菌等微生物附着[14]，泥滩中的主要MPs尺寸为小于1.000 mm的片状和纤维状MPs，而沙滩上大多数MPs为发泡类和纤维类，尺寸为1.000～4.749 mm。而更大型MPs或者大块塑料更易聚集在卵石滩、混合滩和砂石滩。

2.2 MPs的丰度和来源

生物体内MPs丰度如图2所示。经分离后，从厚壳贻贝1（未暂养）体内分离出的MPs丰度为（1 798.8±57.4）个/kg，而经过3 d的暂时培养（无喂食）厚壳贻贝2的MPs丰度为（862.1±33.9）个/kg，此丰度明显低于未暂养的MPs浓度，原因是贻贝在暂养时排除泥沙的同时也从消化系统排出了一定量的MPs[15]。在该研究中，MPs在其他底栖生物体内如菲律宾帘蛤（1663.7±49.8个/kg）和单齿螺（1 423.0±50.6个/kg）体内的丰度也较高。目前已广泛使用贻贝来监测MPs污染情况。据报道，2014年法国市售牡蛎体内MPs丰度达到湿重（0.47±0.16）个/g，并据此推测每年食用牡蛎等贝类可摄入超过10 000个MPs[15];在北美加拿大，养殖贻贝体内MPs含量达178 个/个体，野生贻贝体内达126个/个体[16]，而此次研究的贻贝体内MPs丰度，经过简单换算远低于加拿大的贻贝总体MPs丰度，但因为单位不统一，标准不一致，此比较仍存在很大不确定性。在对野生贻贝体内MPs研究中，其体内的MPs的丰度在不同区域和不同研究方式下有很大差别，为0.12～105.00个/g，不同地区的污染程度和研究方式都有较大差别，统一的研究方式对不同地区MPs丰度的对比有很重要的意义[16]。但可以确定MPs已经广泛存在于各国的野生或养殖贻贝体内[17]。

在此次研究中，大黄鱼鳃中（307.9±9.5个/kg）和紫海胆（390.7±27.2个/kg）的MPs丰度较低。大黄鱼肌肉（4679±27.7个/kg）和鳃（307.9±9.5个/kg）的MPs浓度明显低于其内脏消化腺（1 157.2±49.0个/kg）。贝类和鱼类是人类最广泛食用的海鲜，在对拉芒什海峡地区鱼类的研究发现，鱼类体内MPs丰度为（1.90±0.10）个/个体[17]，而大黄鱼内脏消化腺中的高MPs丰度也佐证了海中鱼类摄入MPs的情况非常普遍，如该研究提到的水生动物不同程度地有摄入MPs之外，已经有较多实验室模拟研究表明，MPs可以在食物链不同营养级的生物之间转移和生物放大，如在浮游动物间的转移和贻贝被蟹摄食后MPs转移到螃蟹体内[18]。在东极岛2个采样点位的海水样品中分离出的MPs丰度分别为A点27.8个/m3和B点16.6个/m3，A点的MPs丰度高于B点，可能是因为A点位于人类活动密集的庙子湖客运、渔船码头处，离海岸距离极近，直接受到人类活动的影响。采样点B位于青浜岛深水网箱养殖区，此区域距离青浜岛居民区较远，较少受到人类活动的影响，也非客船航线所在区域，这可能是2个点位中A点MPs丰度高于B点的原因，这与东海长江口等相关研究报道相符[9，19]，在制造业、工业、渔业发达的人类活动频繁地区的海水MPs丰度一般高于受人类影响较低处[9]。

如图3所示，海滩沉积物中不同采样点的MPs的含量差异较大。所有点位MPs的丰度为（63.7±3.7）～（4 292.2±59.6）个/kg 。海洋环境中MPs的重要来源是河流输入，并且MPs丰度也与住宅、工业和商业建筑区域的密度有关[20]。

碎片类MPs主要是由人类生产生活废弃物（如塑料桶、玩具、塑料包装或化纤袋等）碎裂后形成的。发泡类MPs主要来源于各种废弃的泡沫盒、运输重物用于缓震的内包装、泡沫餐具、海水养殖场广泛使用的浮子。薄膜类MPs主要来源于各种塑料袋、包装袋、化肥袋等一些用于防水或包装的薄膜类塑料。颗粒类MPs主要来源于玩具、工程塑料等大块塑料，在被海浪、砂石碰撞研磨后成为近似圆形的小颗粒，也有一些颗粒类MPs为玩具枪的塑料子弹。纤维类MPs主要来源于废弃的绳索或渔网等其他纺织品，通常在人口密度大或渔业发达地区较多，另外，因难以保证样品处理时不混入服装等来源的人造纤维，因此该研究的采样以及后续处理和分析均不考虑此类纤维，该研究所指纤维主要指鱼线、渔网、塑料绳产生的细线类纤维。按MPs分布来看，舟山岛东南高人口密度区（446.8±4.67 个/kg）的平均MPs丰度明显高于西北低人口密度区（169.6±8.29个/kg）（P<0.05），此外，旅游景点附近采样点分离出的MPs丰度明显高于其他采样点。

根据海水与海滩MPs分布的对比，可推测舟山海滩的MPs既有陆源输入，又存在海源性的输入。而海水水样采样点附近，特别是塑料泡沫浮子、渔民使用的泡沫箱等破碎分裂出的发泡塑料对发泡类MPs的丰度有一定影响，这也是东极海水MPs的分类区别于渤海[19]（纤维、碎片类为主）、地中海[21]（碎片类为主）的原因，但主要MPs类型相似，都出现了较高比例的碎片类和纤维类MPs，此次采样MPs丰度最高（4 292.2±59.6个/kg）的采样點地处最偏远的东极岛，因缺乏适当的废弃物管理措施，采样点所在位置的垃圾堆积较多，极易落入海中，作为热门旅游区和水产养殖区，环境承载力弱，废弃物处理能力较低，人类活动对MPs丰度的影响较高，当地渔民使用泡沫箱作为漂浮装置、收纳盒，或用于存放海鲜，堆积丢弃在特定位置，因东极岛面积小，将极大影响此点位发泡MPs的丰度，也对该地异常高的MPs总丰度造成影响。发泡类MPs有分布较为集中的特性，但其在舟山整个海域的分布仍需阐明，因此后续应进一步对舟山海域水体MPs进行大范围研究。

3 结论

从舟山近海养殖海域以及不同类型海滩中均发现了微塑料的存在，其中分布最广的为发泡类和碎片类微塑料。其他的微塑料污染物类型有颗粒类、纤维类以及薄膜类，舟山各岛屿人口高密度区微塑料的丰度高于人口低密度区。从东极岛收集的沉积物的微塑料丰度异常高，表明缺乏塑料废弃物管理措施的地区将额外产生更多的微塑料污染物。微塑料来源复杂多样，包括陆源性污染和洋流、海浪以及人类密集活动，而其分布则受到海滩类型、水动力条件和人类行为的多重影响。舟山东极近海潮间带以及养殖区海域的海水、底栖生物以及鱼类体内全部存在不同形态的微塑料，表明该养殖海域已经全面受到微塑料的污染，对舟山养殖业以及海鲜食品安全造成了较大的威胁，应当持续严密监测养殖海域的微塑料污染状况。

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