王小兵 骆枫 干宇文 赵乾

【摘 要】在国家大力推行大气污染治理的背景下，随着核工业的快速发展，对放射性气体的处理需求也日益增长。本文简要梳理和评述现有主流的针对不同类型的放射性废气的治理工艺，并进一步提出和分析了针对更为复杂气体组分废气处理的典型工艺。总的来说，活性炭吸附滞留有望成为新一代主流处理技术，多处理工艺组合可实现更为复杂和繁重的气体处理需求。

【关键词】放射性;废气;净化;工艺

中图分类号： X51 文献标识码： A 文章编号： 2095-2457（2019）07-0032-003

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.07.013

【Abstract】In the background of executing the air pollution by the government， the management to radioactive gaseous waste is growing with the rapid development of the nuclear industry. This work lists and makes a comment on the mainstream different types of handing methods to radioactive gaseous waste and comes up with a typical process design for the more complicated radioactive gaseous waste. In general， the activated carbon adsorption is expected to be the new general mainstream handing method. Besides， the combination of various methods can realize the more complicated and heavier demands for radioactive gaseous waste.

【Key words】Radioactivity; Gaseous waste; Purification; Method

0 前言

隨着核工业蓬勃发展，全球反应堆数量逐年快速递增，与此同时造成放射性废气排量随之增加[1]。为降低放射性废气对公众的辐射剂量，避免放射性核素对周围环境造成严重污染，进而危害人类健康，排放前必须作净化处理[2]。目前，反应堆放射性废气来源大致可分为工艺废气和通风排气[3]。其中，工艺废气主要是来源于一回路冷却剂的含氢废气，这部分废气的放射性水平较高，必须经过严格处理才能向外界排放。通风排气则是由工作场所排出的放射性废气，一般为含氧废气。总的来说，常见放射性废气成分包括：惰性气体[4]（如85Kr、41Ar、133Xe、135Xe等），活化气体[5]（如13N、16N、17N、14C、19O、18F等）、放射性碘（129I、131I、133I等）、固体微粒和氚等，且在部分生产和实验过程中会出现含有粉尘、酸性气体、一氧化碳等成分的放射性废气，新组分的引入给后续处理带来了新的挑战。本文将在现有处理方法的基础上，设计一套针对更为复杂源项的放射性废气处理工艺，力求为相关工作开展提供参考。

1 常用处理方法概述

根据前述常见的各类污染物质自身物理化学性质，现有的净化处理方法主要包括：加压贮存衰变、活性炭吸附、过滤等[6-8]。

1.1 加压贮存衰变

加压贮存衰变是通过加压废气再储罐或衰变室内滞留足够长的时间，使其中短寿命的放射性气体发生衰变，从而降低放射性水平的方法。该方法对于处理除14C、85Kr和氚的大多数短半衰期气体有着较好的效果。在实际生产过程中，通过加压将放射性废气送入指定储罐或衰变室，使其滞留适宜的时间，让其发生充分的衰变，可达到净化气体的目的。目前，该方法仍常用于工艺废气的处理。图1给出了加压贮存衰变处理流程的示意图。

目前M310堆型核电站放射性废气处理系统常使用该处理系统，其中包括大亚湾、秦山二期、岭澳一期、岭澳二期、红沿河以及宁德等核电站[9]。从稳压器卸压箱、容控箱、反应堆冷却剂疏水箱和脱气塔而来的含氢放射性废气经汇集后进入一个容积约5m3的缓冲罐，废气平均流量约为2.1Nm3/h。废气经压缩并冷却后送入衰变箱贮存，一般衰变箱为6个，每个容积18m3。放射性废气在衰变箱的贮存压力为0.65MPa，贮存时间为45天至60天，使其中短寿命核素尽可能衰变，以降低废气中的放射性浓度。研究和应用表明，通过将放射性废气加压贮存，经过60d左右时间，大部分短寿命放射性核素已衰变到环境可接受水平，例如133Xe可衰变掉99.9%以上。

该工艺的主要优势为原理简单，设备及配套技术成熟，但同时高压给处理系统带来了泄露风险和安全隐患，且设备占地面积偏大，随着气体处理的技术的日益成熟，该方法的应用场合在逐渐减少。

1.2 活性炭吸附滞留衰变

活性炭是一种疏水性吸附剂，它具有吸附容量大、化学和热稳定性好、容易实现解吸脱附等优点，在放射性废气处理中得到广泛应用。在应用过程中，利用活性炭对放射性气体（主要是Kr和Xe）的优先选择吸附性，使进入活性炭床的放射性气体分子优先吸附在活性炭上，随着气流逐步流入，放射性气体中的废气分子不断地吸附、解析，在此过程中，其对应气体的放射性得到了充分衰变。图2为活性炭吸附衰变处理流程的示意图。

废气首先经过气体冷却器降温至约7.2℃，然后经汽水分离器除去其中大量水分，再通过活性炭保护床，上述过程主要是避免异常的水汽夹带后续的活性炭滞留床产生影响。之后，废气依次通过两级串联的活性炭滞留床，使放射性裂变产物吸附在活性炭上。滞留床出口气体经检验合格后引至烟囱。该系统在AP1000堆型废气处理系统中投入使用，主要特点是针对性强且吸附效率较高，同时当该系统运行时，整个处理流程处于非能动状态，省去了压缩机、引风机等设备，有效提高了系统安全性和经济性，是一种具有发展潜力的放射性废气处理方法。

1.3 过滤处理

过滤技术主要是为了处理放射性废气中的固体颗粒，其尺寸不一，小的可低于0.01μm，大的可大于1000μm，其中1μm左右的微粒由于可累积于肺部从而对人体造成较大危害而成为净化处理中关注的主要对象。为实现放射性固体微粒的有效处理，一般会采取多级工艺组合模式，其流程示意图为图3

首先对含尘的放射性废气进行预处理，其主要作用有：（1）去除其中的较大颗粒;（2）调节废气温度，降低湿度，减少腐蚀性气体含量;（3）降低微粒浓度，延长后续的高效过滤器的使用寿命。该方法在诸多废气处理工艺中都有体现，是一种常用的组合工艺，优点为处理效率高，简单实用，但在遇湿后阻力变大，造成气体短路而失效。因此，需引入气体预热器将放射性废气加热至过热状态，从而避免上述问题的发生。

2 典型工艺设计

随着气体源项的不断复杂化，针对多组分复杂放射性废气的处理流程开展相关工艺设计和工程应用具有重要意义。本文拟设计一套复杂放射性废气典型处理工艺，其主要源项为典型惰性气体（如85Kr、133Xe、135Xe等）、放射性碘、固体微粒和酸性气体，采取“碱洗+干燥+吸附+过滤”联合工艺对该复杂放射性废气进行处理，其工艺流程如图4。

总体工艺方面，放射性废气通过碱洗去除废气中的酸性气体，避免酸性气体对后续活性炭吸附剂效率产生影响。碱洗后，使用气液分离装置对气体进行初步干燥。完成初步干燥后，气体通过活性炭保护床，避免了异常的水汽夹带和化学污染对后续的活性炭滞留床产生影响，两个串联使用的活性炭滞留床（一备一用）使放射性裂变产物吸附在活性炭上。待气体通过过滤器脱除气相中夹带的吸附剂粉尘后，由引风机引至烟囱排放。系统内部处于负压状态，从而减小了泄露风险。

初步工艺计算方面，在碱洗单元中需要对气体流量、碱液体积进行核算，并预留一定设计冗余。气体冷却器单元需根据实际工况确定采用水冷或气冷方式，进而开展工艺计算。干燥床是本工艺的一个重点操作单元，担负着控制气体相对湿度和去除剩余酸性气体的重要功能，是活性炭滞留床性能和寿命的关键保障。其装置简图如图5。

活性炭滯留床的处理方式为常温滞留衰变，为保证移动式放射性惰性气体活性炭滞留床的处理能力，需要对气流进行干燥除湿以将气流的相对湿度降至20%以下。为保证除湿效果，硅胶干燥床内装填不同型号的硅胶干燥剂，且对装填方式进行特定的设计。为保证系统安全运行，干燥床设计采用一用一备。

最后开展活性炭滞留床单元的分析和初步计算，根据核设施对放射性惰性气体处理要求，一般为85Kr滞留40小时，133Xe滞留40天，即满足总体排放要求。I系列同位素极易吸附，在此过程中放射性水平可降至环境可接受水平，因此无特殊设计需求。在活性炭滞留计算中，需重点关注GB6249-2011《核动力厂环境辐射防护规定》中相关规定，确定适宜的滞留周期。之后进行活性炭吸附量初步计算。常压条件，活性炭对133Xe的氙动态吸附系数kdXe可达900cm3/g。

通过上述分析和计算，我们可得到一个成熟可靠的处理典型的成分较为复杂的放射性气体工艺流程，同时在此基础上进行相关适应性改造可进一步满足更多处理需求。

3 结论

为更好地应对核工业快速发展带来的日益增长的放射性气体处理需求，本文梳理了现有主流的不同类型放射性废气的处理工艺，并提出和分析了针对更为复杂气体组分废气处理的典型处理工艺。主要结论如下：

（1）现有工艺中，活性炭吸附滞留由于其处理效率高，安全性和经济性突出，结合非能动的发展方向，是目前最具推广价值和发展潜力的处理方法。

（2）在当下大气排放中重点控制固体微粒排放的背景下，加强对废气中固体微粒的高效处理是十分必要的，采取多级组合工艺可较好实现这一目标。

（3）针对典型复杂源项的放射性废气，提出了一套“碱洗+干燥+吸附+过滤”联合处理工艺，有望获得较好处理效果，为后续工作的开展提供了有力参考。

【参考文献】

[1]Oldenburg C.M.， Birkholzer J.T. Comparative assessment of status and opportunities for carbon dioxide capture and storage and radioactive waste disposal in North America[J]. Advances in Global Change Research， 2011， 44： 367-393.

[2]罗上庚. 放射性废物处理与处置[M]. 北京： 中国环境科学出版社， 2007.

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[4]于世昆， 刘昱， 白婴， 等. 核电站含氢放射性废气处理系统， CN 104157318A [P]. 2014-11-19.

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[8]李永国， 张计荣， 梁飞， 等. 不同堆型核电站放射性废气处理系统工艺流程差异分析[J]. 环境工程， 2015， 33（S1）： 424-426.