李 奇，樊元庆，王世联，赵允刚，常印忠，贾怀茂，刘蜀疆，张新军

(禁核试北京国家数据中心和北京放射性核素实验室，北京 100085)

地下核试验产生的中子与围岩中的钙发生40Ca(n，α)37Ar反应产生大量37Ar，根据周围介质中钙含量的不同，37Ar产生量约为4×1011～5×1012Bq/kt[1]。氩常温下为气态，空气中含量约为0.93%，化学性质稳定，较容易通过岩石原有缝隙和核爆炸过程中产生的裂隙迁移到地表[2]，因此，37Ar是全面禁止核试验条约(CTBT)现场视察(OSI)重要监测核素之一。在OSI过程中，通过采集地表土壤中的空气，分离浓缩得到氩样品，在现场进行测量或送至指定实验室进行测量，确定样品中的37Ar含量。由于37Ar迁移至地表过程复杂，且随着时间推移不断衰变，对于封闭较好的地质结构，样品中37Ar活度较低，因此，高灵敏地探测37Ar活度是地下核试验监测的关键技术之一。

37Ar半衰期为35.04 d，轨道电子俘获(EC)衰变至37Cl基态，不发射β或γ射线，仅发射低能X射线和俄歇电子。其中，K壳层EC发射的X射线或俄歇电子能量为2.82 keV，分支比为0.902[3]，L壳层EC发射的X射线或俄歇电子能量为0.27 keV，分支比为0.089，其他壳层EC发射的X射线或俄歇电子能量更低。一般探测设备很难探测这些低能射线，通常采用内充气正比计数管系统探测K壳层EC发射的X射线和俄歇电子测量37Ar活度，为提高探测灵敏度，通常在铅屏蔽室外装配塑料闪烁体探测器，通过反符合降低宇宙射线本底[4-6]。美国西北太平洋国家实验室在地下实验室中建立了37Ar活度测量装置[7]，进一步提高了探测灵敏度。本文将介绍作为CTBT 16个国际放射性核素实验室和OSI指定场外分析实验室之一的北京放射性核素实验室建立的低本底内充气正比计数管(LBPC)37Ar活度测量装置和方法。

1 测量装置

建立的LBPC系统由内充气正比计数管、屏蔽体、塑料闪烁体探测器及相应电子学系统组成。计数管置于屏蔽体内部，长度为590.3 mm，直径为51 mm，内部体积为1 003.8 mL，阴极材料(管壁)为高导电无氧铜；屏蔽体采用分层结构，外层为5 cm厚的普通铅，内层为2.5 cm厚的低本底铅(210Pb比活度<5 Bq/kg)，内衬2 mm厚的无氧铜和5 mm厚的有机玻璃；屏蔽体上、下各放置一100 cm×60 cm×5 cm的塑料闪烁体，每个塑料闪烁体各装配4支光电倍增管。塑料闪烁体探测器的8支光电倍增管由8路高压提供偏压，输出信号经各自的下阈甄别后“或”逻辑相加为1个信号，经延迟作为“反符合”信号屏蔽宇宙射线在计数管中产生的本底，内充气正比计数管由高压电源提供偏压，信号经前置放大器、主放大器分为两路，一路获取反宇宙射线能谱，另一路获取原始能谱。

2 样品制备

将氧化钙粉末用铝箔包裹置入铝罐中制成辐照靶，放入反应堆堆芯辐照。辐照后的氧化钙粉末装入离心管中，离心管顶部用橡胶塞塞住并用盖子盖紧。用注射器向离心管中缓慢注入稀硝酸，待氧化钙溶解后用注射器抽取上层气体即得到37Ar样品。

3 效率刻度

内充气正比计数管中间区域电场是均匀的，37Ar在该灵敏体积内的探测效率可达100%，而其两端区域由于电场畸变存在端效应，使得探测效率下降，因此需准确刻度37Ar的探测效率。37Ar探测效率通常采用3H效率过渡[8]或通过长度补偿法得到37Ar活度标准实验刻度得到[9-10]，本文采用长度补偿法准确测量37Ar活度刻度得到了37Ar探测效率，效率计算公式为：

(1)

式中：ε为LBPC对37Ar的探测效率；n为LBPC测量的37Ar的K壳层俘获俄歇电子和X射线的净峰计数率，s-1；C为37Ar的活度浓度，Bq/mL；V为LBPC的体积，mL；PK为K壳层EC分支比。

3.1 活度浓度测定

在制样装置(图1)上，用注射器将37Ar气体样品注入至制样装置的进样口，37Ar和工作气体(氩甲烷)在混气室中充分混合后，同时充入长度不同而其他结构完全相同的长、中、短3支内充气正比计数管以及本文建立的LBPC中，充气压力为200 kPa，此时，充入这些计数管中的37Ar活度浓度相同。1次测量的37Ar能谱示于图2，高斯拟合得到各计数管的37Ar净峰面积。长、中、短3支计数管通过长度补偿法准确测量37Ar活度浓度。

图1 制样装置示意图Fig.1 Schematic diagram of sample preparation device

图2 长、中、短内充气正比计数管及LBPC的37Ar样品谱Fig.2 37Ar spectra of long, medium, and short internal gas proportional counters and LBPC

长、中、短3支计数管直径均为38 mm，端结构相同，内部体积分别为361.3、266.3、171.5 mL。任意两支计数管的37Ar净峰计数率差除以体积差(长度补偿)，即可消除端效应影响。由于计数管端结构不可能完全一致，因此，采用长度不同的3支计数管对其计数率和体积作线性拟合，拟合得到的斜率除以37Ar K壳层EC分支比即得到37Ar活度浓度，斜率的相对标准偏差为长度补偿引入的不确定度。内充气正比计数管测量气体活度还存在壁效应影响，壁效应是充气压力的函数，充气压力越大壁效应越小，文献[9]研究表明充气压力为200 kPa时，壁效应影响小于1%，可忽略。37Ar活度浓度测量结果列于表1(活度浓度参考时间为2017-03-08 12:00)，共进行了7组测量，测定的37Ar活度浓度为(2.21±0.02) Bq/mL(k=1)。活度浓度不确定度主要包括长度补偿引入的不确定度0.5%、计数管体积不确定度0.5%、统计不确定度0.5%、K壳层EC分支比的不确定度0.3%。

表1 37Ar活度浓度测量结果Table 1 Measurement result of 37Ar activity concentration

3.2 探测效率测量

根据测定的37Ar活度浓度以及LBPC体积和测量的37Ar净峰计数率(已校正至活度浓度参考时间)，由式(1)计算得到LBPC对37Ar的探测效率为0.899±0.015(k=1)，测量结果列于表2。探测效率不确定度主要包括37Ar活度浓度不确定度1%、计数管体积不确定度0.5%、统计不确定度0.5%、K壳层EC分支比的不确定度0.3%。

表2 37Ar探测效率测量结果Table 2 Measurement result of 37Ar detection efficiency

4 性能评估

37Ar活度A和最小可探测活度(MDA)计算公式分别为：

(2)

(3)

实验测量了LBPC的37Ar反宇宙射线能谱和原始能谱(图3)，利用反宇宙射线能谱和原始能谱计算的37Ar活度列于表3。从能谱和活度测量结果看出，反宇宙射线能谱和原始能谱计算的37Ar活度相差仅3%，反宇宙射线能谱37Ar峰明显突出，不确定度显著降低。

图3 37Ar反宇宙射线能谱和原始能谱Fig.3 Anti-cosmic spectrum and original spectrum of 37Ar

表3 反宇宙射线能谱和原始能谱计算的37Ar活度Table 3 Activity of 37Ar from anti-cosmic spectrum and original spectrum

实验获取了LBPC本底的37Ar反宇宙射线能谱和原始能谱(图4)，测量时间为390 000 s。相对于原始本底能谱，反宇宙射线本底能谱中37Ar峰区本底计数率降至原来的7.3%，仅0.016 s-1。测量24 h，37Ar的MDA达2.5 mBq。

5 结论

研究建立了LBPC37Ar活度测量装置和方法。采用长度补偿法测量37Ar活度准确刻度了37Ar的探测效率；采用塑料闪烁体探测器反符合屏蔽宇宙射线在计数管中产生的本底，37Ar峰区本底计数率降至原来的7.3%，测量24 h，37Ar的MDA达到了2.5 mBq。

图4 37Ar反宇宙射线本底能谱和原始本底能谱Fig.4 Anti-cosmic background spectrum and original background spectrum of 37Ar