张连俊 ,刘 刚, 张 萌

(1.山东理工大学 计算机科学与技术学院，山东淄博 255049； 2.伊利诺伊大学 电子与计算机工程系，伊利诺伊 厄本那-香槟 61801)

发光二极管(LED)体积小、效率高，正逐渐成为传统光源的替代品。氮化镓半导体内存在带隙，波长可以很容易地通过添加铟(转移到更长的波长)或铝(转移到更短的波长)从绿光区域转到蓝光区域[1]。基于氮化物的LED为全彩色LED显示屏和高效率的白光光源提供了新机遇，将可以取代白炽灯光源。 发光二极管的性能主要有两个优点，即活动区的内部量子效率(IQE)和光提取效率高[2]。 低内量子效率的结果是受GaN薄膜生长在异质基底上高线程位错(TD)密度的影响，TD为金属材料形成注入活性层的电子扩散通路[3]。 由于基体定位较弱，在缩短发射波长时，光发射效率对TD的非放射性复合中心更敏感。 为了提高发光二极管的性能，需要设计合适结构来提高光的提取效率。 本文从气相GaN界面和GaN基板界面上的常规表面晶体刻蚀技术，以及对光子晶体本身结构方面，分析提高光提取效率的技术[4]，构建LED光的传播和发射模型，以提高光提取效率。

1 常规表面晶格结构提高光提取效率

传统的实现光提取效率的方法包括材料表面晶格结构和薄膜GaN衬底的改善。 对于表面晶格结构的利用，可以明显提高光提取效率。 关键是提高了光子发射几率，光子晶体(PhC)在一定意义上来说就是衍射光栅，只要其光栅常数为光波长量级甚至是亚波长量级。光入射进入光子晶体材料，表现出光的波动性质。 当光波长与介质周期相当的光栅结构发生作用时，光波受到调制，从而使光落在出射光锥内，被耦合为出射光，从而提高了LED的提取效率。 除了周期性的光子晶体结构，其它使用外延横向过度增长(在n-GaN层)也可减少TD。 嵌入式介质掩模和图形化蓝宝石晶体衬底(PSS)，这些方法将提高薄膜质量，从而提高内部量子效率。 此外对于不同折射率的基底材料，如SiO2和有倾斜角的PSS也有效地增加光散射和反射，提高光的提取效率。

均质薄膜GaN衬底的几何结构可以达到50%或更高的外部提取效率。但是这种随机的晶格结构表面几乎无法控制表面光线辐射出LED，从而产生朗伯辐射模式，使得GaN基发光二极管的提取效率由于在空气—器件界面上发生反射而保持较低。 因为光被困在半导体内部，最终会被基体或光子活动性区域中的缺陷和复合中心吸收[3]。 只有部分光能从发射锥的半导体和空气的界面中辐射出来。发射锥由临界角定义，表示为

θc=sin-1nair/nGaN≈23.6°

(1)

式中：nair和nGaN分别是空气折射率和GaN材料折射率(光波长0.44 μm时为2.5)。 液相沉积 (LPD) 的氧化锌棒发射锥体对LED表面的影响具有室温沉积、大气生长和低成本的作用[5]。 其关键是能够增加逃逸角范围(43.9°～53.2°)。较大的逃逸角范围使得光从氧化锌侧壁发射出来，可提高GaN 的光发射效率。

2 表面图形化光子晶体改善光提取效率

近年来，光子晶体结构被用于三氮化物发光二极管表面，提高了光的提取效率。 光子晶体可抑制自发发射谱[5]，用于制作衍射光栅，通过赛尔效应提高内部量子效率，从而提升内部光提取效率。光栅结构对光提取效率影响如图1所示。

图1 光输出功率与电流特性Fig.1 Light outputpower and current characteristics

从图1可以看出，深蚀刻和浅蚀刻光栅光子晶体(PhC)都提高了光的提取效率。 虽然深蚀刻光子晶体的内部量子效率较低，但光输出仍然高于浅蚀刻和平面表面的LED。 深蚀刻使得晶体中光子穿透多量子阱，在光子带隙附近进行调谐，抑制光发射进入制导模式，从而提高提取效率。

2.1 衍射光栅表面的光子晶体

衍射光栅表面的光子晶体发射光子时，允许自发的发射制导模式，但这种模式具有耦合的衍射性质[6]。由周期性模式产生的额外的布洛克动量使光线与漏态形成耦合。 它不仅可以提高光的提取效率，而且可以控制辐射模式。 在这种方法中，衍射光栅的晶格常数比带隙大，其原因是光子晶体在高布拉格序附近运行，而不是在第一布拉格阶上运行。

由于每个引导模式在GaN中以不同的角度传播，并且与光子晶体的相互作用不同，因此很难提取出所有的模式[7]。导模中的每个模态平面波向量表示为

k||m=(2π/λ)nGaNsin(θm)=

(2)

式中：m为模数；L为GaN的厚度；θm为GaN内的传播角。光波向量耦合到其它谐波模式的相互晶格向量G,两者关系为

|k||m+G|<2π/λ

(3)

K和G的关系如图2所示。

为了将导光衍射到空气中，需要满足必要的条件。 衍射条件强烈地依赖光波长、晶格常数。由于GaN的多模性质，应考虑漏模与光子晶体的耦合。 高阶模态通常比低阶模衍射更好，因为它们与光子晶体有较好的重叠。 另一种更好耦合的方法是将光子晶体结构嵌入到LED器件的中间[8]。利用700 nm厚的GaN和晶格常数250 nm规格的光子晶体，实验显示提高了光提取效率。与粗糙表面薄膜LED相比，该光子晶体LED的提取效率高达65%～78%。

图2 光子晶体LED结构中的导模模态Fig.2 Guided modes in the LED structure with photonic crystals

2.2 图形化蓝宝石衬底光子晶体

最常用的图案蓝宝石衬底有周期金字塔阵列。 通过数值分析金字塔倾斜角对4面金字塔结构的光提取效率的影响[9]。 30°倾斜角的结构是提高光提取效率的最佳角度，如图3所示。

图3 金字塔倾斜角对光提取效率的影响Fig.3 Effect of the LEE angle of the slanted surface in an inversed pyramid structure on light extraiction efficiency

实验研究表明调整倾斜角到31.6°将产生更好的性能[10]。 31.6°角的图形化蓝宝石衬底产生了66% IQE和20 mA电流下20 mW光输出。 其原因是光提取效率的提高，特别是在晶体质量上的差异是由侧向生长区c平面区域决定的，小倾斜角会有小的c平面面积。 用X射线衍射和蚀刻坑密度表征了位错密度。实验制作锥形PSS来提高提取效率[11]，如图4所示。 晶格常数设计为3 μm，锥径为2.5 μm。蚀刻深度和侧壁角约为700 nm和29°。与常规LED相比，光输出功率有35%的增强，原因是光从蓝宝石基底反射到顶方向，减少了线程位错。

图4 PSS蓝宝石表面31.6°倾角的图像Fig.4 AFM images of 31.6° tilt view of sapphire surface with PSS

还可在PSS上使用沉积二氧化硅球体，以较低的制造成本实现薄膜的异质外延生长(MOCVD)方法，使GaN膜的位错减小[12]。 硅球直径从300～550 nm变化，表面覆盖率15%～70%。结果表明，较高的覆盖范围和较大的球体尺寸会得到更好的效果。除了锥体形状和球体模式外，不规则纳米阵列的PSS在提高外部量子效率方面也有效[13]。在二氧化硅纳米棒之间的空隙上出现了许多堆积断层，在邻近中很少观察到可见的线程位错，这进一步减少蓝宝石表面的位错形成。

前面分析了许多结构可以提高光提取效率，包括表面和嵌入光子晶体，嵌入的介电薄膜屏蔽和图形化蓝宝石衬底等。但GaN中的低阶模导光与光子晶体弱相互作用，使得光子晶体不能有效地提取出大部分光。 为了提取所有导光模式，使用嵌入气隙光子晶体是更好的选择。 由于大量的螺纹位错，GaN薄膜的质量较差，内量子效率会降低，需要利用气隙光子晶体获得高光提取效率，同时提高 GaN薄膜质量，实现高的内部量子效率。

3 PSS嵌入气隙光子晶体的LED

为提高光提取效率，采用将气隙光子晶体嵌入介电薄膜屏蔽和图形化蓝宝石衬底等方式。 对于光子晶体，GaN中的低阶模导光与表面光子晶体弱相互作用，而表面光子晶体不能有效地提取出这一大部分光。 为了提取所有导光模式，嵌入光子晶体的更好的是空隙光子晶体，可提供较高的效率，因为空气折射率是1，这样的椎体与GaN界面的折射率差别最大。由于气隙光子晶体不具备外延侧向生长的功能，如果采用嵌入介质掩模，可形成空气间隙后的再生长而被嵌入，螺纹位错继续在气隙光子晶上生长。 而在缓冲GaN层中，可形成较少的位错。根据以上理论分析，本文设计一种新型PSS嵌入气隙光子晶体的LED。首先通过热压光刻，在蓝宝石衬底上获得光子晶体模式的GaN模板，如图5(a)所示；然后采用标准光刻法制备厚100 nm的二氧化硅蓝宝石衬底，采用湿蚀刻法获得倾斜角约30°的锥体，形成错位较少的氮化镓缓冲层，再利用纳米级蚀刻制备出GaN模板，采用MOCVD[11]法过度生长GaN，如图5(b)所示；最后在优化的生长条件下，在(0001)平面过度生长产生气隙结构，如图5(c)所示。制备出具有嵌入气隙光子晶体的GaN基LED。

与其它设计相比，该设计所得到的器件结构具有极少数的位错，同时利用气隙光子晶体的优点提取出大多数制导模式。 实验结果显示该光子晶体LED的光提取效率高达75%～83%。这种结构中，内部量子效率和光提取效率都得到改善，外部量子效率也急剧提高。

(a)热压光刻光子晶体 (b) MOCVD法生长晶体 (c)气隙光子晶体图5 嵌入气隙光子晶体LED的制备过程Fig.5 Fabrication process of air-gap photonics crystal LED

4 结束语

嵌入气隙光子晶体作为衍射光栅，能有效地提取GaN材料的导模。嵌入式介质掩模通过外延横向生长提高GaN薄膜质量，并将反射光散射回顶面，可以提高光提取效率。介电掩模的大小既可以是微米尺寸的，也可是纳米尺寸的，而总屏蔽面积很重要。图形化蓝宝石衬底还可以降低螺纹位错密度，提供更好的薄膜质量，并能够有效地将光反射回顶面。锥体光子晶体的倾斜角和衬底的密度是决定其强度和光提取效率的关键因素。

本文利用表面刻蚀、图形化衬底和表面嵌入光子晶体来提高光提取效率。光子晶体通过优化的设计和制造技术，可使得GaN基蓝色LED的成本降低、性能提高，满足了未来对全彩色显示和节能照明的日益增长的需求。