郭静,李卫东,郝小雷

(山西大学 理论物理研究所,山西 太原 030006)

0 引言

强激光场中原子分子的阈上电离是强场物理中基本现象之一[1]。由于电离光电子携带了分子的信息,因此可以利用阈上电离对分子成像[2-4]。目前,大量工作则是利用再散射电子的全息轨道进行分子结构成像[5]。1997年,人们在惰性气体的高阶阈上电离谱上发现了类共振增强(RLE)结构[6],当光强发生很小改变时,电离率则会出现量级的变化。许多工作已经表明类共振增强结构的出现与分子结构紧密相关。如,N2分子的高阶阈上电离谱出现了RLE而O2分子却缺失RLE[7];C2H4及C2H6分子的高阶阈上电离谱中都出现了RLE[8]。因此可以利用类共振增强结构进行分子结构及动力学研究。

目前对于类共振增强的物理机制尚未形成定论,认为主要存在两种机制:其一,基态共振增强[9-10];其二,通道闭合理论[11]。但这两种机制都涉及长轨道电子波包之间的干涉。因此理论上可以基于大量再散射长轨道之间的干涉增强形成的类共振增强现象来进行分子结构成像。本文利用量子散射矩阵定量计算了分子的较长再散射轨道干涉结构,并与分子离子核间距相对应,从而得到分子离子核间距的信息。

1 量子散射矩阵理论和鞍点近似方法

这里我们用量子散射矩阵[12]去计算N2分子及其伴随原子Ar的电离产率。根据量子散射理论我们得到直接电离电子与再散射电子的散射矩阵为(这里采用原子单位制(ћ=m=e=1))。

(1)

(2)

(3)

对于电子的末态我们采用了强场近似理论,认为电子的末态为自由电子在强激光场中的volkov态[13];上式整理后如下

(4)

(5)

其中,Vpk和Vk0是N2分子中电子波函数的傅里叶变换,分别为

(6)

(7)

散射矩阵的模方,即为电子电离概率,

(8)

为了解出上式关于再散射矩阵中的积分形式,我们采用了鞍点近似的方法,得到了三个鞍点方程

[k+A(t′)]2=-2Ip，

(9)

[p+A(t)]2=[k+A(t)]2，

(10)

(11)

其中A(t)是激光场的矢量势,它与电场强度的关系为E(t)=-dA(t)/dt.(9)式对应电子隧穿电离时能量守恒;(10)式表明电子再散射时能量和动量守恒,电子发生了弹性散射;(11)式表明电子电离后在场的作用下被拉回到离子核附近发生再散射。三个式子通过牛顿迭代法解出相应的参数ts,ts′,ks,带入散射矩阵中,则得到上式的积分可变为

(12)

(13)

(13)式中的ts,ts′,ks是鞍点近似下的解即对应电子的再散射时刻、电离时刻及电子的中间动量。对于相同末动量的电子,我们知道每个周期内会有一对再散射长短轨道[14]。如果对应长脉冲激光场,则会出现很多相同动量的再散射电子轨道,且他们的相位相差整数倍周期,因此他们之间为干涉增强,所以在高能谱上出现RLE,电离率Wp会比其他光强对应的电离高出一个量级,因此以RLE为背景研究分子成像得到的效果较好。

2 数值结果分析

类共振增强(RLE)是由于大量再散射电子长轨道间的干涉造成,因此我们主要分析电子长轨道。根据通道关闭公式nћω=Ep+Up得到当发生光子通道闭合时,即光强为3.62×1014W/cm2,波长为800 nm时,会出现类共振增强(Ep是电子的电离能;Up是激光场下电子的有质动能、ω为激光频率)。因此我们计算N2气体分子以及Ar在波长为800 nm,光强为3.62×1014W/cm2的线性偏振激光下的光电子能谱,结果如图1所示。

Fig.1 Photoelectron energy spectra of N2 aligned along the field polarized direction (a) and that of Ar (b) at different laser intensities; the ratio between spectra of N2 and Ar at laser intensity of 3.62×1014 W/cm2 (c).图1 N2分子取向平行于场极化方向时，N2分子和伴随原子Ar的能谱以及高能平台上的RLE， 分别为图1(a)和图1(b)；图1(c)为在光强为3.62×1014 W/cm2，800 nm的线性偏振激光场下 N2分子与Ar原子的电离比率随电子末动量的干涉条纹结构

Fig.2 (a) Momentum distribution of N2 aligned in different directions, the nuclear distance is 6 a.u. The X-axis is the angular between molecular axis and the field polarized direction, and the Y-axis is electronic final momentum. The laser intensity is 3.62×1014 W/cm2, 800 nm.

Fig.3 Spectra of N2 after average over different alignment angles (a) 0°; (b)0°～30°;(c)0°～36°;(d)0°～45°图3 N2分子不同角度范围做取向平均后 对干涉条纹结构的影响，(a) 0°; (b)0°～30°;(c)0°～36°;(d)0°～45°

如图3所示，我们得到不同角度范围取向平均后干涉条纹结构。可以清晰地看到随着分子轴与激光场极化方向夹角的增大,取向平均后的干涉条纹的相长位置和相消位置会变得模糊,如图3(d)所示。当取向平均的角度范围增加到0°～30°时还能看到干涉结构,但是当角度范围增加至0°～36°时干涉条纹结构消失,那么将无法提取到相关的分子核间距的信息。因此,利用再散射电子的干涉结构去提取分子的结构信息,则需要控制分子的准直在适当的范围内。

3 结论

通过强场近似的S-矩阵和鞍点近似的理论方法,计算了N2分子及其伴随原子Ar的阈上电离光电子能谱,提出利用大量再散射电子长轨道间的相长干涉造成的高能平台上的类共振增强结构来提取分子干涉项并得到分子结构信息的方法。我们的计算和分析表明上述方法在对分子进行有效准直后(取向范围0°-30°),可以实现对分子结构信息的提取。