牛 煜，牛 显，郭红光，吴世跃

(1.太原理工大学 矿业工程学院，太原 030024；2.内蒙古工业大学 矿业学院，呼和浩特 010051)

从矿产资源赋存状态上来讲，流态矿产资源(气态和液态)比固态矿产资源开发难度小，经济效益好[1]。很多学者尝试通过物理、化学、生物的方法将固体资源转为流体加以开发，如天然气固体水合物转流态化开发[2]、煤的地下气化[3-4]、高温岩体地热开发[5]、微生物增产煤层气[6-7]、油页岩原位加热开发技术[8-9]，等等。2014年，谢和平院士系统地提出了固态资源流态化开发的学术构想，全面开启了固体资源流态化开发的新局面[10]。2017年，周守为院士的团队建成了世界首个天然气水合物固态流化开采的物理模拟实验系统[11]，推进了固态转流态化开发的研究进程。未来20～30年内，固态资源流态化开发有望伴随着无人作业、智能操作、高效传输及资源高效利用等方面的突破而得以实现[10]。

煤炭资源作为地球上的重要固体矿产资源，占总化石燃料的70%以上[12]；特别是在我国，煤炭的主体能源地位在很长时间内不会变化。然而受固体资源开发的局限，深地、残煤、低可采或不可采煤层的开发问题得不到很好的解决[13-14]。煤的地下气化(UCG)就是化学法实现固体煤转流体开发的方法：在原位条件下将煤进行有控制的燃烧，转为煤气(H2、CO、CH4)回收利用[15-16]。与传统物理采煤方法相比，该方法具有投资少、基建规模小，系统简单，便于实现和经济效益高等优点[17-18]，但产生的苯、萘、酚及多环芳烃等会造成地下水污染[19-20]。微生物增产煤层气是通过模拟、放大并控制原位条件下正在进行的微生物降解活动，加速生物甲烷的生成，从而增加煤层气产量[7,21]，属于生物法实现固体煤转气态开发的方法。与UCG相比，该方法反应条件更温和，是兼顾生物修复和经济效益的好方法[22-23]，已引起各国的重视。然而目前该方法的开发目标为单一的甲烷，关于转化产物综合开发利用的研究有待跟进。本文将在煤的生物转化现有研究基础上，从转化产物最大化利用出发，结合现有流态化开发模式，分析和探索生物法实现煤转流态化开发的可行性，探索煤的生物流态化开采系统、工艺及关键技术，革新采煤方法。

1 煤的生物转化研究现状

煤的生物转化(biotransformation)是煤形成过程的逆过程[24]，是指煤在酶或微生物参与下发生大分子的氧化解聚作用，生成产物多为水溶性物质或烃类气体[25]。现有研究主要集中在煤的生物液化和气化这两个方面。

1.1 煤的生物液化

20世纪80年代，德国FAKOUSSA和美国COHEN et al[26]的研究指出，真菌可以在煤上生长并将其转化为黑色水溶物，如图1(a)所示。此后很多学者的研究发现：不同菌株能够代谢煤生存并将煤液化，其溶煤效率为20%～60%[27-28]；对煤进行预处理可以有效提高生物溶煤率(图1(b))，硝酸预处理后溶煤率接近90%[29].用硝酸处理莫厄尔褐煤后再用云芝降解，溶煤率最高可达100%[24].

图1 溶煤照片Fig.1 Biosolubilization of coal: a drop of the black liquid digestion product from a solid piece of lignite (a) and biosolubilization of nitric acid-pretreated browncoal(b)

已报道的溶煤微生物包括细菌、放线菌类、真菌类担子菌属、酵母菌和丝状菌种[29-31]。菌种不同，产物存在差异；如WILSON et al用真菌Polyporusversicolor降解褐煤，发现产物中有含量较高的氢气[32]。在这些菌种中，云芝[24]、假单胞菌[33]、青霉[34]、白腐菌[35]的转化能力较强。煤的生物溶解过程是一个复杂的化学反应过程，目前已知的溶煤机理主要有：碱作用机理、表面活性剂增溶机理、酶作用机理、螯合物作用机理[25,36]。溶煤产物是一种极性强、有类腐植酸结构和酸性、水溶性高的高分子有机混合物[37]，从中可以提取有特殊价值的化学品。首先，可以从溶煤产物中提取腐殖酸，特别是高品质的黄腐酸，作为植物生长促进剂和药剂[28]；其次，产物中的一些低分子芳烃，因其含有羟基等含氧官能团，热稳定性高，可合成聚羟基烯烃类精细化工品，用于制药或作为包装原料[38]；第三，生物降解后的水溶物可作为水煤浆的添加剂[24]，制备优质水煤浆；第四，溶煤产物可继续经厌氧发酵得到甲烷、甲醇、乙醇、氢气等清洁燃料。

1.2 煤的生物气化

次生生物气理论[39]的提出完善了煤层气的生物成因机理，并掀起了微生物增产煤层气(microbially enhanced coalbed methane,MECoM)的研究热潮。目前包括中国、美国、澳大利亚、德国、加拿大等在内的全球范围内的多个盆地证实了生物成因气的存在[22]。2015年美国能源信息管理中心资料证实，从1990年到2006年煤层气产量呈线性增长；其中产量超过20%的煤层气来源于生物甲烷[40]。按照实验室煤转甲烷转化率为35%～50%计算，1 g煤能产甲烷534～763 cm3[7]。Luca Technologies，Ciris Energy，Next Fuel，ExxonMobil，Synthetic Genomics等公司已经开启了微生物增产煤层气的原位探索和检验[6,41-42]。Luca Technologies公司利用专有技术刺激地下矿床中的微生物代谢，使单井产气量平均增加1 260 m3[6].Ciris Energy公司革新了注入工艺，从注入井高压注入营养液的同时从生产井抽离水分，实现了煤层中营养的连续供给和循环[42]。诸多研究发现，相比高阶煤，低阶煤更容易被微生物降解转化[43-46]；但也有研究证实，煤阶越高，生物甲烷产率越高[47]。产生生物甲烷的功能菌群如下：发酵菌(fermenting)、产氢产乙酸菌(syntrophic acetogenesis)和产甲烷菌(methanogenic)[23,48]，且上述功能菌群为产甲烷菌提供了反应基质。不少研究者通过好氧菌和厌氧菌共代谢AACB模式从褐煤中高效地提取到目标产物喹啉[49]。研究发现，能够降解煤的真菌在生物甲烷的产生过程中起正向促进作用[50]。随着新菌种的发现和生物甲烷形成机理的进一步探索，生物甲烷形成路径逐步完善[48]。

2 煤的生物流态化开采可行性分析

煤的生物流态化开采，是结合流态化开采与原位生物转化技术的新尝试。以下将重点分析两个方面：生物法能否实现煤的流态化，以及流态化后的产物如何开采。

围绕煤的生物液化和气化，学者们从溶煤菌种、溶煤机理及产物分析等方面已经开展了诸多研究，并已取得应用性研究成果。研究发现，许多具有生物液化作用的真菌和细菌能够有效促成煤的气化[43,51-53]，而好氧-厌氧交替工艺以及微生物共代谢的研究可极大地提升煤的转化率。因此，煤的生物液化和气化同样可以通过关联菌种的功能与注入工艺来更好地实现；如，通过好氧溶煤菌株先将煤液化，而后再经厌氧菌株产甲烷、甲醇和氢气等气体，最后对液化和气化产物进行综合利用。如图2所示，好氧溶煤菌种将煤先解聚为长链烷烃、单环芳烃、酚类、苯甲酸和长链脂肪酸[51]，而后进一步转化为有机酸、醇类和酚类、短链烷烃、甲氧基芳香化合物等小分子[54-55]，再经厌氧发酵后得到甲烷、氢气、甲醇、乙酸等气态或液态的流态产物[23，48-49]。利用微生物实现煤从固体到流体的转化，最大程度地回收煤的液化和气化产物，具体可以归结到高效功能菌株或复合菌剂的选择、降解工艺的设计、预处理方法和注入顺序等方面。

至于流态化后的产物如何抽提到地面，有很多相关经验可以借鉴。微生物增产煤层气以及微生物修复土壤等方法，在基因工程菌的构建、物理数学模型[56-57]的建立、示踪剂技术、可视化技术[25]、PCR[58]与DNA芯片技术[59]和微生物传输模拟[60]等方面取得了令人瞩目的成就，为建立自动化和智能化的生物流态化采煤模式提供了依据。煤的地下气化、油页岩原位加热开发、天然气水合物流态化开发以及深地煤炭资源流态化开采方法积累的成功经验，对生物流态化采煤的生产系统设计、设备研发、产物高效分选与环保转化[61]等方面产生了积极影响。上述研究成果可直接或间接转化到原位生物流态化采煤的技术中来，为开采流态化后的产物提供技术保障。

图2 微生物降解煤的流态化产物Fig.2 Productions of microbially fluidized mining of coal

3 煤的生物流态化开采技术构想

3.1 煤的生物流态化开采内涵

固体煤的原位生物流态化开发(microbially fluidized mining of coal,MFMC)就是利用生物和基因工程研发的高效工程菌株或复合菌剂，在原有环境生态系统基础上，建立一个煤的溶解、液化和气化的可控反应体系，加速并还原原位条件下微生物反应，并采取严格的环保管理及监测措施，从而将固体煤转化为流体开发。为此，对其具体的实施过程进行前瞻性的规划是有必要的。

与传统采煤方法的采区巷道布置相比，原位生物流态化采煤的关键在于部署井网以实现微生物激活体系的输运和转化产物的抽提。借鉴煤层气和石油开发的成功经验，结合煤田自身特征，从提高储层渗透率及反应接触面出发，提出采区内井网和孔道联合部署的方案。图3给出了一注三回九孔道和一注四回十二孔道两种井网设计，实线部分为首采区，虚线部分为接替采区。在确定注入井和回收井分布方式、井数和井距后根据煤层标高确定开孔位置，利用射孔道进行井网联通。也可根据煤田的边界、埋深、厚度、地层压力、渗透性、水文特征等条件进行井网设计。

除了采区井网设计，生物流态化采煤的成功实施还需要开采系统和开采工艺的有机匹配。

图3 采区井网和孔道部署Fig.3 Designs of the wells and pores on mining areas

3.2 生物流态化采煤的生产系统

生物流态化开采煤的生产系统是原位生物发酵后开发流态化产物的系统，具体涵盖：地面发酵系统、注入系统、反应控制系统、回采系统，以及为了提高产量而建立的用于预裂、增透、减压、充气、抽提等的预处理系统和多联产分级处理系统等辅助系统。

如图4所示，生物流态化采煤的生产系统按照矿井开掘和生产顺序如下：依据井网设计先自地面开凿注入井和回收井进入地下，同时地面发酵系统批量发酵备用；控制系统和动力系统相互配合，对煤层进行压裂或预处理；发酵罐与注入控制系统配合，经注入井、成孔5、孔道1和2注入压裂后煤层3，利用动力系统和回收控制系统的配合监测反应；达到抽提标准后，通过孔道1、2和成孔5抽提流体产物；液体产物进入分离罐，经分离、提质、加工后实现工业应用。

1-孔道；2-注入的菌液；3-压裂后煤层；4-注入压裂煤层中的菌液；5-成孔；Ⅰ-煤层底板；Ⅱ-煤层；Ⅲ-上覆岩层图4 煤的生物流态化开采生产系统示意图Fig.4 Production system used for microbially fluidized mining of coal

3.3 生物流态化采煤的工艺设计

煤的原位生物流态化开采工艺设计应按照煤层的自然赋存条件和流态化开采设备的不同，对采区内各道工序按照一定时空顺序加以安排，即进行采区中预处理、注入生物激活体系、监控降解反应、抽提和分离流态化产物。

煤层预处理既可以保证微生物能顺利在孔裂隙间迁移，还可以调整微生物的生存环境。如，通过水力压裂技术完成煤层的压裂；采用酸化技术增加储层渗透率；通过注气提高煤层氧含量；注入营养液以维持微生物代谢，等等。

动力系统通过压力完成煤层预处理、生物激活体系的注入、循环以及产物抽提；控制系统由可视化装置、微生物传感器、气体及压力敏感元件等收集信息，对采区反应进行监测和控制。

构建生物激活体系需要考虑煤储层特性、微生物类型与数量、目标产物以及共代谢等方面，以促进煤的最大程度的降解。如，按照原位储层条件(温度、压力、氧含量等)对菌株驯化；考虑菌株共代谢以研制复合菌剂；菌种所需的营养液配方及厌-好氧菌注入方案。

图5给出了一种具体的生物流态化采煤的工艺流程。对采区边界做生物封堵后布置好井网和孔道，然后对煤层预处理增透，再布置控制系统和动力系统；在动力/控制系统配合下将激活体系注入煤层并监控降解反应，首采区反应结束时考虑接替采区内的井网布置；反应终止后抽提、分离并提质，实现工业价值。

图5 生物流态化采煤的工艺流程Fig.5 Process flow diagram of microbially fluidized mining of coal

4 生物流态化采煤的关键技术

煤的生物流态化开采涉及到深地微生物学、能源微生物学、细胞力学、渗流力学、地质学等交叉学科，是耦合多因素求最优解的问题。这方面的研究仍需要解决以下关键技术。

1) 圈定适宜生物流态化采煤的地层。对于煤阶、煤种、热演化度、显微组分、储层渗透率、地层环境、温度、pH值、盐度，氧化还原电位、营养物质和地应力等影响因素展开研究，确定什么样的煤层适宜生物流态化开采。

2) 构建高效生物激活体系，以实现原位条件下煤的快速降解。这是生物流态化采煤技术得以大规模使用的关键所在。需深入研究煤的生物降解转化机理、共代谢机理，通过基因工程、质粒育种及原位条件驯化等方法获取高效菌株和复合菌剂；补充生长必需的营养物质，从而形成稳定的共生或互生微生态降解转化体系，从根本上提高降解速率和效率。

3) 突破“地上监控地下发酵”技术的应用转化，制定详细可行的微生物注入方案。例如，菌种及注入方式的选择；预处理措施；注采工艺和设备的设计；反应速度、产物及储层损伤的控制；特殊采煤法的控制技术。

4) 结合煤层原位特点，总结、分析原位地层条件下生物流体的传输特性，梳理传输过程中的理论框架。对注入、反应和抽提分离过程展开相应的数值模拟研究，以达到现场的动态预测，优化施工工艺参数，预测增产效果。

5) 优化注采方法、工艺和技术。在产物控制基础上实现多维度、多梯度利用，采用多联产技术实现能量流、物质流的最优化；研制出更智能、高效、可靠、耐用的设备；通过总结实践经验，不断改进和完善生物流态化采煤的工艺，建立多层次生物流态化采煤工艺理论，并向完全无人操作和高效高产方向发展。

5 结论与展望

本文整合了煤炭生物液化和气化的研究成果，讨论了微生物法实现固体煤转流态化开采的可行性，并探索了生物流态化采煤的具体实施方法、采煤系统和采煤工艺，为能源储备、高效利用提供新思路。

展望未来，对于生物流态化采煤的基本规律的探索应该是基础科学问题的集成、跨学科交叉融合研究、协同攻关下展开的新研究领域，探索该方法的具体实施具备一定的必要性、迫切性和可行性。需要构建并完善煤的生物流态化开发的理论体系；推进微生物学与煤矿开采学科的深度渗透，推动原位地层微生物科技发展；揭示微生物在原位地层中的迁移、繁殖、代谢、死亡规律；建立原位地层发酵罐的技术体系；探索通过微生物实现固体资源流态化开发的理论和技术体系；构建高效的生物激活体系；促进资源多联产开发体系形成，等等，为实现生物流态化采煤提供科学支撑。