王 露,毕晓辉,刘保双,郜计欣,李廷昆,张裕芬,田瑛泽,冯银厂



基于CALPUFF-CMB复合模型的燃煤源精细化来源解析

王 露,毕晓辉*,刘保双,郜计欣,李廷昆,张裕芬,田瑛泽,冯银厂

(南开大学环境科学与工程学院,国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室,天津 300350)

为了反映燃煤源对环境受体的影响情况,利用扩散模式(CALPUFF模式)对燃煤源多种子源类的排放、扩散过程进行模拟,得到燃煤源各子源类对环境受体中PM10的影响权重,进而构建更具代表性的燃煤源成分谱.然后将受体颗粒物化学成分和两套源成分谱(基于环境影响构建的燃煤源成分谱和基于各子源类煤烟尘排放量加权平均的传统源成分谱),分别纳入CMB模型进行乌鲁木齐市采暖季环境受体中PM10的来源解析. 结果表明:基于CALPUFF模拟结果,得到燃煤源的3类子源类­电厂、供热、工业燃煤源的影响权重分别为0.02、0.39和0.59.基于传统方法构建的源成分谱进行源解析的结果显示,各源类的贡献大小依次为:集中燃煤(27.2%)>城市扬尘(19.1%)>二次硫酸盐(15.7%)>民用散煤(9.9%)>二次硝酸盐(9.5%)>机动车尾气尘(7.6%)>钢铁尘(1.2%)>建筑水泥尘(0.2%);而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示:二次硫酸盐(20.1%)>城市扬尘(20%)>集中燃煤(18.9%)>民用散煤(11.5%)二次硝酸盐(10.5%)>机动车尾气尘(9%)>钢铁尘(1.7%)>建筑水泥尘(1.4%).基于不同燃煤源子源类对受体环境的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果. 结果显示,民用散煤的贡献为11.5%,电厂燃煤源为0.4%,供热燃煤源为7.4%,工业燃煤源为11.1%.

PM10；CALPUFF-CMB；燃煤源成分谱；环境影响；源解析

大气颗粒物污染问题已成为降低大气能见度、危害人体健康、影响天气和气候的重要原因[1-6].为有效控制颗粒物污染,定量识别其污染来源十分必要,因此对于颗粒物的来源解析研究已成为当今研究的热点[7-9].目前对空气中颗粒物进行源解析的方法众多,以受体模型、源清单分析和空气质量模型3类为主[10],而受体模型中的化学质量平衡模型(CMB)在我国应用最为广泛[11-13]. CMB的基本输入参数包括受体颗粒物化学成分和源成分谱,其中源成分谱的准确程度很大程度上决定了源解析结果的准确程度[14].

目前,国内外对源成分谱的相关研究主要集中在排放源的分类[15-16]、排放源颗粒物的化学组分和测定方法[17-19]、颗粒物各类排放源成分谱的研究[20]以及各排放源类中标识元素的确定等方面[21-22].针对情况十分复杂、拥有诸多子源类的燃煤源成分谱的构建方法研究更是十分缺乏.目前的燃煤源成分谱构建方法主要集中在算术平均法[23]和基于排放量的加权平均法[24-25],而这两种方法均没有考虑到不同子源类经过传输扩散过程对受体环境的影响程度,与燃煤源各子源类对环境受体的的真实影响情况存在明显的偏差,同时不同行业燃煤源对环境受体的贡献无法定量,不便于管理部门有针对性地制订颗粒物污染控制措施.

乌鲁木齐位于新疆天山以北,大气颗粒物污染较为严重[26-27].其中PM10仍然是影响其空气质量的首要污染物[28-29].近3a的监测数据表明,乌鲁木齐的PM10的平均浓度为123.1μg/m3,超过国家空气质量二级标准的1.8倍.因此,明确乌鲁木齐PM10的来源及贡献对于针对性的管理具有非常重要的意义.本研究于乌鲁木齐市,利用扩散模型建立基于环境影响的新的燃煤源成分谱和基于各子源类煤烟尘排放量加权平均的传统源成分谱,分别纳入CMB模型计算乌鲁木齐环境受体中PM10的源贡献.然后将燃煤源对PM10的贡献继续细分,定量给出各燃煤源子源类对环境受体颗粒物的贡献,从而为乌鲁木齐的管理部门制定燃煤源的精细化控制措施提供一定的科学依据.

1 材料与方法

1.1 采样点概况

图1 乌鲁木齐市采样点分布

MS: 监测站, ME: 米东环保局, RA: 铁路局, TB: 收费所, TS: 三十一中, SS: 七十四中

乌鲁木齐市位于我国天山以北、准噶尔盆地以南地区,是新疆的政治、经济、文化和交通中心,市域面积超过14000km2,人口超过300万;气候属于温带大陆性气候,季节性特征较明显.2011年,乌鲁木齐市平均风速和气温分别为2.0m/s和7.3℃,年降水量为238.2mm,主导风向为西北风.为采集到研究区域内足够的、有代表性的受体颗粒物样品,本研究主要依托环境空气质量国控点进行受体采样点布设,综合考虑各点位在研究区域的均匀分布及对各主要功能区的覆盖,最终选定监测站、米东环保局、铁路局、收费所、三十一中和七十四中六个采样点位,各点位空间分布情况见图1,点位的周边环境情况见表1.

表1 乌鲁木齐市采样点位特征

1.2 受体样品采集

采样期为2011年2月13日~3月7日,每个点位保证至少7d有效数据,每天连续采样20h,各点同步采样. PM10样品通过武汉天虹仪表有限公司生产的智能中流量采样器(TH-150C)获得,采样器流量为100L/min,选择直径为90mm的石英滤膜(500QAT-UP,颇尔生命科学公司,中国)和聚丙烯纤维膜(北京合成纤维研究所)进行环境受体中PM10的采集.采样之前中流量采样器均统一进行了流量校准.石英滤膜样品用于分析碳组分和水溶性离子,聚丙烯纤维膜样品用于分析元素组分.采样期间,除了10%的平行样和空白样,共获得120个有效PM10样品.

1.3 源样品采集

本研究根据对乌鲁木齐市自然环境、社会经济、能源结构、城市建设、工业现状、及主要大气污染特征的调查研究以及前期的研究结果[30],识别出城市扬尘、建筑水泥尘、机动车尾气尘、燃煤源、钢铁尘为当地主要污染源,其中燃煤源再分为集中燃煤源和民用燃煤源两类.城市扬尘、建筑水泥尘、钢铁尘、集中燃煤源通过采集全粒径颗粒物获取,各污染源类的采集原则和方法见文献[31].所采集全粒径样品全部经自然晾干后过150目(100μm)标准筛,再通过再悬浮技术将PM10颗粒物重新采集到滤膜上以备分析[29].二次硝酸盐和二次硫酸盐的成分谱分别由纯的硝酸铵和硫酸铵代替[32].机动车尾气尘成分谱基于文献中获得[30].

1.4 化学成分分析

本研究源与受体采集所得石英滤膜样品用于分析水溶性离子和碳组分,采集所得聚丙烯滤膜用于分析无机元素[33].其中,碳组分使用DRI-2001A热光碳分析仪(美国沙漠研究所)测定OC、EC两类组分含量;水溶性离子使用DX-120IC型离子色谱仪(戴安,美国)测定Cl-、NO3−、SO42−等阴离子和NH4+、K+、Mg2+、Na+、Ca2+等阳离子含量;无机元素使用ICP 9000(N+M)型等离子体原子发射光谱仪(热电公司,美国)测定Na、Mg、Al、S、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Br、Ba、Hg、Pb等20种元素的含量.各成分的具体分析方法见文献[31-33].

1.5 质量控制与质量保证

为消除滤膜中的挥发性组分对膜称重的影响,采样前将石英滤膜放置于马弗炉中,600℃下灼烧2h以去除可能的有机碳的影响[31].采样前后,将所有滤膜置于温度为20℃,相对湿度为50%的恒温恒湿箱中平衡48h以上,再用精度为0.01mg的Mettler AX205型微量天平对滤膜进行称重.称量环境与平衡环境一致,每张滤膜称量2次以上,确保两次称量数据相差在0.05mg以内.然后,将所有的滤膜样品置于温度为-4℃的冰箱环境中保存以用于化学分析[33].使用DRI－2001A型碳分析仪分析颗粒物中的碳组分时,在每次分析前采用标准气体进行校准;使用戴安DX－120IC型离子色谱仪测定水溶性离子含量过程中,分析时做10%样品量的平行样,以保证分析结果的准确性[34].

2 研究方法

2.1 CMB模型

CMB模型的核心为一组线性方程,其根本就是受体中每种化学组分的浓度等于各排放源类成份谱中该化学组分的含量与各排放源类对受体的贡献浓度值乘积的线性加和[35].其原理可以用式(1)表示:

式中:为受体大气颗粒物的总质量浓度,µg/m3;S为每种源类贡献的质量浓度,µg/m3;为源类数目,=1,2…….

受体大气颗粒物上的化学组分的浓度为C,于是可以写成式(2)

式中:C为受体大气颗粒物中化学组分的浓度测量值,µg/m3;F为第类源的颗粒物中化学组分的含量测量值,g/g;S为第类源贡献的浓度计算值, µg/m3;为源类数目,=1,2……;为化学组分数目,=1,2…….

当³时,方程组的解为正.得到源类的贡献值为下式所示:

= S/×100% (3)

式中:为源类的贡献值.

2.2 CALPUFF模型

CALPUFF模型是美国EPA支持开发并推荐的用于模拟污染物传输行为的中尺度空气质量模型.该模型考虑复杂地形的动力学效应及静风等非定常条件以及污染物的干湿沉降等过程,可以较好地模拟一次污染物在几十到几百Km范围内的扩散[36].

CALPUFF主要包括CALMET、CALPUFF、CALPOST 3个部分,需要气象、地理和污染源3类信息[37]. 其中CALMET为气象预处理模块. CALPUFF烟团扩散模块是模式的核心部分,利用CALMET产生的气象场文件,计算网格点和各指定点的污染浓度.污染源信息来自于对乌鲁木齐市电厂燃煤源、工业燃煤源和散煤源的调查统计数据,包括坐标位置、烟囱高度、烟囱直径、污染物出口温度、污染物排放速率等.建立气象场所需地面气象数据来源于乌鲁木齐市6个地面气象站同期的风向风速、温度、湿度、总云、气压、云高等逐时数据,一日2次的探空数据来源于当地高空探空站,地形数据使用的是美国NASA的SRTM3数据(空间分辨率90m),土地利用数据使用的是NASA MODIS全年数据(MCD12Q1,空间分辨率500m)[36-37]. CALPUFF模拟范围在乌鲁木齐市的四面边界基础上再外推5km,网格距设置为1km.该模型的具体介绍和操作见文献[38-40].

2.3 CALPUFF-CMB复合模型解析方法

图2 CALPUFF-CMB复合模型方法流程

图中1是来自子源类1的CALPUFF模拟浓度;1是指子源类1对环境受体的影响权重,以此类推.

本研究构建了CALPUFF-CMB复合模型,主要分为3步:1.利用CALPUFF模型对某个源类M中多种子源类(本研究中指燃煤源的4种子源类:电厂、供热、工业、民用燃煤源)的排放、扩散过程进行模拟,得到各子源类对受体点位产生的污染物浓度,进而计算出各子源类对环境受体的影响权重;2.根据源类M中各子源类对环境受体的影响权重确定其在污染源成分谱中的权重,构建基于环境影响的M源成分谱,并纳入CMB模型中进行来源解析计算,确定各源类对环境受体的贡献; 3.利用CALPUFF模拟获得的源类M中各子源类对环境受体的影响权重将源解析结果中的M源贡献率进一步分配,得到更为精细化的颗粒物来源解析结果.图2是CALPUFF-CMB复合模型法完整的流程图.源类M中各子源类对环境受体的影响权重等于利用CALPUFF模拟的各子源类所占的浓度比例:

式中:f是指第种子源类对环境受体的影响权重;是指子源类的总数.

3 结果与讨论

3.1 乌鲁木齐市燃煤源子源类PM10源成分谱特征

按照燃煤源不同子源类分别进行污染源样品采集,并对采集到的源样品分别加以处理、分析,建立了乌鲁木齐市大气颗粒物燃煤源多种子源类PM10成分谱,包括电厂燃煤源、供热燃煤源、工业燃煤源以及民用燃煤源,如图3所示.

图3 燃煤源子源类PM10源成分谱

由源成分谱(图3)可以看出,电厂燃煤源成分谱中占比较为突出的组分分别为SO42-(20.6%)、Cl-(11.8%)、NH4+(8.2%)、Al(6.0%)、Si(3.5%)、OC(3.4%)、Ca(1.8%)、EC(1.4%)等.其中SO42-是占比最高的组分,这可能与电厂采取的湿法脱硫工艺相关[41].研究发现,Cl-含量约为其他种类燃煤源中含量的6~26倍,而NH4+含量也为其他几类源的2倍左右,Cl-和NH4+成为电厂燃煤源区别于其他几种燃煤源的特征之一.供热燃煤源成分谱中占比较高的组分分别为SO42-(16.0%)、EC(8.0%)、Ca(5.3%)、Si(4.7%)、NH4+(4.6%)、Al(4.1%)、OC(3.4%)等,多种组分比例与其他几种燃煤源并不存在明显差异,而EC含量在几种燃煤源中最高.工业燃煤源成分谱中占比较为突出的组分分别为SO42-(18.2%)、OC(6.9%)、Ca(5.1%)、EC(4.3%)、Na(3.9%)、Fe(3.2%)、Si(3.1%)等.研究发现,相比于其他几类燃煤源,Mg、Al、Si含量最低,而Na、Fe等组分含量最高. 民用燃煤源成分谱与电厂、工业和供热燃煤源PM10成分谱差别较大,占比较为突出的组分分别为OC(39.8%)、SO42-(11.0%)、EC(6.7%)、Si(5.5%)、Al(3.6%)、NH4+(3.5%)、Ca(3.2%)等,其中OC占比最高. SO42-占比小于电厂、工业和供热燃煤,可能是由于民用燃煤产生的污染物一般直接排放到环境空气中,不存在湿式脱硫过程[42].

3.2 CALPUFF模拟燃煤源的环境影响结果

将乌鲁木齐市燃煤源排放清单细分为包括电厂、供热、工业3类并处理后纳入CALPUFF模式进行PM10等污染物的扩散、传输等过程的模拟,得到不同类污染源对不同受体点位产生的PM10浓度如表2所示.

由表2可知,相对于供热燃煤源和工业燃煤源而言,电厂燃煤源对不同点位造成的影响差异相对较小,PM10浓度范围为1.76~6.80μg/m3,而多点位浓度平均值为(3.50±1.83)μg/m3,乌鲁木齐市电厂燃煤源对各点位环境受体中PM10的影响未表现出明显差异.而供热燃煤源与工业燃煤源对受体点位的影响则有较为明显的空间差异性(表1).由供热燃煤源排放获得的PM10浓度范围为8.84~124.89μg/m3,而多点位浓度平均值为(65.13±51.32)μg/m3,其中TB (124.89μg/m3)、MS(117.55μg/m3)和RA (88.33μg/m3)点位的PM10浓度高于平均值,且TB和MS 2点位浓度约为均值的2倍;SS(23.02μg/m3)、ME(8.84μg/m3)和TS(28.13μg/m3)点位的PM10浓度低于均值,且ME浓度仅为均值的1/7.浓度最高的点位是TB,可能是由于TB周围为居住、学校、办公及商业区,在采暖季存在大量的燃煤供热活动.由工业燃煤源产生的PM10浓度范围为54.15~238.45μg/m3,而多点位浓度平均值为(99.23± 69.01)μg/m3,其中仅ME点位浓度(238.45μg/m3)高于平均值,且高于均值的2倍,作为乌鲁木齐市最大且十分重要的工业区(表1),米东区内涵盖多种类型工厂,容易造成严重工业污染,尤其以燃煤源污染最为突出[30];而其余点位PM10浓度差异不显著,可能说明乌鲁木齐市工业燃煤源污染有十分明显的区域差异.

表2 3种燃煤源子源类环境影响模拟结果

利用CALPUFF模式模拟得到燃煤源中子源类(电厂、供热、工业燃煤源)对受体点位产生的污染物浓度分别为(3.50±1.83)、(65.13±51.32)、(99.23± 69.01)μg/m3,各子源类所占的浓度比例即为其在污染源成分谱中的权重.经计算,电厂、供热、工业燃煤源三者的影响权重分别为0.02、0.39和0.59.在此基础上,进行基于环境影响的燃煤源成分谱的构建.

3.3 基于环境影响与基于传统方法构建的燃煤源成分谱比对

基于CALPUFF的模拟结果,获得了燃煤源不同子源类对环境受体 PM10浓度的不同影响,利用得到的权重将燃煤源子源类成分谱加权获得基于环境影响的集中燃煤源成分谱.与此同时,利用传统方法,即将子源类的煤烟尘排放量加权平均获得一套传统集中燃煤源成分谱.

对比表3中2套集中燃煤源成分谱信息可以发现,利用两种方法构建的源成分谱中多种组分含量存在较大差异.对于Na、K、Ca、Fe、OC、EC等组分,利用传统方法构建的源成分谱中含量(1.3%~ 4.6%)低于利用基于环境影响方法构建的源成分谱中含量(1.8%~5.7%);对于NH4+、Cl-和SO42-3种组分,利用传统方法构建的源成分谱中含量(5.3%、4.7%和18.3%)则高于利用基于环境影响方法构建的源成分谱中含量(3.7%、1.2%和17.3%),尤其是Cl-,传统方法中含量(4.7%)约为基于环境影响方法中含量(1.2%)的4倍.总的来看,无机元素及碳组分在基于环境影响方法构建的源成分谱中含量较高,而水溶性离子组分在传统方法中含量较高.

3.4 基于两套燃煤源成分谱的PM10来源解析

除燃煤源外,本文所识别出的污染源还包括城市扬尘、建筑水泥尘、钢铁尘和机动车尾气尘,获得的源成分谱见表3.利用各个污染源类中某些特征组分的质量分数()可以进行源类的判别.由表3可知,(OC)、(Si)、(Ca) 和(Al) 在城市扬尘中比较高,分别为18%、16%、7% 和7%,可作为其标识元素;(Ca) 在建筑水泥尘中最高,为27%,是建筑水泥尘的标识元素;钢铁尘中(Fe)最高,高达20%,是其标识元素;(OC)和(EC)在机动车尾气尘中最高,分别为46%和29%,作为其标识元素.与其他研究具有一致性[25,43].

该研究采用CMB模型对乌鲁木齐市PM10的来源进行解析,分别将两套源成分谱(表3)以及环境受体颗粒物样品成分谱(表4)共同纳入CMB模型进行拟合运算,得到各一次源类和二次颗粒物对乌鲁木齐市采暖季PM10的贡献.由图4(a)可见,在参与拟合的源类中,各源类的贡献率大小依次为:集中燃煤(27.2%)>城市扬尘(19.1%)>二次硫酸盐(15.7%)>民用散煤(9.9%)>二次硝酸盐(9.5%)>机动车排放(7.6%)>钢铁尘(1.2%)>建筑水泥尘(0.2%).贡献源类以集中燃煤源最为突出(超过25%),同时,民用散煤贡献率也接近10%,二者累积贡献率接近40%,成为首要贡献源类,这说明乌鲁木齐市属于典型的煤烟型污染.此外,城市扬尘贡献率高达 19.1%,说明城市扬尘对乌鲁木齐市造成的大气污染同样不容忽视.由图4(b)可见,在参与拟合的源类中,各源类的贡献率大小依次为:二次硫酸盐(20.1%)>城市扬尘(20%)>集中燃煤(18.9%)>民用散煤(11.5%)>二次硝酸盐(10.5%)>机动车排放(9%)>钢铁尘(1.7%)>建筑水泥尘(1.4%).贡献源类以二次硫酸盐最为突出(贡献率超过20%),这可能因为采暖季气态前体物SO2浓度高,且乌鲁木齐冬季相对湿度高于其他季节,因此硫酸盐在冬季的生成潜势较高.其次,集中燃煤贡献率达到18.9%,民用燃煤贡献率达到11.5%,二者累计贡献率超过30%,成为首要贡献源类,这说明乌鲁木齐市属于典型的煤烟型污染.此外,城市扬尘贡献率高达20%,也是乌鲁木齐市不可忽略的重要污染源.较高的扬尘源贡献与乌鲁木齐的地形地貌条件、建筑施工活动以及城市裸地等密切相关[28].

表3 CMB模型中使用的PM10源成分谱(%)

图4 基于不同源成分谱构建方法的PM10来源解析结果对比

表4 乌鲁木齐采暖季的PM10化学组分谱(μg/m3)

近年来,相关学者对乌鲁木齐市环境受体中的颗粒物进行了源解析研究.如冯银厂等[28]对乌鲁木齐市环境空气中PM10进行了来源解析,结果表明扬尘(30%)、燃煤源(28%)、建筑尘(11%)、硫酸盐(10%)、土壤风沙尘(8%)和机动车尾气尘(8%)为主要贡献源类;王敬等[28]对乌鲁木齐市重污染期间PM2.5进行了来源解析,研究发现主要贡献源类分别是燃煤源(28.0%),二次硫酸盐(27.0%),城市扬尘(20.8%),二次硝酸盐(9.2%),机动车尾气尘(6.5%),钢铁尘(4.4%).尽管如此,这些研究并没有对主要源(燃煤源)进行细化,不利于精细化的环境管理工作.本研究的结果一定程度上弥补了相关不足之处.

对基于2种方法构建的源成分谱进而获得的两种源解析结果进行分析可以发现,部分污染源贡献率存在明显差别.例如,机动车排放、民用散煤在传统方法中贡献率(7.6%和9.9%)小于在基于环境影响的新方法中的贡献率(9.0%和11.5%),而集中燃煤在传统方法中贡献率(27.2%)大于在基于环境影响的新方法中的贡献率(18.9%).这就说明,针对乌鲁木齐市,使用未考虑环境影响构建的源成分谱进行源解析,会增大源解析结果的不确定性.

3.5 精细化来源解析

本研究中,集中燃煤是由电厂、工业和供热燃煤源组成,利用CALPUFF模拟获得的电厂、工业和供热燃煤源对PM10的影响权重将源解析结果中的集中燃煤源贡献率进一步分配,得到更为精细化的PM10来源解析结果,如图5所示.

图5 基于环境影响源成分谱构建方法的PM10来源解析结果

由图5可知,4种燃煤源贡献率相对大小为:民用散煤(11.5%)>工业燃煤源(11.1%)>供热燃煤源(7.4%)>电厂燃煤源(0.4%).由于民用散煤燃烧的烟囱普遍较为低矮,距离居民区较近,且煤质复杂、质量普遍不高等,对环境空气造成的污染较为严重:而乌鲁木齐市各种工厂种类、数量众多,规模不一,规范管理难度大等[30],给工业污染的预防与控制带来了极大的困难,因而工业污染的贡献较为突出:冬季大规模的供热活动使供热燃煤源贡献相对较为重要:由于电厂采取了湿法脱硫等技术,且管理较为规范,乌鲁木齐市电厂燃煤源对环境空气颗粒物的贡献相对较小.

本研究中,污染源清单、气象场资料、CALPUFF模型以及CMB 模型的结果具有一定不确定性:前期收集到的污染源排放情况和气象数据有限,利用其确定燃煤源子源类对受体环境的影响权重可能存在偶然性,另外,本文建立的成分谱基于相对较少的污染源样品.在今后的研究中,可利用蒙特卡洛等方法对不确定性加以定量,集多方力量获得更为全面的前期调研数据,并根据燃煤锅炉的不同除尘工艺、不同级别、以及民用散煤的不同类型等分别进行采样,从而获得更加接近真实情况的源成分谱,以便于管理部门制定更有针对性的管理措施.

4 结论

4.1 构建了CALPUFF-CMB复合模型,并基于此建立了燃煤源成分谱的构建方法,在乌鲁木齐市进行了实际应用.本方法可以较好地对颗粒物进行来源解析.

4.2 将集中燃煤源分为电厂燃煤源、工业燃煤源和供热燃煤源3类,并构建了不同于传统的等权平均方法的新的燃煤源成分谱,该成分谱将不同燃煤源子源类对环境受体的影响考虑在内.

4.3 利用CALPUFF模式对乌鲁木齐市的污染源进行模拟,结果显示,电厂、供热、工业燃煤源三者的影响权重为0.02、0.39和0.59.

4.4 利用两种源成分谱构建方法获得两套燃煤源成分谱,并分别进行乌鲁木齐市颗粒物来源解析,获得两组结果.二者在区别在于:基于传统方法构建的源成分谱进行源解析的结果显示集中燃煤成为贡献率最大的污染源,同时与民用散煤一同贡献率将近40%;而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示集中燃煤的贡献率排在第3位.两组结果差别明显,将对管理工作有效性产生不同的影响.

4.5 基于不同燃煤源子源类对环境受体的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果.结果显示,四种燃煤源贡献率相对大小为:民用散煤(11.5%)>工业燃煤源(11.1%)>供热燃煤源(7.4%)>电厂燃煤源(0.4%).

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Refined source apportionment of coal-combustion source based on CALPUFF-CMB models.

WANG Lu, BI Xiao-hui*, LIU Bao-shuang, GAO Ji-xin, LI Ting-kun, ZHANG Yu-fen, TIAN Ying-ze, FENG Yin-chang

(State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China)., 2018,38(8)：2911~2920

In order to accurately reflect the influence of coal combustion emissions on atmospheric environment, the CALPUFF model was used to simulate the emission and transportation processes of PM10emitted from different coal-combustion sources and to obtain the influencing weight-coefficient of every fine-sorted coal combustion source to ambient PM10Then, the weight-coefficients were applied to construct a more representative coal combustion source profile. Finally, source apportionment of PM10during the heating season in Urumqi was conducted by chemical mass balance (CMB) model by combining the chemical compositions in ambient PM10and two sets of PM10source profiles (i.e., source profiles which were constructed by traditional method and by environmental implication considered method). The results indicated that: the weight-coefficients of coal-fired power plant, industrials and domestic heating were 0.02, 0.59 and 0.39, respectively. The results of source apportionment based on traditional source profiles were as follows: coal combustion dust (27.2%), fugitive dust (19.1%), secondary sulfate (15.7%), residential coal combustion (9.9%), secondary nitrate (9.5%), vehicle exhaust dust (7.6%), steel dust (1.2%) and cement dust (0.2%). While based on environmental implication considered source profiles, that results ranked in secondary sulfate (20.1%), fugitive dust (20%), coal combustion dust (18.9%), residential coal combustion (11.5%), secondary nitrate (10.5%), vehicle exhaust dust (9%), steel dust (1.7%) and cement dust (1.4%). In terms of influencing weight-coefficients of fined-sorted coal combustion sources to ambient PM10, the result of source apportionment of coal-combustion sources was further fractionized, and the result suggested that the contribution of residential coal combustion was up to 11.5%, the contribution of coal-fired power plant was up to 0.4%, the contribution of industrial heating was up to 7.4% and the contribution of industrials was up to 11.1%.

PM10；CALPUFF-CMB；coal-combustion source profile；environmental implication；source apportionment

X823

A

1000-6923(2018)08-2911-10

王 露(1994-),女,山西长治人,南开大学硕士研究生,主要从事大气颗粒物污染与防治研究.发表论文5篇.

2018-01-06

国家重点研究和发展项目(2016YFC0208500)

* 责任作者, 副教授, bixh@nankai.edu.cn