故事始于1890年，一个名叫凡·高的荷兰画家突然中槍，之后因救治无效而死亡，年仅37岁。后来，在法国阿尔勒地区，邮差约瑟夫交给儿子阿尔芒一封凡·高的亲笔信，让他给凡·高的胞弟提奥送去。

那是凡·高生前写给弟弟提奥的信，没来得及邮寄，凡·高就遗憾离世。凡·高的死坊间有诸多流传：精神崩溃、割耳自残、开枪自杀……这让阿尔芒迟迟不愿意替一个自杀的“精神病人”转交信件。

当他终于开始打探提奥的消息时，才得知提奥已经在半年前因哀伤过度而去世。阿尔芒了解到凡·高是一个在巴黎很有名气的画家，和弟弟的感情深厚，并且像热爱生命一样热爱绘画。

好奇心促使他来到凡·高生前最后生活的地方四处走访，试图查出凡·高死因的真相。他找到凡·高生前居住的旅馆，老板的女儿艾德林告诉他：那一天，她亲眼看见凡·高踉跄着回到房间，他的爸爸喊来了医生，并追问他到底发生了什么。

她隐约听到凡·高说“就当我想结束自己的生命吧”，可在场的人并不相信。凡·高的腹部有颗子弹，但是他并没有枪。自杀的谣言第二天就传遍了小镇，凡·高的弟弟提奥也在下午赶到了医院，然而凡·高还是在晚上因为伤口感染而死去了。

“那天他像往常一样背着画夹出门。他爱画画，每天从早到晚都在外面画画，他画田园农庄、河流船只。一切我们觉得很平常的事物都被他热爱并画进他作品里。” 艾德林这样说。

阿尔芒来到小河边，在年轻的船夫口中，凡·高是一个很喜欢在河边散步和绘画的人。“他甚至常常在黎明时分来这里捕捉特殊的光线。”

“但是我不太懂得怎么捕捉光线。”船夫自嘲道，“他不常说话，喜欢坐在那里观察……他画画时，偶尔会有乌鸦来啄食他的午餐，他会停下来认真地观察乌鸦。我想这家伙也许很孤独。”

他拜访了传言中凡·高的女伴，那是一位有优雅气质的女士。对于流言，她感到很愤怒。她的父亲十分欣赏凡·高，于是让她做凡·高的肖像模特，他们的关系仅此而已。“作为艺术家，他是个天才。”女士这样说。

还有教堂的修女、酒吧的服务生、农场的老人、画材铺老板……这些人一一回忆了凡·高生前的最后时光。他们都无法想象一位对生活充满热情的阳光青年会开枪自杀，了断一生。

医生加特在凡·高生命的最后一刻照料着他，凡·高叮嘱说：“万不可起诉其他人，就确定是我自杀的吧。”人们没有找到发射子弹的手枪，连凡·高出门的随身画箱也没有找到。人们可以确定的是，凡·高并不是自杀，他不是一个漠视生命的人。

影片由15个国家的125位画师，以画家凡·高生前的作品为蓝本，手工绘制了65000帧油画，绘画加制作，用了足足7年时间。用一封无法投递的信件串联起凡·高在去世前最后那段时光和他生命中最重要的几个人物，带观众穿越回19世纪末的欧洲，并陪伴凡·高走完他最后的人生。