韩清珍，温浩

中国科学院过程工程研究所 多相复杂系统国家重点实验室环境工程研究部，北京 100190

1 简介

由碳和氮两种轻元素组成的无机非金属二维氮化碳材料由于其特殊的几何和电子结构，在光学、电学、热力学、机械性能等方面都表现出许多特异性能，受到了越来越广泛的关注。在众多氮化碳材料中应用和研究最广泛的是 C3N4及其相应的前驱体C24N36H12(melon)。1989 年，Liu 等[1]在 β-Si3N4结构的基础上用 C 替换 Si 得到 β-C3N4的结构，并采用第一性原理赝势方法计算发现 β-C3N4可能具有与金刚石媲美的极佳硬度。1996 年，Teter 等[2]通过第一性原理计算提出 C3N4可能具有分别为 ɑ 相、β 相、立方相、准立方相和石墨相 (g-C3N4) 5 种结构，其中g-C3N4 化学性质最稳定，是目前研究和应用最具前景的材料之一，被广泛应用在燃料电池、传感器、水污染处理、空气净化、清洁能源生产与储存等领域。

1.1 燃料电池方面

21 世纪，燃料电池的出现为能源清洁和可持续发展提供了绝佳机会。C3N4因为含有较高的氮含量，能为电化学反应提供较多的能源活性位点，有望成为燃料电池电负极 Pt 的替代材料。但是由于 C3N4不导电、比表面积小、电子迁移率低等，限制了其在燃料电池中的应用。为此，Lyth 等[3]使用炭黑作g-C3N4导电载体在一定程度上提高了其电流密度，也为 g-C3N4材料的改性研究指出了方向。Li 等[4]利用氧化石墨稀为基底合成了 graphene/g-C3N4类三明治结构，使其导电性和氧化还原催化能力都得到了极大改善。Sun 等[5]采用溶剂法也得到氧化还原能力较高的g-C3N4/graphene。Zheng 等[6]采用 2D 有序介孔炭和3D 微孔炭球作载体负载 g-C3N4，显著提高了材料的比表面积和导电能力以及反应过程中的 4 电子转移过程。……