焦仁宝，荣守范，李洪波，朱永长，刘文斌，张圳炫

（1.佳木斯大学材料科学与工程学院，佳木斯154007；2.佳木斯大学机械工程学院，佳木斯154007）

1 前言

先进陶瓷材料具有硬度高、强度大、耐高温、耐磨性能好、抗腐蚀、抗氧化等优良的特性和广阔的应用前景，尤其是在电子、能源、交通、发动机制造、航空航天等领域。然而，陶瓷的韧性值较低，属于脆性材料，采用机械加工的方法难以制备出尺寸较大和复杂结构的构件，为了克服先进陶瓷的脆性及难加工等问题，拓宽其进一步的应用与发展，常将陶瓷与金属连接起来，在性能上形成一种互补关系，使之成为理想的结构和工程材料，以满足现代工程的应用[1-2]。陶瓷与金属的连接既是连接领域的热点问题又是难点问题，首先金属与陶瓷在化学键型、物理和化学特性、力学性能及微观结构等方面具有较大的差异；其次，陶瓷与金属的热膨胀系数相差较大，连接时在界面处导致残余应力的集中，致使接头强度下降。生产中常用钎焊或扩散焊的方法将陶瓷与金属（陶瓷）连接起来，随着连接技术的深入研究，相继研发了一些新的方法（中性原子束焊、激光焊、超声波焊、微波焊以及燃烧合成技术等）[3]。本文针对近年陶瓷与金属连接而开发的连接技术进行阐述，总结最新的研究成果并对其进行展望。

2 陶瓷与金属的连接技术

15世纪中叶，我国明代景泰蓝的制作开创了陶瓷与金属连接技术的先河，但是，具有产业化的、工业规模的连接技术则始于20世纪30年代。Wattery和德律风根公司的Pulfrich于1935～1939年在陶瓷表面喷涂一层高熔点金属（Ni、W、Fe、Cr、Mo）进行活化处理，采用间接钎焊的方法，制造陶瓷电子管，该项技术于1940年获得专利，称之为德律风根法。1950年美国H.J.Nolte和R.F.Spurk用Mo-Mn法实现了氧化铝陶瓷和镁橄榄石表面金属化，后来由Cole、Folyd和Denton等人对这一工艺进行了一系列的改进。随着活性金属法和Mo-Mn金属化工艺的相继出现，陶瓷与金属连接技术进入了全面的发展时期。1969年美国W.M.Philips提出生瓷板高温烧结金属化工艺，使陶瓷的烧结和金属化在同一工序中完成。随着连接工艺的发展和成熟、连接材料和连接机理的深入研究，进一步促进了连接技术的不断改进和更新[4]。

目前，关于陶瓷与金属连接方法的研究主要集中在机械连接与粘接、钎焊连接、扩散焊连接、熔化焊、自蔓延高温合成连接、混合氧化物连接以及其他的连接方法等。

2.1 机械连接与粘接技术

螺栓固定连接和热套连接是机械连接常用的两种技术。其中热套连接是利用金属比陶瓷的热膨胀系数明显大的固有特性，在高温时金属膨胀可套在陶瓷外侧，随后冷却过程中，金属的收缩量比陶瓷大而紧密地连接在一起。螺栓固定连接的接头可拆卸，方法简单，连接强度较高，甚至能获得气密性较好的接头。热套法已部分用于涡轮增压转子与金属轴的连接、汽车火花塞的生产中[5]。采用机械连接技术连接大尺寸构件时，在夹持部位常常会产生严重的应力集中，而热套法只能在远低于热套温度的环境下使用。

粘接连接技术利用无机或有机胶黏剂将陶瓷与金属连接在一起，连接强度取决于胶黏剂的粘合力。广泛用于飞机的应急修理、涡轮和压缩机转子的修复或连接、导弹或炮弹的辅助件的连接等方面。20世纪70年代美国和澳大利亚等国采用此技术对损伤的不同型号飞机结构进行胶接修理，得到比较理想的结果。无机粘结剂适用于较高的使用温度，缺点是真空密封性差，强度低（＜10 MPa），常用于受力较低的零件连接[6]。有机粘结剂适应性广，对于接头强度低于100 MPa的构件可获得满意的效果，但其耐高温性能差，当使用温度高于180℃时，连接迅速失效，所以该技术在动力工程和航空工业上应谨慎使用。总之，粘接的最大优点是效率高、成本低。

2.2 钎焊连接技术

钎焊采用液相线温度比母材固相线温度低的材料作钎料，将钎料加热至熔化状态，并对母材具有较好的润湿性、填充接头间隙，随后液态钎料结晶凝固，从而实现零件的连接。钎料在陶瓷上具有较小的润湿角是实现冶金连接的前提。从热力学的角度来看，钎料的润湿是指液态钎料与母材接触后使体系自由能降低的过程；从能量的角度来看，提高陶瓷表面能，有利于钎料的润湿及铺展。润湿分为附着润湿、铺展润湿和浸渍润湿，对于陶瓷与金属的钎焊来说，除了上述润湿形式之外，还存在反应型润湿，这种润湿的本质是液态金属钎料先在陶瓷与金属表面产生吸附，然后发生溶解，进一步发生化学反应实现钎料和母材的连接。为了使钎料润湿陶瓷的表面，广大的科研工作者通过陶瓷表面的处理（表面生长碳纳米管、表面生长石墨烯、表面外延生长晶须、表面金属化等），或在钎料中添加活性金属元素（Ti、Zr、Hf、V）等方法予以解决。

（1）连接表面生长碳纳米管和石墨烯对润湿的影响

采用等离子体增强化学气相沉积的方法在陶瓷或陶瓷基复合材料表面上生长一层碳纳米管，然后采用Ag-Cu-Ti钎料在复合材料表面进行润湿试验。在加热温度850℃、保温l0 min的条件下，钎料在SiO2f/SiO2复合材料表面上的润湿角为136°；与此相比，表面生长碳纳米管的SiO2f/SiO2复合材料表面的润湿角为43°。由此可见，在相同的钎料及连接规范下，表面生长碳纳米管后，其润湿性大大地提高。除了在连接表面生长碳纳米管之外，采用上述方法在陶瓷表面生长一层石墨烯。在加热温度为1123℃、保温时间为0.6 ks时，钎料在末生长石墨烯的表面上团聚成球状，润湿角为钝角。在生长石墨烯的表面上钎料铺展面积较大，润湿角大大降低[7]。

（2）连接表面生成晶须对润湿性的影响

陶瓷表面原位生长晶须也是处理连接表面的一种有效方法。如在Al2O3陶瓷中加入B2O3，该工艺下不需要任何催化剂或助溶剂。大量晶须外延生长于陶瓷表面，晶须长度在10 μm左右，分布比较均匀，表面光滑无杂质。由于晶须中的Al主要来自于氧化铝陶瓷母材，所以晶须与陶瓷母材结合质量较好。晶体学分析表明：生长界面的晶格错配度小于0.03%，属于良好的低应力共格界面，晶须与陶瓷母材的结合有助于实现陶瓷与金属的高质量连接。晶须的毛细作用力有助于钎料在其表面快速铺展。这种表面处理工艺不需要真空环境，原材料简单且对设备要求较低，适用于大批量的陶瓷表面处理，有望在工业生产中推广与应用。

（3）陶瓷表面金属化对润湿性的影响

陶瓷表面金属化的主要方法有Mo-Mn法、气相沉积、离子注入和化学镀等。其中，Mo-Mn法提出较早，但是处理过程中耗时耗能，目前已很少采用。气相沉积法包括化学气相沉积、物理气相沉积和等离子反应法。金属化的目的是为了改善钎料对陶瓷的润湿性，保护陶瓷高温钎焊时不发生分解而产生空洞。

徐富家等[8]在对Al2O3陶瓷表面进行化学镀镍处理，采用真空钎焊方法将其与5A05铝合金连接，钎焊接头界面组织如图1所示，界面结构为Al2O3/Ni（Ⅰ区）/Al3Ni2（Ⅱ区）/Al3Ni+Mg2Si（Ⅲ区）/α（Al）+Mg2Si（Ⅳ区）/5A05，接头的抗剪强度达到25 MPa。崔永丽等[9]为进一步提高陶瓷金属化层的钎焊性能，在此基础上提出了二次金属化镀镍工艺，此方法已经在微电子行业和航空航天等领域获得应用。张红霞等[10]提出一种陶瓷表面多元离子复合渗镀合金化的方法，采用该方法对Si3N4陶瓷表面进行Cu-Ti复合渗镀，在较低的真空度下实现陶瓷与金属钎焊，为陶瓷与金属的连接提供了一种新方法。

（4）活性钎焊法

近年来陶瓷的直接钎焊成为国内外研究的热点，该技术能简化陶瓷构件的制备工艺过程，满足陶瓷在高温状态下的使用要求。添加活性元素（Nb、Ti、Cr、Zr、Hf、Ta、V）的钎料在陶瓷表面发生化学反应，生成由金属和陶瓷构成的化合物反应层，该层具有类似金属的结构，实现陶瓷与金属的化学连接。在钎焊时含有活性元素钎料的保护是非常重要的一个问题。其原因是活性元素易氧化，氧化后的活性元素不能与陶瓷发生化学反应，所以活性钎焊需要在真空（＞10-2Pa）或惰性保护气体的环境中进行连接。目前关于活性钎焊法的研究主要集中在改善钎料的润湿性和接头性能上。万传庚等[11]在Pd-Cu-Ti钎料中加入Ti元素，并分析了Ti元素对A12O3界面反应的影响，结果表明随着Ti含量增加，界面处形成的化合物层为Ti3O5-Ti2O3-TiO三层。其中TiO层的界面吸附功最高，结合得最好。庄艳歆等[12]在用Sn基钎料中加入活性元素连接陶瓷与金属时，发现了润湿前驱膜。Blugan[13]采用双层钎料（CuSnTiZr和InCuAg）对Si3N4/TiN与14NiCrl4进行了钎焊连接，研究发现，四点弯曲强度明显改善，原因是双层钎料的应用抑制有害反应的发生，避免生成脆性相。陶瓷与金属钎焊连接存在着热膨胀系数相差较大，在界面上产生较大的残余应力；不能有效地大面积连接；接头结合强度较低等问题。

2.3 扩散焊连接技术

为了进一步提高陶瓷和金属连接接头的强度，国内外的研究人员进行了大量的科研工作，并取得了显著的成果，部分数据列于表1中。前苏联kavakov于20世纪50年代中期提出扩散连接技术，此后相继出现了固相扩散连接、瞬间液相连接、部分瞬间液相连接和场助扩散连接，对提高接头的强度起到促进作用。

2.3.1 固相扩散连接

固相扩散连接一般在真空或惰性气氛中进行，借助一定温度、压力的作用，激活界面原子、加速原子扩散及化学反应的发生，实现陶瓷与金属的连接。该连接涉及到回复、再结晶、晶界变化以及在相互接触的界面形成金属键和化学键。固相扩散连接与压力烧结机理相类似，即具有界面微观塑性变形、蠕变强化、物质传输等阶段。由于材料的热膨胀系数差异较大及物性的不同，很难实现直接连接，需通过中间层（复合中间层）的过渡。

关于固相扩散连接的研究主要集中在相结构分析、接头组织性能、工艺参数的优化及交互作用等几个方面。据报道，普惠公司F119发动机的压气机叶片采用固相扩散连接方法实现了陶瓷与金属的连接。接头不存在熔化焊缺陷和过热组织热影响区，质量稳定、可以增加中间层，对陶瓷材料无须表面金属化。固相扩散焊可满足高温应用的要求，工作温度达2050 K，但工艺过程复杂，对连接表面的加工和连接设备要求较高。

2.3.2 瞬间液相连接

1974年DuvallDS[24]首次提出了瞬间液相连接的概念和机理。瞬间液相连接是在待连接构件中间加入熔点低于母材的中间层，将其加热至熔化状态并保温一定的时间，在连接界面上形成一定数量的液相能促进元素向母材的扩散，进而发生共晶反应。改变界面的化学成分，在凝固过程中固相成分均匀化，获得与母材化学成分和组织均匀一致的接头。

微米级厚度的纯金属、合金或复合金属都可以作为瞬间液相连接的中间层，中间层一般采用箔带、镀层、涂层等方式。随着非连续强化金属基复合材料的广泛应用，实现了与增强相的相互作用，可获得满意的接头。

瞬间液相连接可用于连接难以熔焊的材料，具有构件变形小、残余应力低、接头强度高等优点。

宋昌宝[25]采用瞬间液相连接技术，在ZrC-SiC中间加入Ti-40Ni复合中间层，加热到在1150℃，保温15 min的条件下，在界面形成了连续的反应层。结果显示，此反应层为TiC化合物，靠近TiC界面层的焊缝基体相为TiNi化合物，其中分布着颗粒状的TiC颗粒。连接接头的剪切强度达到172 MPa。图2所示为界面反应区域的明场像及相应的选区电子衍射花样。

图2 ZrC-SiC界面反应区域明场像及相应的选区电子衍射花样[25]

2.3.3 部分瞬间液相连接

在瞬间液相连接和固相扩散连接等技术的基础之上，提出部分瞬间液相连接方法（Partial Transient Liquid Phase Bonding，简称为PTLP）。该方法解决了钎焊高温强度不高和固相扩散连接时构件易变形等问题。PTLP连接时，使用不均匀多层材料A/B/A（C）作为中间层，要求A（C）层的厚度和熔点低于B层的厚度和熔点，加热时A（C）层熔化或A（C）与B界面发生反应形成液相，且仅在近陶瓷连接处形成液相。通过液相与陶瓷的界面的反应和B层的扩散，可形成接近固相扩散强度的接头。关于部分瞬间液相连接的研究取得了丰硕的成果，邹家生[26]采用10 μm厚的Ti箔，在1050℃保温3 h的条件下，Si3N4/Ti/Cu/Ti/Si3N4接头的室温强度高达210 MPa，证明PTLP连接的效果是显著的。PTLP连接由于有液相的生成，通过等温凝固和固相成分均匀化，可以消除在固相连接时界面产生的界面孔洞。

表1 陶瓷与金属扩散连接的工艺参数

PTLP技术应用于陶瓷与金属连接工艺的时间较短，需进一步深入研究的问题有：连接温度高，时间长对母材的性能不利；中间层材料与母材匹配困难，适用面较窄；前期的准备工作复杂，给批量生产带来一定的困难；评估接头的标准主要是室温强度，缺乏高温强度的准确数据。

2.3.4 场助扩散连接

为了改进扩散连接的不足，场助扩散连接工艺应运而生，该技术借助高压电场的辅助作用，使陶瓷界面的电介质发生极化，金属表面层内充满了正电荷，异性电荷的相互吸引使陶瓷一侧的负离子向金属一侧迁移与扩散，实现陶瓷与金属的连接。

该方法局限于能够发生分子极化的陶瓷与金属箔的连接，对连接表面的要求较高。目前，利用该方法实现了Al2O3陶瓷与15 μm厚铝箔的连接[27]。此外，采用机械振动辅助瞬间液相连接、温度梯度瞬间液相连接、双温工艺瞬间液相连接和非轴向定压力瞬间液相连接等辅助工艺，改善了接头的性能。

2.4 自蔓延高温合成技术

自蔓延高温合成技术（Self-propagating Hightemperature Synthesis，简称SHS）于1967年由前苏联科学家Merzhanov[28]发明，主要用于合成碳化物、硅化物、氮化物等难熔化合物。经过50多年的发展，SHS技术受到冶金领域、物理、化学等科研工作者的广泛关注。在高温涂层、粉末合成、铸造、焊接等方面获得成功的应用。该方法的原理是在陶瓷与金属的连接间隙处放置能够燃烧并放出大量生成热的固体粉末，用电弧或其他热源将粉末点燃而开始反应，随着反应的进行会进一步产生热量，进而推动反应向前发展，焊料由固态→液态，完成其内部热量和质量的传递，最终由反应所生成的产物将陶瓷与金属牢固地连接在一起。SHS技术在同种或异种的难熔金属、耐蚀氧化物陶瓷或非氧化物陶瓷、耐热材料和金属间化合物连接上具有一定的优势。

Miyamoto[29]首次利用SHS焊接技术，利用Ti+B或Ti+C粉末预压成坯后，放置与Mo与TiB和TiC陶瓷之间，采用石墨套通电发热来引发反应，成功地获得了界面结合完整的接头。冯吉才[30]通过自蔓延高温合成法连接TiAl金属间化合物和TiC陶瓷。李树杰[31]采用加压SHS焊接工艺，连接SiC/SiC以及SiC陶瓷/Ni基高温合金，基于润湿性、亲和性、SHS起爆温度及界面反应的可能性，设计并实验了多种焊料配方。结果显示，液相反应产物对SiC陶瓷的润湿性很好，液相能够渗入陶瓷的表面孔洞之中，而且界面结合良好。成分分析证实，界面处发生了扩散，有助于界面结合强度的提高。孙德超[32]采用热应力缓和型功能梯度Ni-Ti-C作为过渡层，利用SHS方法，实现了陶瓷与金属的原位焊接。

采用SHS技术连接时，最好在保护气氛和加压状态下进行，避免产生气相反应和有害杂质的侵入，降低接头的连接强度。SHS焊接具有高效、节能、投资少、产品质量高、生产成本低、设备及工艺的通用性强等特点，是一种非常有前途的焊接方法。

目前该工艺不仅用来连接材料，而且与一些传统工艺结合在一起，发展成为一系列的实用技术，如SHS熔铸涂层、SHS离心铸造等。

2.5 混合氧化物连接技术

使用混合氧化物的玻璃焊料，在压力和毛细管的双重作用下，液态焊料填充焊缝，获得化学兼容性好的接头。此方法有许多优点：陶瓷基材的化学兼容性很好，粘度和流动性容易控制；混合氧化物的中间层化学性质稳定，耐碱性和抗氧化能力强；液态的混合氧化物能促进扩散效应，在比较小的压力作用下，高温液相可以在金属和陶瓷的表面形成良好的润湿效果。

目前，混合氧化物玻璃焊料被广泛用于氮化硅和氧化铝等陶瓷的连接或封接。其中，MgO-SiO2-Al2O3和Y2O3-SiO2-Al2O3开展得最早、也是最成熟的工艺。在此基础上，其他氧化物如二氧化钛、La2O3等被添加到混合氧化物玻璃焊料中，改善接头的连接质量。

2.6 熔化焊连接技术

熔化焊是利用一定的热源，使连接部位局部熔化成液体，再冷却结晶成一体。热源有激光、电子束、火焰、氩弧焊等。借助高能束具有加热和冷却速度快的优势，在陶瓷不熔化的情况下使金属钎料熔化，形成有效的连接。V Curicuta[33]利用此技术连接Al2O3陶瓷与Cu，以激光做为热源，研究了激光的不同工艺参数对接头的影响，结果表明激光加热所达到的温度介于共晶的温度与铜的熔点之间。目前还出现了用二氧化碳激光器来焊接莫来石、镁橄榄石等新型陶瓷。激光和电子束连接对工装夹具、配合精度及焊前准备工作要求较高，设备投资昂贵，运行成本较高，需要进一步提高其工艺重复性和可靠性。

氩弧焊在铝合金焊接上，取得了令人满意的焊接质量。然而，在陶瓷与金属的连接上，目前尚未报道。究其原因：增强相与铝合金物理性能有较大的差异，熔池的温度难以控制，使熔池的动力学状态与结晶方式变得复杂，易生成脆性化合物，降低接头的使用性能。同时，在连接时产生气孔等缺陷。以上原因制约着熔焊方法在陶瓷与金属连接中的应用。

2.7 其他连接技术

（1）微波连接

微波焊接是一种新的连接技术，利用电磁场与材料的相互作用，使电介质在交变电场的作用下产生极化和损耗（离子迁移损耗和偶极矩松弛损耗），从而完成连接。该方法以陶瓷在微波辐射场中的分子极化产生的热量为热源，并在一定压力下实现连接。具有快速加热、自动控制、节能和连接强度高等特点，已广泛应用于食品、轻纺、农林等行业。但对介电损耗小的陶瓷还需采用耦合剂来提高产生的热量[34]。

Meek[35]最早开始了微波焊接的研究工作，利用家用微波炉实现了Al2O3薄片间的玻璃封接。周健[36]利用自制的微波焊接装置，在温度为1300℃、压力为2.0 MPa和保温15 min的条件下成功地进行了直径为40 mm的Al2O3陶瓷辊棒的微波焊接。接头的强度高达420 MPa。由于产热机理的制约，目前这种方法仅限于陶瓷与陶瓷本身的连接，还未见到有关陶瓷与金属连接的报导。

微波连接是一种新兴的、也是日益被重视的材料连接方法，具有很好的实用价值和应用前景。目前微波焊接腔体的微波场均匀区域还不大，改进微波场的分布，扩大加热均匀区域，可以提高材料的焊接尺寸。同时增加焊接材料的种类，可以使微波焊接的用途更为广泛。

（2）超声波连接

通过超声波振动和加压实现陶瓷与金属连接的一种有效方法。在与陶瓷和金属接合面平行的方向上施加超声波，使陶瓷与金属的接触表面相互作用，从而实现陶瓷与金属的连接。其特点是连接时间很短、操作简便、对连接表面的清洁程度要求不高。但要得到性能良好的接头，必须合理地选择连接参数[37]。目前，该方法主要用于陶瓷与铝的连接，连接中可以采用低熔点或活性强的中间金属，也可以不采用中间金属而直接连接，接头的剪切强度在20～50 MPa之间。

（3）摩擦焊

转动力矩和轴向力共同作用在陶瓷与金属的连接表面，因摩擦生成一定的热量，使连接表面达到塑性状态后停止作用，并施加较大的顶锻力，将陶瓷与金属连接在一起。这种方法的优点是生产效率高，可在几秒内完成连接。缺点是连接件为圆棒或管件，否则不易转动。目前，采用该方法已实现了陶瓷与铝合金的连接[38]。

3 陶瓷与金属的连接方法的数值模拟

陶瓷和金属是热膨胀系数差别较大的两种不同材料，在连接过程中易产生残余应力。陶瓷材料以离子键和共价键为主，结合力大，很难依靠自身的塑性变形来释放应力，界面处形成较大的应力集中，使接头连接强度降低，使用过程中易发生断裂。所以，如何准确地测量和计算残余应力的大小及分布是陶瓷与金属连接中的一个重要课题。采用有限元法模拟连接过程中产生的应力和分布，成为该领域研究的热点之一[39]。

雷永平[40]采用热弹塑性有限元方法，对接头残余应力的大小和分布进行了仿真分析。结果表明：仿真值和实际测量值的趋势基本一致，都是在陶瓷侧的边缘存在着最大的轴向拉应力。

李树杰[41]运用弹性有限元仿真结果表明，SiC陶瓷与Ni基高温合金连接时产生极大的残余应力，竟达3300 MPa。进一步的研究指出，采用梯度中间层或软金属中间层能在一定程度上缓解残余应力及其分布状态，使拉应力集中区域移出比较薄弱的陶瓷一侧，有利于连接强度的提高。

4 结论

陶瓷与金属的连接方法，经过几十年的发展，国内外的研究结果显示已解决了可连接性的问题，但连接接头的强度及耐热性与使用要求相比仍有较大的差距。从目前的文献资料及实际应用来分析，能够实现陶瓷与金属连接的方法主要集中在钎焊和扩散连接，应用范围也最广。随着理论研究的深入，及其与传统工艺的结合，出现了（部分）瞬间液相连接、熔化焊、SHS技术等都具有很好发展前景的连接方法，为扩展陶瓷与金属的连接范围提供了新的思路。综上所述，尽管陶瓷与金属的连接方法较多，每种方法都有其自身的优点和缺点，甚至有些方法还处于实验研究阶段，一时还难以实用化，但是随着连接技术和模拟分析技术的发展，陶瓷与金属的连接必将得以完善和发展。

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