苑博 税国双汪越胜

(北京交通大学力学系,北京 100044)

1 引 言

随着胶粘剂的发展和粘接技术的不断成熟,胶粘剂在航空航天等领域得到了广泛的应用.宇宙飞船、人造卫星等所采用的蜂窝夹层结构、高强度复合材料、密封材料等大部分是通过粘接技术来实现的[1].由于航空航天器在轨运行期间反复进出地球阴影区域,使得航空航天器表面不断承受循环温度疲劳的作用,在这种交变循环的温度场作用下,被粘接物与胶粘剂之间会产生交变热应力和热应变,从而导致胶粘剂受损,粘接界面力学性能下降[2,3].因此,研究循环温度疲劳作用下粘接界面力学性能的退化以及损伤情况显得尤为重要.

目前,传统超声无损检测技术对胶层中的空洞、缺胶和微孔等缺陷基本上能可靠地检测出来[4],但对于胶层的内聚强度、粘接界面的黏附强度尚无可行的检测手段[5].大量研究表明,材料早期力学性能退化总是伴随着某种形式的非线性行为,从而引起超声波传播的非线性[6,7].通常采用声学非线性系数描述材料的非线性特征[8],利用非线性系数实现对材料早期力学性能退化以及损伤情况的无损检测和评估.

近年来,针对粘接界面力学性能退化及损伤情况的超声无损检测,国内外学者做了大量的研究工作.安志武等[9]建立了粘接界面的非线性弹簧模型,为利用非线性声学参量描述粘接界面的性质提供了理论上的依据.高广健等[10]根据界面弹簧模型,分析了含弱界面的圆管结构中周向超声导波的频散特性及位移场.刘婧等[11]研究了粘接结构超声谐振模式随材料和界面粘接性能变化的演变规律,分析和归纳了胶层厚度、密度和声阻抗等性能参数改变时对谐振模式演变规律的影响.Shui等[12,13]建立了具有不同拉压性质的粘接界面模型,对疲劳载荷及冲击载荷作用下AZ31镁合金粘接试件非线性系数的变化情况进行了研究,发现理论值和实验值符合较好.Donskoy等[14]的研究表明,超声波入射到不完全粘接界面时将表现出很强的非线性行为,特别当胶层中含有裂缝、分层等缺陷时,非线性现象尤为明显.因此,利用超声非线性可以实现对粘接界面的损伤进行无损评价.此外,Drinkwater等[15]研究了铝-环氧树脂胶-铝弱粘接试件的非线性系数随压强的变化情况,发现初始阶段试件的非线性系数迅速减小,之后随着压强的增加,其变化趋势趋于平缓.Kawashima等[16]通过非线性超声成像系统,得到了不完全粘接界面的超声图像.然而,对循环温度疲劳作用下粘接界面力学性能退化及损伤的非线性超声无损检测,国内外相关的研究工作还较少.本文针对6061型铝合金/改性丙烯酸酯胶/6061型铝合金粘接试件,采用超声波透射法,研究了粘接试件的声学非线性系数与循环温度疲劳次数之间的关系,为循环温度疲劳作用下金属粘接界面力学性能退化和损伤的非线性超声无损检测提供了参考和依据.

2 非线性超声理论

固体材料内部微观损伤的产生、疲劳等都伴随着明显的非线性现象,利用非线性超声方法检测结构损伤,实质上是利用超声波在传播过程中的非线性特征反推结构损伤后所表现出来的非线性.当一维纵波通过非线性介质时,在小应变情况下,波动方程为

其中,u是x方向上的位移,ρ是介质密度,σ是x方向上的正应力.

非线性应力-应变关系取van den Abeele等[17]给出的积分形式,即

其中,E0为弹性模量;β ,δ分别为二阶、三阶非线性常数;α为滞回非线性系数;∆ε为局部应变变化幅度;˙ε为应变对时间的微分;sgn(…)为符号函数.

在小变形情况下,应变与位移的关系为

将(2)和(3)式代入(1)式,整理可得一维条件下固体中的非线性波动方程为

保留二阶非线性项,(4)式可写成

对形如u(0,t)=A0sinωt的入射波,将其表达式代入(5)式,由微扰近似理论求得波动方程的近似解为

其中,k=ω/c为波数,β为材料的非线性系数.

根据(6)式,基频波的幅值A1=A0,二次谐波的幅值从而可将非线性系数表示为

当超声波频率和传播距离一定时,非线性系数只与透射波的基频和倍频幅值相关.定义材料的相对非线性系数为

通过测量基频波幅值A1和二次谐波幅值A2,即可得到材料的相对非线性系数β′,该量与非线性系数β直接相关,因此可以评价材料的力学性能退化以及相应的损伤情况.

3 非线性超声实验

3.1 试 件

被粘接试件为6061型铝合金材料,每个试件的直径均为38 mm,厚度均为6 mm.所用胶粘剂为辽宁抚顺哥俩好化学有限公司生产的改性丙烯酸酯胶,该胶以甲基丙烯酸酯类为主要原料,是一种双组分(A,B)反应型结构胶粘剂,其基本性能参数如表1所列.试件制备时,首先用医用酒精将黏合面的油脂、尘垢等污物擦掉,使其干燥,之后按A,B胶重量比1:1进行配胶,胶总量为0.3 g.将混合均匀的胶液均匀涂抹在试件表面,恒压下粘接定位2 min,确保试件粘接位置正确,待室温固化24 h后,开始进行温度疲劳实验.制备完成后的试件如图1所示.共采用两组试件进行非线性超声测试.第一组共3个试件,分别编号1,2,3,用于高温循环疲劳实验;第二组共2个试件,分别编号A,B,用于低温循环疲劳实验.

表1 改性丙烯酸酯胶的基本性能参数Table 1.Parameters of modif i ed acrylate adhesive.

图1 6061型铝合金粘接试件Fig.1.6061 aluminum alloy bonding specimen.

3.2 非线性超声测试系统

采用美国Ritec公司生产的SNAP-0.25-7-G2非线性高能超声测试系统进行非线性超声测试,系统包括大功率主机、RT-50欧姆终端、40 dB可调衰减器、MDO3014型示波器、微型计算机、接触式压电直探头以及夹持装置.图2所示为系统示意图,图3所示为系统实物图.测量过程中为保证激发探头和接收探头的共轴性以及探头与试件之间的稳定耦合,采用图3中的夹持装置固定超声激发和接收探头.该装置由压力传感器、六角螺栓、有机玻璃板、钢板等组成.有机玻璃板与钢板中心有一凹槽,用来保证激发探头和接收探头在同一轴线上.结合夹持装置中压力传感器的读数和六角螺栓的调节控制夹持力的大小,从而保证测量过程中探头与试件的耦合情况尽可能一致.

非线性超声检测系统主机激发单一频率的正弦脉冲信号,该信号经50 Ω终端和高能衰减器后,激励压电换能器向试件输入单频超声波.当粘接界面在循环温度疲劳作用下出现损伤时,由于固体介质的材料非线性,将会产生高频成分的超声波信号.对采集到的信号进行快速傅里叶变换,从而得到基波幅值和二次谐波幅值,进而得到试件的相对非线性系数.

图2 非线性超声测试系统示意图Fig.2. Schematic diagram of nonlinear ultrasonic measurement system.

图3 非线性超声测试系统Fig.3.Nonlinear ultrasonic measurement system.

3.3 实验方法

通过对探头频率的标定,本文所采用激发探头的实际中心频率为3.5 MHz,因此实验的信号激励频率为3.5 MHz.通过改变非线性超声测试系统输出电压实现对激励信号强弱的控制.耦合剂采用双翼牌XY-B型超声耦合剂.试件每经过一定次数的温度循环疲劳,测量一次非线性系数.测量过程中,通过旋转图3中夹持装置螺栓和压力传感器的读数来控制夹持力的大小.本实验中保持夹持力的大小为80 N.在发射脉冲串不与回波叠加的前提下,选取激励信号周期个数为5.

3.3.1 高温循环疲劳

对第一组的3个试件进行10—140◦C范围的高温循环疲劳加载.加热设备采用MTI-250/3040加热平台,如图4所示.试件加热到140◦C后,采用自来水进行冷却,水温始终保持为10◦C.

图4 MTI-250/3040加热平台Fig.4.MTI-250/3040 heating platform.

图5 180次高温循环疲劳后2#试件的(a)时域信号和(b)频域信号Fig.5. Signals of specimen 2 in(a)time domain and(b)frequency domain,respectively,after being fatigued in high temperature for 180 times.

为确定合适的加热时间及冷却时间,采用非制冷焦平面热像仪记录试件温度随加热时间和冷却时间的变化情况.结果表明,当加热时间为5 min,冷却时间为20 s后,试件的温度保持稳定,可将此作为一次高温循环疲劳.每20次高温循环疲劳,利用图3所示的非线性超声测试系统测量一次试件的非线性系数.为尽可能地减小测量误差,对每个试件重复测量三次,取三次测量的平均值作为该试件的非线性系数.图5所示为180次高温循环疲劳后2#试件的时域信号和频域信号.

3.3.2 低温循环疲劳

对第二组的两个试件进行−50—25◦C范围的低温循环疲劳加载.采用DYDW-60QL工业低温箱对试件进行低温冷却,该低温箱最低冷却温度可达−86◦C.之后试件在室温下晾置,室温为25◦C.为确定合适的冷却时间和晾置时间,采用数字温度表记录试件温度随冷却时间和晾置时间的变化情况,实验结果如图6所示.

图6 试件温度随冷却时间和晾置时间的变化Fig.6.Variation of the temperature of the specimen with the cooling time in refrigerator and warming time in room temperature.

从图6可以看出,当冷却时间为30 min、晾置时间为20 min后,试件的温度基本保持稳定,将此作为一次低温循环疲劳.每40次低温循环疲劳后测量一次试件的非线性系数.同样,每个试件重复测量三次,取三次测量得到的平均值作为试件的非线性系数.

4 实验结果与分析

4.1 实验结果

由于粘接试件由铝片试件和粘接界面组成,其非线性将来自于粘接界面和被粘接试件本身.首先对铝片试件在温度循环作用下其非线性系数随循环温度疲劳次数的变化情况进行研究.循环温度范围为10—140◦C,加热时间为5 min,冷却时间为20 s.试件共3个,每10次循环温度疲劳后测量一次试件的非线性系数.图7所示为各试件归一化的非线性系数随循环温度疲劳次数的变化情况.可以看出,随着循环温度疲劳次数的增加,铝片的非线性系数基本保持不变.因此,可以认为,循环温度疲劳载荷作用下粘接界面的损伤是造成粘接试件非线性系数变化的主要原因.

图7 铝片归一化的非线性系数随循环温度疲劳次数的变化Fig.7.Variation of the normalized acoustic nonlinear parameter of aluminum with the fatigue times under cyclic temperature.

图8所示为第一组试件高温循环疲劳下归一化的非线性系数随高温循环次数的变化情况.首先测量未进行高温循环疲劳时试件的非线性系数β0,然后测量不同高温循环疲劳次数下试件的非线性系数β,并用β/β0得到试件的归一化非线性系数.

图8 归一化非线性系数随高温循环次数的变化情况Fig.8.Variation of the normalized acoustic nonlinear parameter with the fatigue times under high cyclic temperature.

从图8可以看出,在高温循环疲劳初始阶段,随着高温循环次数的增加,试件的非线性系数基本保持不变;当高温循环次数达到100次左右后,试件的非线性系数总体上随着高温循环次数的增加而增大,特别在高温循环疲劳寿命后期,试件的非线性系数增加明显.

图9所示为第二组试件低温循环疲劳下归一化非线性系数随低温循环次数的变化情况.

图9 归一化非线性系数随低温循环次数的变化Fig.9.Variation of the normalized acoustic nonlinear parameter with the fatigue times under low cyclic temperature.

从图9可以看出,与高温循环疲劳不同,在低温循环疲劳初始阶段,随着低温循环次数的增加,试件的非线性系数迅速增大;当循环次数达到240次左右后,试件的非线性系数增速减缓,但总体上该非线性系数随低温循环次数的增加而增大.

4.2 实验结果分析

4.2.1 高温循环疲劳

材料的非线性系数与其高阶弹性常数密切相关,高温循环疲劳下胶层三阶弹性常数的变化是造成非线性系数变化的主要原因[18].在对粘接试件进行高温循环疲劳试验过程中,高温可以激活分子链中未完全固化的反应集团,高分子链段的运动性增强,使得在常温下侧链及支链中未能反应的基团相互靠近,接触的概率增大,进而交联密度增大,胶粘剂的胶接强度上升,即胶粘剂发生二次固化[19],此时试件的非线性系数随着高温循环次数的增加其值变化不明显.当胶粘剂完全固化后,随着循环次数的增加,高温循环疲劳将造成大量的热应力集中,胶粘剂分子链开始出现滑移、解缠[20],多次的高温循环疲劳使胶粘剂分子链发生断裂而形成的小分子将从胶层中析出,从而降低胶粘剂的交联密度,增大了分子链间的空隙.此时胶粘剂粘接强度降低,其三阶弹性常数不断增大,从而导致试件的非线性系数随着高温循环次数的增加而增大.

对于各向同性固体中的三阶弹性常数,不同的学者采用不同的定义方法.在这里,采用Landau和Lifshitz[21]人所定义的三阶弹性常数A,B,C,该常数与标准定义的三阶弹性常数cIJK存在以下关系[22]:

为研究三阶弹性常数A,B,C的变化对材料非线性系数的影响,下面进一步采用商业有限元软件ABAQUS对相同增量下材料的非线性系数随三阶弹性常数的变化情况进行分析讨论.图10所示为铝合金材料的归一化非线性系数随三阶弹性常数绝对值的变化情况.可以看出,材料三阶弹性常数B对非线性系数的影响程度要大于三阶弹性常数A,C的影响程度,且A,C对非线性系数的影响程度近似一致.因此,后续分析中仅通过改变胶层三阶弹性常数B的大小来讨论粘接试件的非线性系数随高温循环次数的变化情况.

图10 铝合金材料的归一化非线性系数随三阶弹性常数绝对值的变化Fig.10.Variation of the normalized acoustic nonlinear parameter of aluminum with the absolute value of third order elastic constants.

由于温度循环对铝材料本身的影响较小,对粘接试件分析时仅考虑胶层高阶弹性常数变化对非线性的影响.根据图8的实验数据,利用ABAQUS模拟计算出各归一化非线性系数对应的胶层三阶弹性常数B,计算结果如表2所列.

利用数据分析软件Origin对数据进行拟合,三阶弹性常数B与温度循环次数的关系可用非线性幂函数表征为:

其中,B0为未进行高温循环疲劳时胶层的三阶弹性常数,N为温度循环次数,m为与实验有关常数.图11所示为胶层三阶弹性常数B随高温循环次数N的变化情况.这里,B0=20.732 GPa,m=10.455.可以看出,(10)式较好地反映了胶层三阶弹性常数B随高温循环次数N的变化情况.

表2 归一化非线性系数所对应的胶层三阶弹性常数BTable 2.The third order elastic constantBand normalized acoustic nonlinear parameter of the adhesive layer.

图11 胶层三阶弹性常数B随高温循环次数N的变化Fig.11.Variation of the third order elastic constantBof the adhesive layer with the fatigue times under high cyclic temperature.

描述固体的非线性弹性效应一般是在物质坐标(也称拉格朗日坐标)下进行.用a=(a1,a2,a3)表示固体发生形变时质点的初始坐标.考虑一维传播情形,忽略固体的黏滞性,设质点位移矢量U=(U,V,W),U的三个分量U,V和W是a=a1和t的函数,三个分量波动方程的具体形式为[23]

其中

参照均匀无损耗流体中有限振幅声波的求解过程,沿+a轴传播的行波中存在一个Riemann不变量(λ−u)/2=0(这里的λ不是Lame常数),λ的表达式为[22]

实际空间中的声速应为c+u,这里c=利用(14)式和λ=u,消去∂U/∂a,可得到

其中,β为固体介质的非线性系数,其表达式为

将(10)式代入上式,最终得试件的非线性系数与温度循环次数的关系:

图12 试件1#—3#归一化非线性系数理论值和实验值随高温循环次数的变化Fig.12.Variation of the theoretical and experimental normalized acoustic nonlinear parameters with the high temperature cycles for specimen 1#–3#.

若仅考虑胶层三阶弹性常数B的变化对试件非线性系数的影响,参考文献[18]取各试件胶层三阶弹性常数A的大小均为30 GPa,C均为−5 GPa,且不随温度循环次数的增加而改变,ρ0为胶层密度,大小为1100 kg/m3,cl为纵波波速,大小为2700 m/s.因此,(17)式可进一步写为

图12为各试件归一化的非线性系数理论值和实验值随温度循环次数的变化情况.这里将B=B0时所对应的非线性系数β0作为试件的初始非线性系数,而β/β0作为归一化的非线性系数.各试件所采用的拟合参数B0和m如表3所列.

从图12和表3可以看出,随着温度循环次数的增加,归一化后各试件非线性系数的理论值和实验值符合较好.其中,参数B0反映了试件未进行高温循环疲劳时的初始损伤情况,参数m反映了试件非线性系数随高温循环次数的变化快慢程度,m越大,则非线性系数β变化越剧烈.因此,通过该理论模型,可实现对高温循环疲劳作用下粘接界面力学性能退化情况的预测和评估.

表3 试件1#—3#的拟合参数B0和mTable 3.The f i tting parametersB0andmof specimen 1#–3#.

4.2.2 低温循环疲劳

由于改性丙烯酸酯胶是一种室温固化的胶粘剂,在低温循环疲劳初始阶段,试件周围环境温度较低,使得胶粘剂分子交联密度低,同时温度过低往往会使胶粘剂中的小分子难以挥发出去,甚至形成缺陷,显著降低粘接强度,此阶段试件的非线性系数随低温循环次数的增加而迅速增大;随着时间的推移,胶粘剂分子交联密度逐渐增大,试件的非线性系数增速减缓,甚至呈下降趋势;当胶粘剂分子交联密度达到饱和后,由于被黏物与胶粘剂的线胀系数不同,随着低温循环次数的增加,粘接层不断承受拉-压内应力,其粘接强度逐渐下降,此时试件的非线性系数随低温循环次数的增加而增大.

低温循环疲劳时,胶粘剂分子热运动能量低,部分溶剂不能完全从胶粘剂内部挥发出去,从而在胶层中产生空隙.同时,由于改性丙烯酸酯胶与铝片之间的线胀系数不同,在低温循环疲劳作用下,导致胶层在加热、冷却过程中不断承受拉-压交变应力,并在胶层应力集中处将产生裂纹等微小缺陷.当超声波在该粘接试件中传播时,将表现出强烈的非线性行为.为分析超声波与微小缺陷的相互作用,首先建立图13所示的粘接结构的非线性模型.

图13 粘接结构的非线性模型以及波在粘接结构中传播的示意图Fig.13.Nonlinear model of bonding structure and wave propagation in an adhesive structure.

在该模型中,被粘接物为两个弹性半无限大空间,λ,µ,ρ分别为被粘接物的拉梅常数、剪切模量和密度;中间为胶层,其拉梅常数、剪切模量和密度分别为为入射纵波,频率为ω;P2和P3为透射波;P1和P4为反射波.假设粘接层的损伤使得其拉伸模量显著下降,而压缩模量保持不变.为简化分析,将界面层简化为h→0时的“数学界面”模型.在粘接界面处,有

其中,σy(x)为界面处的正应力,∆uy(x)为界面处的间断位移,K+和K −为界面的拉伸刚度系数和压缩刚度系数.

由于粘接界面不同的拉伸刚度和压缩刚度,超声波信号将表现出明显的非线性特征,即透射波P3中除基频分量外,还有其他高频分量的产生.因此,透射波P3的波形表达式可写成

定义材料的非线性系数为

许多学者研究表明,损伤变量D与循环疲劳次数密切相关[25−27],由于试件在低温循环疲劳之前的非线性系数大小不为0,因此二者关系可写为

其中,N为低温循环次数,Nf为试件的疲劳寿命,这里Nf取值为720,b为与实验有关的常数.可以看出,当N=0时,D=D0;当N=Nf时,D=1.将(23)式代入(22)式,最终可得试件的非线性系数与低温循环次数之间的关系

取初始损伤变量D0=0.25,常数b=0.22.将D=D0时的非线性系数作为试件的初始非线性系数,β/β0为试件归一化后的非线性系数.结合4.1节的实验结果,可得试件归一化后的非线性系数理论值和实验值随低温循环次数的变化情况,如图14所示.可以看出,二者非线性系数随低温循环次数的变化情况近似一致,因此,该理论模型可以用来监测和评估低温循环疲劳作用下粘接试件力学性能的退化和损伤情况.

图14 归一化的非线性系数理论值和实验值随低温循环次数的变化Fig.14.The normalized acoustic nonlinear parameter of theoretical value and experimental value varies with the low temperature cycles.

5 结 论

采用超声波透射法,对循环温度疲劳作用下6061型铝合金/改性丙烯酸酯胶/6061型铝合金粘接试件非线性系数的变化情况进行了研究,并分析了高温/低温循环疲劳作用下胶层的力学性能损伤退化机理.对于高温循环疲劳,认为胶层三阶弹性常数B的变化是造成试件非线性系数变化的主要原因;对于低温循环疲劳,认为粘接界面拉伸刚度K+的变化是造成非线性系数变化的主要原因.在此基础上分别建立了高温/低温循环疲劳作用下粘接界面的理论模型,分别对高温/低温循环疲劳下胶层力学性能的损伤退化情况进行分析,发现理论值与实验结果符合较好.因此,可通过测量试件的非线性系数,评价循环温度疲劳作用下试件粘接界面的力学性能损伤情况.

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