黄福享，苗恺，鲁中良，徐文梁，朱伟军，李涤尘

西安交通大学 机械制造系统工程国家重点实验室，西安 710049

目前，先进航空发动机、燃气轮机主要采用定向晶叶片，大量研究表明，提高叶片定向凝固过程中固液界面前沿的温度梯度对细化定向晶组织具有极端重要作用[1-5]。

为了提高固液界面前沿的温度梯度，过去的工作主要集中在定向凝固炉体的改造、陶瓷铸型结构及材料设计3个方面[6-11]。乐献刚等[12]通过研究不同厚度隔热挡板对DD6单晶高温合金凝固组织的影响，发现随着隔热挡板厚度增加，单晶凝固过程中温度梯度降低，但晶体生长方向与[001]偏离度变小。沈军等[13]设计了两种不均匀壁厚型壳以期获得高的轴向温度梯度和平直的固液界面，结果表明：当叶片型壳缘板壁厚与叶身壁厚之比为0.5时，固液界面在整个定向凝固过程中始终保持平直，减少了叶片雀斑缺陷的形成；当叶片型壳缘板壁厚与叶身壁厚之比为2时，定向凝固过程中叶片缘板处固液界面前沿的轴向温度梯度从7 K/cm提高到17 K/cm，减少甚至消除了叶片杂晶的形成。Ma和Bührig-Polaczek[14]在铸型制造过程中，在叶片型壳平台内侧添加石墨导热体，以期减少单晶叶片变截面处杂晶的产生，结果表明，使用导热体技术可以有效改善叶片变截面处的温度场分布，使单晶晶粒在叶片缘板末端的金属液过冷之前快速向叶片缘板内生长，从而显著改善单晶叶片质量。

以上研究虽然能够在一定程度上提高固液界面前沿的温度梯度和冷却速率，但是操作过程复杂，不容易实施。有研究表明[15]，铸型辐射散热作用越强，所形成的固液界面前沿纵向温度梯度也就越高。本文采用数值模拟和实验相结合的方法，对比研究了铸型表面涂挂具有较高辐射性能的石墨涂层和氧化铬涂层对空心涡轮叶片定向凝固组织的影响，提高了铸件固液界面前沿的温度梯度，细化了定向晶组织。

1 实验材料及方法

选用DZ125高温合金进行定向凝固实验，其名义成分[16]见表1。

实验选用了两种具有较高辐射性能的涂料，分别是石墨和氧化铬高辐射涂料，其中氧化铬辐射涂料是采用氧化铬和过渡族元素氧化物、硅酸盐耐火材料，高温掺杂形成固溶体，其XRD物相分析如图1所示。因不同的成分在不同温度下有不同的辐射率，选用多种材料就是发挥材料最佳温度下的辐射性，弥补不同材料不同温度下辐射性的差别，发挥材料的整体合力效应，提高涂料的辐射性能。

基于型芯型壳一体化陶瓷铸型的空心涡轮叶片快速铸造技术[17-19]可大幅提高新型叶片的研发效率。为了节省制造成本，缩短制造周期，本研究采用型芯型壳一体化制造工艺制备了空心涡轮叶片整体式陶瓷铸型，再将陶瓷铸型与浇冒口及支撑底盘蜡模进行组装，按传统熔模铸造的工艺进行涂浆、挂砂、脱蜡、焙烧等工序制备成陶瓷铸型模组，具体制备流程如图2所示。

为了便于研究，根据某型号叶片尺寸设计了长为30 mm、宽为10 mm、高为100 mm的试板模型代替空心涡轮叶片，并且采用型芯型壳一体化快速制造方法制备了试板铸型，将3个试板铸型与浇冒口和支撑底盘蜡模进行组装，如图3(a)所示。经过传统熔模铸造制壳工艺制备了试板陶瓷铸型模组，用刷子将石墨涂料和绿色的氧化铬涂料分别涂挂在模组型壳的两个铸件型壳外表面，另外一个铸件型壳外表面不做任何处理，作为实验对照组，如图3(b)和图3(c)所示。

表 1 DZ125高温合金化学成分Table 1 Chemical components of DZ125 superalloy

采用Procast2014铸造仿真软件模拟了铸型表面辐射系数对定向凝固过程的影响规律。

定向凝固实验在ZGD-20B三室真空高速水冷定向凝固炉中进行。保温室上区和下区加热温度分别为1 500 ℃和1 520 ℃，将DZ125镍基高温合金熔炼加热到1 520 ℃后浇注到预热半小时后的陶瓷铸型中，抽拉速率设置为5 mm/min。

采用光学显微镜观察枝晶形态，用单位面积计算法测定一次枝晶间距，采用SU-8010型场发射扫描电子显微镜观察γ′相形貌。

2 结果与讨论

2.1 Procast数值模拟

图4为铸型外表面不同辐射系数(ε)下铸件凝固分数(fs，即已凝固金属占金属液总量的百分数)随凝固时间(t)的变化曲线，由图4可以看出，随着铸型外表面辐射系数的增加，铸型辐射散热能力增强，铸件凝固速率加快，凝固时间缩短。

图5为铸件纵向温度梯度分布云图。由于定向凝固过程中，凝固前期主要靠铸件与结晶器的热传导作用散热，随着凝固的进行，热传导作用逐渐减弱，在凝固后期主要靠铸型表面向水冷环的辐射散热。因此随着与结晶器距离的增加，铸件固液界面前沿的温度梯度快速降低，在凝固后期变化不大，如图5所示。

图6为铸型外表面不同辐射系数(ε)下铸件固液界面前沿的温度梯度(G)随铸件与结晶器之间距离(D)的变化曲线。图7为铸型外表面不同辐射系数(ε)下铸件冷却速率(C)随铸件与结晶器距离(D)的变化曲线，由图6和图7可以看出，在凝固前期，温度梯度和冷却速率随铸型表面的辐射系数增加而降低，在凝固后期，温度梯度和冷却速率随铸型表面的辐射系数增加而增加。

由于铸件在凝固前期，铸件与水冷结晶器间的热传导起主要作用，凝固速率较快，已凝固金属进入保温室，如图8(a)所示，保温室的温度较高，已经凝固的金属温度低于保温室的温度，因此它不会向外散热，而是要吸收炉壁带来的热量。随着铸型表面辐射系数的增加，根据传热学基尔霍夫定律可知，铸型表面散热能力增加的同时，其吸热能力相应增加，因此导致凝固前期铸件固液界面前沿温度梯度和冷却速率随着铸型表面辐射系数的增加不增反降。在铸件凝固后期，随着铸件与结晶器间的热传导作用降低，凝固速率降低，已凝固金属位于辐射挡板下方，如图8(b)所示，此时不存在已凝固金属的重复吸热现象，因此随着铸型表面辐射系数的增加，铸件散热能力增强，导致固液界面前沿的温度梯度和冷却速率增加。

2.2 枝晶形貌及一次枝晶间距

图9为模组型壳表面不同处理状态下试板铸件的一次枝晶平均间距(λ)随铸件与水冷结晶器之间距离(D)的变化曲线。图10为模组型壳表面不同处理状态下试板铸件不同高度位置的微观组织枝晶形貌。

由图9、图10(a)、图10(d)和图10(g)可以看出，距离水冷结晶器15 mm时，由于铸件主要靠与水冷结晶器间的热传导散热，铸型与水冷铜环之间的辐射散热几乎可以忽略不计，因此3种试板铸件显微组织的一次枝晶和二次枝晶较细，一次枝晶平均间距较小，分别仅为160、159、161 μm，相差不大；由图9、图10(b)、图10(e)、图10(h)、图10(c)、图10(f)和图10(i)可以看出，随着距水冷结晶器距离的增加，铸件与水冷结晶器间的热传导能力急剧减弱，铸件主要靠与铸型的对流换热以及铸型与水冷环之间的辐射散热，热传导散热效率远大于辐射散热效率，从而导致铸件冷却速率和固液界面前沿温度急剧下降，图5～图7的数值模拟结果也证实了这一点。因此3种试板铸件随着距离结晶器距离的增加，其显微组织的一次枝晶平均间距增加，二次枝晶臂变大，由于3种试板铸件的铸型外表面辐射散热能力的不同，导致铸件固液界面前沿的纵向温度梯度不同，表现在微观组织上，其枝晶形貌和一次枝晶间距也不相同。其中型壳外表面未经任何处理时，其表面辐射系数一般为0.5左右，铸型外表面涂覆石墨涂层后，其表面辐射系数相应增加，但是由于铸型外表面为相对单一材料，因此随着温度的升高，表面辐射系数会有一定程度的下降，而铸型外表面涂覆主要成分为氧化铬的涂层后，由于复合材料的整体合力左右，能够使铸型外表面始终保持较高的辐射系数。因此铸型外表面未经处理过的试板铸件散热条件最差，距离水冷结晶器60和110 mm时，对应横截面的一次枝晶平均间距分别为327和384 μm；经过石墨涂料处理过的试板铸件辐射散热能力得到明显改善，距离水冷结晶器60和110 mm时对应横截面的一次枝晶平均间距分别为309和346 μm；经过氧化铬涂料处理过的试板铸件辐射散热能力最强，距离水冷结晶器60和110 mm处对应横截面的一次枝晶平均间距分别为303和336 μm，枝晶组织明显细化。铸型外表面涂覆了高辐射涂层时的铸件与铸型外表面未经任何处理时相比，其微观组织一次枝晶间距在距离水冷结晶器60 mm处就有一定程度的降低。这与图6和图7的数值模拟结果存在一些差异，主要是因为在数值模拟过程中忽略了实际定向凝固过程中由于金属急剧凝固和杂质等因素导致金属与水冷结晶器间会存在一定的间隙，从而在一定程度上降低了凝固前期的热传导作用，使图8(a)中所示的情况有所减轻甚至消失。

2.3 γ′相形貌

镍基高温合金固态相变产生的γ′相是其主要强化相，其相变组织形态和它自身是一种以Ni3Al为基的金属间化合物。Ni3Al金属间化合物和基体γ相一样，都是面心立方结构，两相点阵常数相差很小，通常小于0.5%。γ′相的数量、形态、尺寸和分布取决于合金的成分和凝固参数。图11为模组型壳表面不同处理状态下试板铸件显微组织枝晶上的γ′相形态。由图11可以看出，试板铸件显微组织枝晶干上的γ′相形貌基本上呈规则的立方体形态。由于型壳外表面涂覆了石墨涂层和氧化铬涂层后，使铸型表面的辐射系数增加，从而提高了铸型与水冷间的散热效率，增加了相应铸件的固液界面前沿温度梯度和冷却速率，因此与型壳外表面未经任何处理的试板铸件相比，型壳外表面经过石墨涂料和氧化铬涂料处理的试板铸件显微组织枝晶干上的γ′相明显更加细化，立方化程度更高，如图11(a)和图11(b)所示。

2.4 讨 论

在定向凝固过程中，枝晶间距取决于凝固界面处的散热条件。散热能力越强，冷却速率越大，温度梯度高，枝晶生长较快，相应的枝晶间距也较小。平直的固液界面使凝固过程中热流方向也更加集中，相应的晶体生长方向与[001]方向夹角更小。较高的温度梯度加上均匀的温度场，能够有效避免晶体生长中可能出现杂晶及小角度晶界，将有利于凝固组织细化，提高力学性能。

辐射传热热流密度的理论计算模型[20]为

(1)

式中：q为热流密度；Cs为斯特藩-玻尔兹曼常数(约为5.67×10-8W·m-2·K-4)；ε1和ε2为铸型表面和水冷铜环表面的辐射系数；F1和F2分别为铸型表面和水冷铜环的表面积；T1和T2分别为铸型表面和水冷铜环表面温度。

从式(1)可以看出，热流密度的大小取决于铸型表面与水冷铜环表面辐射系数、铸型与水冷铜环表面积以及铸型与水冷铜环表面的温度差。在定向凝固前期，铸件与水冷结晶器间的热传导起主要作用，在定向凝固后期，固-液界面处的热量交换主要是铸型表面与水冷铜环表面之间的辐射传热，从工程角度来讲，可以通过继续改进陶瓷铸型与水冷铜环表面的辐射系数和增加陶瓷铸型及水冷铜环表面积等措施来提高定向凝固过程中铸型表面与水冷铜环表面之间的热流密度，从而提高固液界面前沿纵向温度梯度，细化定向晶组织。

在试板定向凝固过程中，假设陶瓷铸型已下降50 mm，陶瓷铸型、水冷铜环的表面积分别为0.031、0.041 m2(模组直径为200 mm，水冷铜环直径为260 mm)，石墨涂层表面、氧化铬涂层表面、陶瓷铸型表面和水冷铜环表面的辐射系数分别为0.8、0.9、0.5和0.5，铸型表面温度为1 660 K，水冷铜环表面温度为298 K，将上述参数代入式(1)，得到：外表面涂挂了石墨涂层的铸型向水冷铜环辐射散热qg=215 kW/m2；外表面涂挂了氧化铬涂层的铸型向水冷铜环辐射散热qc=230 kW/m2；无涂层的铸型向水冷铜环辐射散热qw=156 kW/m2。因此可以得到

qc=1.07qg=1.47qw

(2)

由式(2)可以看出，外表面涂挂氧化铬涂层的铸型辐射散热能力较无涂层的铸型提高47%，较涂挂石墨涂层的铸型提高7%。

关于一次枝晶间距，已经由Sham[21]、Lu[22]和Hunt[23]等建立了大量的模型。由于他们分析的出发点和所给予的近似假设条件不同，其结果也各有差异。但是这些模型所表现出的共同特点是，一次枝晶间距(λ1)主要受GV的影响。在合金成分和工艺条件确定时，一次枝晶间距与温度梯度和凝固速率的关系为[24]

(3)

式中：λ1为一次枝晶间距；N为与合金材料物性参数相关的常数；V为凝固速率(对高速水冷定向凝固炉来说，通常将凝固速率近似等于抽拉速率)。使用外表面涂挂石墨涂层、氧化铬涂层以及无涂层的铸型浇铸的定向晶试板顶端一次枝晶平均间距分别为346、336、384 μm，将一次枝晶间距和抽拉速率分别代入式(3)，可以计算出三者之间的温度梯度关系为

Gc=1.06Gg=1.31Gw

(4)

式中：Gc为铸型外表面涂挂氧化铬涂层时铸件顶端的固液界面前沿温度梯度；Gg为铸型外表面涂挂石墨涂层时铸件顶端的固液界面前沿温度梯度；Gw为铸型外表面没有涂挂辐射涂层时铸件顶端的固液界面前沿温度梯度。

由式(4)可以看出，在定向凝固过程中，外表面涂挂氧化铬涂层的铸型辐射散热能力较无涂层的铸型提高31%，较涂挂石墨涂层的铸型提高6%。

3 叶片制造实例

以某型号复杂结构空心涡轮叶片为例，通过型芯型壳一体化陶瓷铸型制造方法制备出整体式陶瓷铸型，在铸型外表面涂挂氧化铬辐射涂料，将DZ125高温合金熔化后在定向凝固炉中浇注到整体式陶瓷铸型中进行叶片定向凝固，浇注温度为1 520 ℃，保温室上区温度为1 500 ℃，保温室下区温度为1 520 ℃，抽拉速率为6 mm/min。铸件冷却后，去除外表面陶瓷，经过宏观腐蚀剂腐蚀后的叶片宏观组织如图12所示。

由图12(a)可以看出，铸型外表面未经任何处理时的空心涡轮叶片柱状晶组织粗大，并有少量杂晶缺陷，由图12(b)可以看出，使用外表面涂挂氧化铬涂料的陶瓷铸型浇注的空心涡轮叶片柱状晶组织明显细化，偏离度也有一定程度的降低。

4 结 论

1) 铸型表面辐射系数的增加能够有效增加铸型向冷却区的辐射散热量，提高铸件顶部的温度梯度。

2) 通过在铸型外表面涂挂高辐射涂层材料，使距离结晶器110 mm处的一次枝晶平均间距降低至336 μm，较添加石墨涂层减小2.9%左右，较未添加任何涂层减小12.5%左右，显著细化了定向晶组织。

3) 采用铸型外表面涂挂氧化铬涂层涂料的方法成形了柱状晶组织细化、偏离度小的复杂结构定向晶空心涡轮叶片。

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