曹迎倩，高玉李，陈胜利，袁桂梅，王涯，朱茹月，陈楠

（中国石油大学（北京）重质油国家重点实验室，北京 102249）

La2O3协同增强SAPO-34的二甲醚制烯烃催化性能

曹迎倩，高玉李，陈胜利，袁桂梅，王涯，朱茹月，陈楠

（中国石油大学（北京）重质油国家重点实验室，北京 102249）

La2O3不需要与 SAPO-34接触，便可显著延长 SAPO-34的二甲醚制烯烃(DTO)反应寿命，并且 La2O3与SAPO-34比例越大，SAPO-34的反应寿命越长。当La2O3和SAPO-34的质量比为1：1时，SAPO-34寿命提高了约1倍。进一步的研究表明，只有当La2O3层夹在SAPO-34层中间时，才能提高SAPO-34的寿命，La2O3无论是处于SAPO-34上游还是下游，均不能提高SAPO-34的寿命。动力学和催化剂的积炭量研究表明，La2O3是通过降低SAPO-34的积炭速度提高其反应寿命的。初步提出了La2O3提高SAPO-34寿命的机理：在DTO反应过程中，二甲醚在SAPO-34分子筛上形成一种积炭前体，这种积炭前体转移到La2O3的表面上，反应生成不能积炭的化合物（CO、CO2和H2等），从而降低了SAPO-34的积炭失活速度，提高了其寿命。

SAPO-34；分子筛；混合；失活；二甲醚制烯烃；甲醇制烯烃；协同作用

引 言

低碳烯烃（乙烯和丙烯）用途十分广泛[1]。低碳烯烃主要来源于石油馏分的水蒸气裂解和催化裂化。甲醇制烯烃（methanol to olefins，MTO）[2]、二甲醚制烯烃（dimethyl ether to olefins，DTO）[3]工艺是非石油为资源生产低碳烯烃的新方法[4-5]。由于SAPO-34分子筛具有良好的水热稳定性[6]及优异的低碳烯烃择型选择性[7]，而成为MTO/DTO工艺中应用最为广泛的催化剂[8]。但由于SAPO-34孔口小，其积炭堵孔失活快[9-10]。目前，针对 SAPO-34分子筛极易积炭失活的缺点，研究者采用减小分子筛粒径[11]、在分子筛上引入介孔或大孔结构[12-13]或者分子筛改性[14]的方法延长 SAPO-34分子筛在MTO/DTO反应中的催化反应寿命。……