纪虹，杨克，黄维秋，王宇，左嘉琦

（1常州大学石油工程学院，江苏 常州 213164；2江苏省油气储运重点实验室，江苏 常州 213164；3常州大学环境与安全工程学院，江苏 常州 213164）

超细水雾协同甲烷氧化菌降解与抑制甲烷爆炸的实验研究

纪虹1,2，杨克3，黄维秋1,2，王宇3，左嘉琦3

（1常州大学石油工程学院，江苏 常州 213164；2江苏省油气储运重点实验室，江苏 常州 213164；3常州大学环境与安全工程学院，江苏 常州 213164）

搭建了半封闭的实验管道平台，开展了不同喷雾量的超细水雾降解与抑制甲烷爆炸的实验研究，分析了甲烷氧化菌的形态，抑爆过程中火焰变化，管道内部最大爆炸超压，平均升压速率的变化规律。结果表明：含甲烷氧化菌-无机盐的超细水雾能够有效降解甲烷，喷雾量越大，降解甲烷的速率越快，当甲烷的体积分数为 9.5%，在喷雾量达到0.7 ml，立即引爆后的火焰亮度和火焰传播速率明显高于降解时间为360 min且二次喷雾量为0.7 ml的工况。喷雾量从0.7 ml增加至4.9 ml，无论近端还是远端最大爆炸超压均呈现下降的趋势，对于近端的平均升压速率也呈现下降的趋势。以无机盐为培养基的甲烷氧化菌和超细水雾降解与抑制甲烷爆炸具有协同作用，能够在一定时间内有效降解甲烷。

甲烷；甲烷氧化菌；超细水雾；爆炸抑制；安全

引 言

近年来，煤矿瓦斯爆炸事故与城市天然气管道爆炸事故频发，给人们的生命财产造成严重的损失。因此研究瓦斯和天然气的主要成分甲烷爆炸抑制对减少相关爆炸事故和促进清洁能源安全利用有着重要的现实意义。

超细水雾外观呈现为弥散型烟雾状的细颗粒，雾滴粒径小于20 μm，更易于悬浮在周围空间，具有很好的流动性，能够绕过障碍物直达火源[1-3]。其雾滴的比表面积远大于一般的细水雾，这种特性决定了其蒸发吸收的热量相对更高，具备良好的吸热性能[4]。制造超细水雾的耗水量要远少于制造一般细水雾耗水量，其节能性更加明显[5]。超细水雾作为一种新型水系灭火剂，对环境无任何污染，阻燃抑爆性能优良而备受关注。如何提高超细水雾的阻燃抑爆性能，是超细水雾灭火技术走向工业化应用的核心与难点问题。为了更好地改善超细水雾的抑爆性能，目前最常用的是添加阻碍甲烷爆炸链式反应进行的化学添加剂。Chelliah等[6]研究了NaHCO3和纯水超细水雾抑制瓦斯/空气混合气体燃烧的效果，得出NaHCO3或者NaOH添加剂对瓦斯/空气混合气体的爆炸具有更好的抑制效果。Lazzarini等[7]研究了含 NaOH添加剂的超细水雾抑制甲烷/空气的预混气体爆炸的实验，结果表明添加质量分数为17.5%的NaOH溶液能够增强抑爆效果，其中NaOH起到了化学催化强化重组作用。余明高等[8]、陈晓坤等[9]分别在细水雾与超细水雾中添加不同浓度MgCl2、FeCl2、KCl、Na2CO3等碱金属盐类，结果表明这些碱金属的添加可以提高细水雾抑制瓦斯爆炸的效果。Liu等[10]进行了多种氯化物抑制甲烷爆炸的有效性研究，结果表明金属氯化物的添加能够有效增强抑爆效果，抑爆过程中吸热冷却，化学抑制与传热阻力三者共同作用同时存在。Bi等[11-14]在深入研究超细水雾抑制甲烷爆炸机理的基础上，采用含氯化钠的超细水雾开展了抑制甲烷爆炸的实验研究，结果表明含氯化钠添加剂的超细水雾抑制效果较纯水超细水雾更好，并指出抑爆效果是由物理与化学的协同抑制作用决定的。余明高等[15]开展不同气雾比二氧化碳-超细水雾对化学当量比甲烷-空气预混气体的抑爆研究，实验结果表明二氧化碳和超细水雾结合的抑爆效果要优于单独使用任何一种抑制剂效果之和，二氧化碳-超细水雾抑制甲烷爆炸时具有协同效应。

甲烷氧化菌作为一种生物添加剂，由于其具备氧化降解甲烷的生化作用而受到关注。该菌以NMS培养基为生存载体，其水溶液含有大量的无机盐。这就为研究其降解与抑制甲烷爆炸奠定了基础。基于提高超细水雾抑爆效果的目的，本文选择含甲烷氧化菌-无机盐的超细水雾对9.5%的甲烷/空气混合气体进行降解与抑爆实验。第1阶段喷雾后先降解一定时间，研究含菌-无机盐超细水雾喷入后对甲烷浓度的影响；然后第2阶段继续喷雾，立刻引爆，研究含菌-无机盐的超细水雾对甲烷爆炸的影响，为煤矿巷道、天然气管道等受限空间的超细水雾抑爆技术奠定科学基础。

1 实验设计

1.1 实验装置

图1 实验平台Fig. 1 Schematic diagram of experimental platform

本文所采用的实验装置整体结构如图1所示，主要包括超细水雾发生装置、降解与抑爆实验管道、气体输送系统、高速摄像系统及信号采集与处理系统 5部分。降解与抑爆实验管道由 50 mm×50 mm×1000 mm的横向有机玻璃制成，有效容积为2.5 L，管道左端采用边长50 mm的密封垫和矩形法兰封装，其中左侧中心留孔25 mm以便连接气体输送系统，右端采用PVC薄膜封装，爆炸时破裂以便完成泄压。气体输送系统包括40 L的高纯度压缩甲烷气体钢瓶1个，空气压缩泵1个，通过相应的管道通入左侧中心留孔，采用日本山武 D08-3B/ZM 型气体质量流量控制器获取一定体积分数的甲烷-空气混合气体，气体流量控制阀可以调节通入气体流量控制器的气体流量。高频脉冲点火系统由点火控制器和高热能点火器组成，点火电压为6 kV。压力传感器为上海铭动公司生产的MD-HF型高频压力传感器，量程（-1×105～1×105Pa），响应时间0.2 ms，综合精度为0.25%。信号采集和处理系统包括红外光电传感器与高频压力传感器，两者配合使用可以精准地采集甲烷爆炸过程中的火焰前锋和压力变化数据，这些数据分别通过摄像数据采集卡和压力数据采集卡传输给计算机。高速摄像系统采用日本奥林巴斯i-SPEED TR高速摄像机捕捉甲烷爆炸过程中的火焰结构及火焰锋面位置。数据采集卡为美国MC公司生产的USB-1208FS Plus 型数据采集卡，最大采样率为400 kS·s-1，通过Minteq软件采集红外数据和压力数据。超细水雾发生系统主要由超声雾化片、超细水雾储存箱体及相应管道等组成。超声雾化片可以产生粒径为 10 μm 以内的超细水雾，实验雾化器平均喷雾率约为4.2 ml·min-1。为了减少误差和排除偶然性，采取3～5次重复实验。

1.2 实验过程及工况

在实验时，采用排气法向降解与抑爆管道中通入大于4倍管道体积的新鲜空气，排净管道中的残余气体。超细水雾储存箱体注入配制好的甲烷氧化菌溶液，启动后产生弥散性的含甲烷氧化菌的超细水雾；打开甲烷气瓶阀门和空气压缩泵开关，开启气体质量流量控制器，调节气体流量控制阀，确保实验工况所规定的甲烷体积分数，采用直接配气方式向实验管道中通入甲烷-空气预混气体，同时，利用预混气体将超细水雾发生装置产生的超细水雾输送到爆炸管道中，通气结束后，关闭气体质量流量控制器和控制阀,即刻启动数据采集系统及其相关工作站，按照表1不同实验组的降解时间要求开启超细水雾发生系统电源，喷雾量按照喷雾时间确定后，实时监测管道中甲烷浓度的变化，达到相关的降解时间后，继续喷入等量的含菌-无机盐超细水雾，立刻启动引爆系统，实时测量管道内部火焰变化及压力变化状况。实验结束后，实验管道内部通风15 min，再开始第2次实验。实验中初始压力为0.1 MPa，初始环境温度为15℃。

表1 工况实验参数Table 1 Setting of experimental conditions

2 结果与讨论

2.1 甲烷氧化菌的形貌

甲烷氧化菌是以甲烷作为唯一碳源和能源进行同化和异化代谢的微生物，可以在有氧条件下，通过以甲烷单加氧酶将甲烷氧化代谢成 CO2和H2O，并在此过程中获得生长所需的能量，而且甲烷氧化菌的分布范围广泛，耐受性强，能够在酸、碱、盐、高温、低温、缺乏营养等极端条件下生存[16-17]。这些特点为其降解瓦斯，降低瓦斯浓度，间接抑制瓦斯爆炸提供了科学支撑。图2(a)为甲烷氧化菌菌落的固态培养基，肉眼可见甲烷氧化菌菌落为乳白色，圆形，微突起，直径约为0.5 mm，不透明，较湿润，菌落边缘较整齐。从图2(b)可以看出甲烷氧化菌菌株外观呈现长椭圆状，菌体直径为0.5～2.0 μm。

由于甲烷氧化菌的生存需要无机盐养分来提供保障。实验室通常采用NMS培养基富集与培养甲烷氧化菌，NMS培养基成分如表2所示，从表2可以看出该培养基中含有大量的无机盐，尤其是钠盐。

2.2 不同喷雾量的含菌-无机盐超细水雾条件下甲烷的降解时间

图2 甲烷氧化菌菌落形态与超细水雾中细菌SEM图Fig.2 Colony picture and SEM image of methane oxidative bacteria

表2 NMS培养基Table 2 NMS culture medium

图3展示了甲烷的体积分数为9.5%时，5种工况的喷雾量分别为0.7、2.1、3.5、4.9、6.3 ml，甲烷体积分数随着降解时间的变化规律。从图中可以看出，工况1雾化量在0.7 ml时，喷雾90 min后，管道内部甲烷体积分数开始出现下降，90～360 min，甲烷的体积分数逐渐下降，最终降至7.7%。当施加喷雾量达到2.1 ml时，甲烷体积分数在第60 min时刻降至9.4%，60～360 min，甲烷的体积分数逐渐下降，最终降至7.4%。当喷雾量为3.5 ml时，甲烷体积分数在第60 min时刻降至9.1%，下降幅度较喷雾量为0.7 ml和2.1 ml时更大，随后从第60 min到第360 min逐渐降至6.5%。工况4时，喷雾量为4.9 ml，甲烷的体积分数在第60 min下降幅度更大，当喷雾量为6.3 ml时，甲烷的体积分数在第30 min就下降了1%，可以看出，喷雾量的增大可以缩短含菌超细水雾降解甲烷的时间，这是由于喷雾量增大的同时增加了实验管道内甲烷氧化菌的含量，等体积的反应空间内，甲烷氧化菌的数量越多降解甲烷的速度越快，降解时间就越短，降解率就越高。甲烷氧化菌降解甲烷主要依赖的是该细菌中的甲烷单加氧酶，它能够在氧分子的作用下将甲烷氧化为甲醇，在甲醇脱氢酶的氧化作用下进一步转化为甲醛，在甲酸脱氢酶和甲醛脱氢酶的作用下通过戊糖磷酸和丝氨酸循环，被进一步氧化成为甲酸，最终转化为CO2和H2O。

图3 甲烷体积分数与降解时间的关系Fig. 3 Relationship between volume fraction of methane and degradation time

2.3 含菌-无机盐超细水雾作用下甲烷爆炸火焰的变化

图4 (a)展示了工况0甲烷浓度为9.5%时，仅喷雾一次0.7 ml，立刻引爆后，甲烷爆炸管道内部火焰变化状况。图4 (b)展示了工况1，一次喷雾量为0.7 ml，降解360 min，二次喷雾量为0.7 ml，立刻引爆后，甲烷爆炸管道内部火焰变化状况。对比两者可以发现，工况0火焰爆炸产生的火焰亮度和火焰传播速率明显高于工况1，这是由于工况1在一次喷雾0.7 ml并降解360 min，二次喷雾0.7 ml时甲烷的体积分数从9.5%下降至7.7%。从图4 (a)、(b)中均可以看出，在引爆后第40 ms之前为“指形”火焰，随后45～55 ms，火焰前端出现明显的变形，形成了“郁金香”火焰，最终又变为“指形”火焰，而火焰的变形形成“郁金香”火焰可归因于火焰前锋，火焰引起的反向气流和火焰前部后面的涡流之间的相互作用。在Ponizy等[18-19]的实验中，PIV图像证明了燃烧气体中反向流动和涡流的存在，并且爆炸流场的演化过程也在数值模拟中描述。在火焰传播过程中，在火焰前缘后面出现逆流，其外观在靠近底端的两个对称涡流之前。反向流动随着火焰加速传播变强，导致两个对称的小涡流被引发并以相对于火焰前缘更高的速度朝向火焰前缘移动，然后发展成在火焰前缘后面的两个大的对称涡流。火焰前缘的曲率半径随着靠近侧壁的对称涡流向前移动并逐渐接近火焰前缘而增加，这将导致“指形”火焰表面转变为“平面形”火焰外观。随着涡流强度的增强，侧壁附近的火焰传播速度高于火焰前中心区，导致最终形成“郁金香”火焰。该实验中，“郁金香”状的火焰仅存10 ms，时间很短的原因是由于在喷雾后，释放的燃烧热量在反应区和燃烧区被含菌水雾明显吸收，喷雾浓度相对较高，爆炸强度和气体燃烧速率明显减弱，反向流动和涡流强度降低。结果火焰前中心区涡流附近的涡流运动速度显著降低，导致“郁金香”火焰外观时间持续较短且并不显著，进一步证明了“郁金香”火焰的外观受喷雾浓度的影响[20]。到第100 ms时刻，火焰前锋变平，直至抵达最左端冲破PVC薄膜。

2.4 含菌超细水雾对爆炸最大超压和爆炸升压速率的影响

图4 甲烷爆炸管道内部火焰变化Fig. 4 Flame change of methane explosion in internal pipeline

表3 不同喷雾量条件下甲烷气体爆炸的最大爆炸超压Table 3 Maximum explosion overpressure of methane explosion under different spray quantity conditions

图5 不同喷雾量对9.5%甲烷最大爆炸超压的影响Fig. 5 Effect of different spray quantity on maximum explosion overpressure of 9.5% methane

表3和图5展示了不同甲烷体积分数条件下甲烷爆炸的最大爆炸超压的分布状况。可以看出，降解时间为 360 min，当喷雾量不同，甲烷爆炸的最大超压在近端和远端分布呈现一定的规律。对于工况1，当喷雾量为0.7 ml时，在近端与远端测得甲烷气体的爆炸最大超压分别是0.038 MPa和0.019 MPa；当喷雾量为2.1 ml时，在近端2与远端1的最大超压分别是0.034 MPa和0.017 MPa；随后喷雾量增加到3.5 ml，在近端2与远端1的最大超压分别是0.024 MPa和0.015 MPa；当菌液雾化量达到4.9 ml时，在近端2与远端1的最大超压达到该组实验最小值，与工况1相比，使得近端2和远端1处甲烷的最大爆炸超压分别下降了0.021 MPa和0.0143 MPa，这表明喷雾量的增加对化学当量比的甲烷爆炸超压的降低起到了明显作用。对于工况5，喷雾量为6.3 ml，经历360 min降解无法引爆，说明含菌超细水雾将体积分数为 9.5%甲烷降解至爆炸限以下。

爆炸升压速率是反映爆炸过程强度的重要参数之一。假设爆炸传播过程中的超压峰值即最大超压为Pmax，初始压力为P0，两者相减后除以达到超压峰值所需时间t，就得到平均爆炸压升速率V。

本实验以距离点火源较近的近端2传感器采集的最大超压为对象进行分析。表4和图6展示了近端平均升压速率与达到峰值所需时间的关系。伴随着喷雾量由0.7 ml增加至4.9 ml，近端2达到超压峰值所需时间逐渐增加，近端2平均升压速率逐渐减小。工况0甲烷自由爆炸的近端2平均升压速率是0.79 kPa·ms-1，工况1的近端2平均升压速率为0.74 kPa·ms-1，减少了50 Pa，随着喷雾量的增加，对于工况4，近端平均升压速率为0.27 kPa·ms-1，相对于工况1，下降了520 Pa，进一步表明了含菌超细水雾喷雾量的增加能够有效地抑制甲烷爆炸的平均升压速率。

表4 不同喷雾量条件下甲烷气体爆炸升压速率Table 4 Average pressure rise rate of methane explosion under different spray quantity conditions

图6 近端平均升压速率与达到峰值所需时间的关系Fig.6 Relationship between average pressure rise rate and time reaching max value

对于含菌-无机盐的超细水雾，其中的甲烷氧化菌不会在毫秒级时间内发挥其作用，但是其中的无机盐与水分子会对甲烷爆炸的链式反应产生干扰。对无机盐中的金属离子的化学效应可以通过以下过程解释。以 Na为例进行说明，在外界作用下，钠离子与OH结合，生成氢氧化物。之后，氢氧化钠与H和OH进一步反应生成H2O和氧化钠然后氧化钠将O从原子变成分子[21]。基于以上化学反应，甲烷爆炸的主要活性粒子（如H、O、OH）的浓度会降低，所以随着含盐溶液喷雾量的增加，爆炸升压速率会明显下降，抑制效果明显增强，表明无机盐的添加能够中断链式反应。喷雾量的增加导致水分子的量也增加，水分子作为一种化学试剂也会中断链式反应，会导致更多爆炸活性粒子失活。水分子会与爆炸反应主要活性物质反应，导致氢原子减少，同时作为第三体促使H和OH形成在高压下，3种元素的碰撞频率高于两种元素，导致能量转移到水分子上，大大降低了支链的反应活性。与此同时，随着喷雾量的增加，产生活性物质的主要链反应也被阻止此外，促进甲烷消耗(CH3+低于促进甲烷生成2CH3(+M))[22]。总之，通过与水的反应，主要活性物质会减少。添加剂无机盐和水分子的双重化学效应会使链反应强度大大降低。

3 结 论

（1）含甲烷氧化菌-无机盐的超细水雾能够有效降解甲烷，对于体积一定的封闭管道，含甲烷氧化菌-无机盐的超细水雾的喷雾量越大，甲烷氧化菌的数量越多，降解甲烷的速度越快，降解时间就越短，降解率就越高。

（2）甲烷的体积分数为 9.5%时，在喷雾量为0.7 ml，立即引爆，火焰亮度和火焰传播速率明显高于降解时间为360 min，二次喷雾量为0.7 ml的工况。

（3）喷雾量小于4.9 ml，靠近点火电极的近端的最大爆炸超压始终大于远端的最大爆炸超压，喷雾量从0.7 ml增加至4.9 ml，无论近端还是远端最大爆炸超压均呈现下降的趋势，对于近端的平均升压速率也呈现下降的趋势。

（4）以无机盐为培养基的甲烷氧化菌与超细水雾抑制甲烷爆炸具有协同作用。对于降解过程，能够在一定时间内有效降解甲烷，降低甲烷的体积分数，使其体积分数低于其爆炸限。对于抑爆过程，含菌-无机盐的超细水雾中的甲烷氧化菌不会在毫秒级时间内发挥其作用，但是其中的无机盐与水分子会对甲烷爆炸的链式反应产生干扰。

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date:2017-05-08.

YANG Ke, yangke728@163.com

supported by the National Natural Science Foundation of China (51704041, 51574044), the Natural Science Foundation of Jiangsu Province (BK20140264，BK20150269), the Key Technology Project for the Prevention of Serious Accidents in Safety Production (jiangsu-0015-2017AQ), the Major Research Plan of the Oil and Gas Storage and Transportation Laboratory of Jiangsu Province (SCZ1211200004/004), the Changzhou University Fund Project(ZMF14020055) and the Jiangsu University Natural Science Research Surface Project(17KJD620001).

Methane degradation and explosion inhibition by using ultrafine water mist containing methane oxidative bacteria-inorganic salt

JI Hong1,2, YANG Ke3, HUANG Weiqiu1,2, WANG Yu3, ZUO Jiaqi3
(1School of Petroleum Engineering,Changzhou University,Changzhou213164,Jiangsu,China;2Key Laboratory of Oil & Gas Storage and Transportation Technology,Changzhou213164,Jiangsu,China;3School of Environment and Safety Engineering,Changzhou University,Changzhou213164,Jiangsu,China)

A semi-confined chamber was designed and an explosion suppression experiment on the effect of different spraying volume of methane-oxidizing bacteria and ultra-fine water mist on methane-air premixed mixture was studied. The methane-oxidative bacteria morphology, flame change visualization in the explosion suppression process, maximum explosion overpressure and the average pressure rise rate are analyzed. The results show that the ultra fine water mist containing methane-oxidizing bacteria-inorganic salt can effectively degrade methane, the larger the spray amount is, the faster the methane degradation speed is. With the methane volume being 9.5% and the flame propagation rate being 0.7 ml, when the methane had degraded after 360 min,the flame brightness and the flame propagation rate were lower than the situation caused by methane that had not degraded. When the spraying volume was added from 0.7 ml to 4.9 ml, the maximum explosion overpressure in the chamber decreased and the average pressure over the close part of the chamber decreased. The results indicate the synergistic effect of methane oxidizing bacteria-inorganic salt and ultrafine water mist on methane explosion.It can effectively degrade the methane in certain period of time.

methane; methane-oxidizing bacteria; ultrafine water mist; explosion suppression; safety

TD 712

A

0438—1157（2017）11—4461—08

10.11949/j.issn.0438-1157.20170568

2017-05-08收到初稿，2017-07-23收到修改稿。

联系人：杨克。

纪虹（1986—），女，博士，讲师。

国家自然科学基金项目（51704041，51574044）；江苏自然科学基金项目(BK20140264，BK20150269)；安全生产重特大事故防治关键技术科技项目(jiangsu-0015-2017AQ)；江苏省油气储运重点实验室项目（SCZ1211200004/004）；常州大学校基金项目（ZMF14020055）；江苏高校自然科学研究面上项目（17KJD620001）。