不同植被下复垦土壤腐殖质与Cd形态的关系
2017-11-14高兆慧魏怀建李玉成张学胜
高兆慧, 魏怀建, 李玉成, 张学胜, 王 宁
(安徽大学 资源与环境工程学院, 安徽 合肥 230601)
不同植被下复垦土壤腐殖质与Cd形态的关系
高兆慧, 魏怀建, 李玉成, 张学胜, 王 宁
(安徽大学 资源与环境工程学院, 安徽 合肥 230601)
[目的] 揭示不同植被下土壤腐殖质与镉(Cd)形态的关系，为控制复垦土壤中Cd的活性提供理论依据。[方法] 选择淮南市大通区煤矸石充填复垦区3种典型植被恢复模式下(模式A丁香+刺槐、模式B石楠+小巢菜、模式C臭椿+小巢菜)人工恢复7 a的土壤，用tessier五步提取法和腐殖质修改法测定其Cd的化学形态及腐殖质组分，运用多元统计分析方法探讨复垦土壤中腐殖质与Cd的有效态间的相互作用。[结果] (1) 矿区复垦地C(臭椿+小巢菜)植被配置模式的土壤腐殖化程度较A，B模式高； (2) 矿区复垦地C植被配置模式下Cd的可交换态含量显著低于其他2种配置模式； (3) 矿区复垦区土壤中Cd的有效态与富里酸(FA)的含量显著正相关(p<0.01)。[结论] 通过适宜的植被模式C(臭椿+小巢菜)调节复垦土壤腐殖质的组成和性质，可以进而控制土壤镉的潜在生物有效性。
植物修复; 复垦土壤; 镉; 生物有效性; 腐殖质
长期采煤活动导致矿区大面积地表塌陷，利用煤矸石充填复垦塌陷区，可减少矿区固体废物及恢复矿区生态环境。但煤矸石中含有的重金属可能会进入土壤，并随食物链进入人体，且随着复垦时间的增加，富集系数越大，危及人类健康。据调查煤矿复垦区土壤中生态危害程度最大的重金属为Cd[1]，Cd的生物有效性与土壤中有机质含量和Cd的形态有关[2]。Cd形态影响其在环境的迁移转化，有机质影响土壤的对重金属的吸附能力[3]，其中土壤中的腐殖质结合了大约44.8%的Cd[4]。
植物修复可增强生物修复机制，影响土壤中金属(脂)的螯合和生物利用度[5]。目前对复垦矿区的研究主要集中在不同植被对复垦区土壤理化性质、有机质的影响及矿区重金属污染现状调查[6-7]，对土壤中腐殖质与重金属的相互作用研究的较少。Wang等[8]研究了土壤中的Cd的形态分布，Liu等[9]通过淋溶试验研究了溶解性有机质(DOM)对Cd的去除作用，但均为室内模拟试验，对自然界中二者相互作用的研究少见报道。
淮南市大通区矿区废弃地土壤中Cd含量严重超标，本文拟选择淮南大通煤矸石充填复垦区3种典型植被恢复模式下人工恢复7 a的土壤作为研究对象，测定其腐殖质的组分与Cd的形态，研究不同植被复垦土壤中镉的形态与腐殖质各组分的作用规律，筛选合适的植被恢复方式，以期为控制复垦土壤中镉的潜在的生物有效性及矿区生态环境恢复提供科学依据。
1 研究区概况与研究方法
1.1 研究区概况
大通废弃矿区地处东经117°01′—170°03′，北纬32°36′—32°37′，位于安徽省淮南市内丘陵地带，地势南高北低，属暖温带半湿润季风气候。年平均气温14.3～16.4 ℃，年平均降水965 mm，历年主导风向为东南风，历年平均日照率为51%。
1.2 研究方法
1.2.1 植被配置模式 在2006年通过挖深垫浅的工程技术修复大通煤矿废弃地，覆土选用矿区原生土(矿区内未遭采煤塌陷破坏的区域的土壤)。选取3种人工恢复植被作为研究对象，其恢复植被多选本地植物，乔灌木有臭椿(Ailanthusaltissima)、刺槐(Robiniapseudoacacia)、丁香(Syzygiumaromaticum)、石楠(Photiniaserrulata)、茅莓(Rubusparvifolius)；草本有拟二叶飘拂草(Fimbristylisdiphylloides)、中华结缕草(Zoysiasinica)、小巢菜(Viciahirsuta)、白茅(Imperatacylindrica)、救荒野豌豆(Viciasativa)、野老鹳草(Geraniumcarolinianum)、鹅观草(Roegneriakamoji)、猪殃殃(Galiumaparine)，植被配置模式如表1所示。
表1 淮南矿区复垦地植被配置模式
不同样地之间复垦方式相同，覆土来源，覆土厚度一致(覆土理化性质见表2[7])；各样地地理位置毗邻，气候及地表径流对样地的影响无显著差异。各样地水肥管理一致，且修复区内未种植重金属超富集植物。因此，不同植被恢复下及不同深度土层土壤的理化性质差异主要是由植被及其固定的腐殖质的变化引起的。2013年10月，选取人工改良7 a的3种类型植被恢复模式(模式A丁香+刺槐、模式B石楠+小巢菜、模式C臭椿+小巢菜)采集土样调查修复效果。
表2 原土基本理化性质
注：砂粒(2～0.02 mm); 粉粒(0.02～0.002 mm); 黏粒(<0.002 mm)。
1.2.2 土壤样品的采集 A，C区用蛇形采样法布设5个样点，B区面积狭小，随机取2个样点。共采集22个土样。在各样地周围无植被覆盖处(其他条件与试验地完全一致)分别采集3个重复样作为对照组。去除土壤表层植被，每个样点分别取0—10及10—20 cm土层的混合土样1 kg，剔除其中可见的动植物残体、砾石及小块煤矸石；密封带回实验室冷冻干燥，研磨，分别过20，60及100目筛，阴凉通风处保存，以待后续理化性质的测定。
1.2.3 土壤样品测定方法
①pH值测定。称取过20目试样10.0 g于100 ml烧杯中，加25 ml纯水，搅拌15 min，静置30 min，用pH酸度计测定[10]。②重金属总量。称取0.2 g(精确至0.000 1 g)过100目筛试样。采用HCl-HNO3-HF-HClO4四酸消解，用cotnr AA 700石墨炉原子吸收光谱仪(AAS)测定Cd的含量[11]。③重金属形态。取1 g(精确至0.000 1 g)过100目筛的样品。采用Tessier五步顺序提取法提取，AAS测定[12]。④腐殖质的测定。参照土壤有机质腐殖质组成修改法提取和分离腐殖质各组分[10]。可提取腐殖物质(HE)、胡敏酸(HA)、黏粒结合态胡敏素(HMc)、铁结合态胡敏素(HMi)和不溶性胡敏素(HMr)用总有机碳分析仪(vario TOC cube)测定，富里酸(FA)含量由差减法计算获得。
色调系数(ΔlgK)为0.1 mol/L的HA溶液在400和600 nm波长的吸光系数对数的差值[13]。
每个样品3组平行；每批样品做3组空白，3组标样(GSS-3)，回收率为80%～120%。试验所用试剂均为优级纯，试验用水为超纯水。
1.2.4 数据处理 采用Origin8.5及Excel 2007进行数据处理及作图，使用SPSS 19.0软件进行方差分析及相关分析。
2 结果与分析
2.1 不同植被配置模式下土壤腐殖质含量分析
不同植被配置模式(模式A丁香+刺槐、模式B石楠+小巢菜、模式C臭椿+小巢菜)下腐殖质组分含量如表3所示。
腐殖质各组分相较原土均有所上升，且各植被配置模式下0—10 cm土层中的腐殖酸(HE)、胡敏素(HM)较10—20 cm土层均增加了30%以上。0—10 cm土层中，3种模式对胡敏酸(HA)的含量无显著影响(p<0.05)。但不同的利用方式对富里酸(FA)、HE及HM产生一定影响。其中各模式土壤中FA的含量为A1 色调系数(ΔlgK)可以表征HA分子中芳香环的缩合度，一般ΔlgK越大，则HA的缩合度越小[13]。模式B，C下0—10 cm土层中HA的ΔlgK值(0.73～0.83)大于10—20 cm土层中的ΔlgK值(0.64～0.68)，而模式A下上下两层HA的ΔlgK值无显著差异，且土壤中A植被配置模式下ΔlgK显著小于B，C模式；表明A植被配置模式未对胡敏酸的结构产生显著影响，B，C两种配置模式影响了土壤胡敏酸的结构。 表3 不同植被下土壤腐殖质的组成成分和性质 注：LSD0.05差异显著性。下同。 HA/FA可反映腐殖质构成，HA/FA值越大，HE的腐殖化程度越大，分子结构越复杂[14]。图1为不同植被配置模式下土壤腐殖酸特征，由图1可知，3种植被恢复模式修复后的土壤HA/FA均小于1，处于低腐殖化程度。模式A，B下0—10与10—20 cm土层中HA/FA差异不显著，只有模式C下，0—10 cm土层的HA/FA值显著小于10—20 cm土层。不同植被模式下，0—10 cm土层中，HA/FA值表现为C1>A1=B1；10—20 cm土层中，B2小于C2，A2与B2，C2均无显著差异，表明C植被配置模式下的上层土壤腐殖化程度较高，且高于其他植被配置下的腐殖化程度。 由于FA是由差减所得，误差较大，所以有时用PQ值(HA在HE中的比例)来描述HE的结构特征[15]。模式A，C下0—10 cm土层PQ值显著大于10—20 cm土层，而模式B上下层土壤PQ值无显著差异(图1)，可知A，C植被配置均可提高土壤的腐殖化结构。不同植被模式下，0—10 cm土层中，PQ值表现为C1>A1且C1>B1，表明模式C对土壤腐殖质结构的影响较大。 注：不同小写字母代表具有显著性差异，(p<0.05)；A1表示A区(0—10 cm)；A2表示A区(10—20 cm)；B1表示B区(0—10 cm)；B2表示B区(10—20 cm)；C1表示C区(0—10 cm)；C2表示C区(10—20 cm)。下同。 图1不同植被配置模式下土壤腐殖酸特征 研究区土壤腐殖质以HM为主，HM占HE的比例在50%～60%之间。为了便于研究，窦森[10]在Pallo法的基础上将土壤HM分成了铁结合胡敏素(HMi)、黏粒结合胡敏素(HMc)及不溶性胡敏素(HMr)3个组分。由图2可知，不同植被配置模式下0—10及10—20 cm土层中黏粒结合态胡敏素(HMc)、铁结合态胡敏素(HMi)及不溶性胡敏素(HMr)有机碳的绝对含量均无显著差异，土壤胡敏素(HM )各组分中以HMr (0.92～1.48 g/kg)为主,其次是HMi (0.47～1.05 g/kg),含量最少的是HMc(0.26～0.77 g/kg)。0—10 cm土层中，A1(0.77 g/kg)、C1(0.56 g/kg)的HMc含量较B1(0.26 g/kg)高，HMr 值无显著差异；10—20 cm土壤中，各中植被配置模式下各胡敏素各组分含量均无显著差异。 图2 不同植被配置模式下胡敏素各组分含量 HMi与HMc相比，前者的分子结构较简单；而后者的分子结构相对较复杂，且脂族性较强[16]，不同植被配置模式下土壤HM各组分的相对含量如图3所示。A，C植被配置模式下0—10与10—20 cm 土壤中HM各组分的相对含量无显著差异，B植被配置模式下0—10 cm 土壤中(HMi+HMc)/HM,HMi/HMc 的值显著大于10—20 cm土壤中的值。表明上层土壤腐殖化程度高。0—10 cm土壤中(HMi+HMc)/HM 含量为B1 图3 不同植被配置模式下胡敏素各组分比例 2.2不同植被配置模式下Cd的总量及形态 植被恢复没有引起土壤中镉的总量的显著性变化，但镉的形态却在不同植被恢复模式及不同深度土层之间表现出了显著性差异。由表4可知，不同植被配置(模式A丁香+刺槐、模式B石楠+小巢菜、模式C臭椿+小巢菜)下Cd的总量与原土(0.11±0.01)相比，均无显著差异，表明0—20 cm土层中煤矸石及植物生长对Cd 的总量无显著影响。 重金属总量并不能描述重金属在环境中的风险，通常用重金属形态来描述重金属在环境中的生态风险、分配利用及行为特征。可交换态重金属(X-EXc)最易释放到环境中；碳酸盐结合态重金属(X-Carb)对pH值比较敏感，低pH值时可能释放出来；氧化还原条件改变时，铁锰氧化物结合态(X-Fe/Mn-OX)及有机结合态重金属(X-OM)可能释放出来；残渣态重金属(X-Red)基本稳定[17]。 模式A，B下，0—10 cm土层中Cd-Exc较10—20 cm土层高42.86%，62.76%；模式C上下土层中Cd-Exc无显著差异；Cd-Carb较10—20 cm高37.68%，65.67%，55.84%。表明各植被配置模式中植物生长使得上层土壤中Cd的活性增加。0—10 cm土层中，模式C土壤中Cd-EXc含量显著低于模式A，Cd-OM含量在3种植被配置模式下均有不同，表现为A1>B1>C1，其它形态含量无显著差异；可见C植被配置模式活化的Cd少。0—10 cm 土层中Cd-Fe/Mn-OX及Cd-Red 显著低于10—20 cm土层，各植被配置模式10—20 cm土层中Cd-Fe/Mn OX较0—10 cm土层高28.75%，31.44%，23.97%；10—20 cm土层中Cd-OM较0—10 cm高14.70%，18.55%，11.62%，表明10—20 cm土壤中Cd 较0—10 cm稳定；且10—20 cm土壤中重金属各形态含量均无显著差异，表明植被配置主要影响上层土壤的重金属形态。 各重金属形态的量占其总量的比例(分配系数)也是评价重金属环境风险的重要指标。复垦土壤中Cd主要以Cd-Fe/Mn-OX，Cd-OM及Cd-Red为主，占重金属总量的70%以上，较为稳定。但0—10 cm土层中Cd-EXc和Cd-Carb的分配率为16.83%，22.73%，17.82%，表明B植被配置模式下Cd的活性最高，易进入环境。 表4 不同植被下土壤镉的总量及形态分布 2.3不同植被配置模式下Cd形态分布与腐殖质的相关分析 由表5可知，Cd的形态分布与土壤中腐殖质各组分呈显著相关(p<0.05)，表明土壤中腐殖质各组分是影响Cd活性的重要因素之一。HE与Cd-Exc呈显著正相关(R2=0.618*;p<0.05)，可见HE的增加，可能会导致Cd活性增加；HM与Cd-OM呈显著正相关(R2=0.661*;p<0.05)(表4)，表明土壤中HM越多，Cd相对稳定。 PQ 值与Cd的Cd-Exc及Cd-Carb显著负相关(R2=-0.788**;R2=-0.758**;p<0.01)，PQ与Cd的Cd-Fe/Mn-OX和Cd-Res正相关(R2=0.745**;R2=0.834**,p<0.01)，可见腐殖酸结构越复杂，Cd的活性越小。具体表现为FA与Cd-Exc及Cd-Carb显著正相关(R2=0.876**;R2=0.775**,p<0.01)；HA与Cd-OM负相关(R2=-0.653*,p<0.05)，FA与Cd 的Cd-Fe/Mn-OX和Cd-Res负相关(R2=-0.800**;R2=-0.897**,p<0.01)，即HA所占比例大，FA所占比例越小，相应的Cd的活性越低。 HMc结构较为复杂，与HA类似[19]，与Cr-OM显著正相关(R2=0.662*,p<0.05)，表明HM中HMc相对越多，土壤中Cd的活性越小。 表5 土壤镉的形态与腐殖质的相关系数 注：**表示差异极显著；p=0.01;*表示差异显著；p=0.05；n=22。 研究区域土壤处于低腐殖化程度，腐殖质的组成成分和性质在不同植被之间及不同深度土层中均有不同程度的差异。不同配置下人工植被(模式A丁香+刺槐、模式B石楠+小巢菜、模式C臭椿+小巢菜)对上层土壤(0—10 cm)腐殖质的影响较大，表现为上层土壤中腐殖质含量增加及结构改善。其中B，C植被模式对胡敏酸的影响较大，C植被配置模式下土壤腐殖化程度较高。复垦土壤中胡敏素含量高，占腐殖质含量的40%～50%，C植被配置模式下(HMi+HMc)/HMr的值也比较高。这可能是因为植物根系物分泌、植物残体或根际微生物使得上下土层的腐殖质含量出现较大差异[18]。 煤矸石充填复垦区煤矸石对复垦区土壤中0—20 cm土层重金属Cd影响不大，Cd 的有效态含量主要与与不同植被配置模式及种植年有关[19]。Cd可溶于水和弱酸(土壤的水溶性，可交换性和碳酸盐分数)，这部分Cd迁移率和生物利用度高[20]。研究区域复垦土壤上下层Cd的总量无显著差异，但上层土壤中Cd的可交换态及碳酸盐结合态分配率较高，达20%左右，风险较高。植被修复可减少矿区复垦土壤重金属污染，不同植被恢复模式对土壤中重金属影响不同[21]。本研究所调查的3种人工植被水肥管理一致，但A，C植被配置模式下的分配率略低于B。 土壤Cd的形态与腐殖质的各组分存在显著的相关性，腐殖质的存在有可能使重金属离子形态的比例发生变化，使可溶态含量减少，而使其他形态的含量相对增加，从而减小重金属被生物吸收的风险。另外腐殖质也可使一些重金属离子价态发生变化而使其毒性减弱[22]；如添加腐殖土作土壤改良剂，可减少土壤中重金属的浸出[23]。研究区土壤pH值在7.5～8.5，呈碱性，非常有利于腐殖质对镉离子的吸附和络合[5]。本研究结果表明，土壤中Cd的活性与腐殖酸呈正相关，与胡敏素呈负相关。这是因为腐殖酸中含有更多的羧基、酚羟基等能电离出H+的活性基团，且分子小，易溶于水，与镉离子结合形成水溶态化合物；而胡敏素是与无机矿物联结致密，在酸碱条件下均不溶解，难以分离，而其对镉离子有很高的吸附和络合容量[19]。富里酸和胡敏酸的官能团及金属阳离子络合物与腐殖酸的配位键的不同[24]，富里酸中的羧基、酚羟基、醇羟基、羰基及酸度均高于胡敏酸，而分子量小于胡敏酸[25]，其总酸度高聚合程度低，与金属络合的能力强，能与金属元素形成可溶性的络合物；胡敏酸是两种主要腐殖酸中具有较多高分子和溶解能力较弱的一种，它具有较大的表面积，并以形成络合物的方式吸附金属元素[25]。因此富里酸越少，胡敏酸越多，土壤中Cd的活性越低。而三种植被配置模式中，模式C的PQ值相对较高，且模式C对上层土壤中可交换态Cd的影响较小，所以推行臭椿+小巢菜的种植即可改善矿区复垦地土壤质量又可减少土壤中Cd的污染。 (1) 不同植被配置模式均增加了矿区复垦地上层土壤(0—10 cm)中腐殖质的含量并改善了腐殖质的结构。模式C (臭椿+小巢菜)腐殖质结构更为复杂，PQ值显著大于其它两种植被配置模式， (2) 矿区复垦地上层土壤(0—10 cm)中Cd 的活性均略有增加，但模式C土壤上下层可交换态Cd无显著差异。模式B(石楠+小巢菜)可交换态和碳酸盐结合态Cd的分配率显著大于其他两种模式，Cd的活性较大。 (3) 土壤中Cd的活性与腐殖质各组分含量显著相关，富里酸含量越低，胡敏酸含量越高，Cd的活性越低。模式C可提高腐殖酸质量，有利于控制矿区土壤Cd污染。 [1] 黄静,高良敏,冯娜娜,等.煤矿复垦区土壤重金属分布特征与质量评价[J].环境污染与防治,2012,34(2):68-71. 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The contents of humus and cadmium chemical speciation in this region were measured under three typical plant restoration patterns (ASyzygiumaromaticum+Robiniapseudoacacia, BPhotiniaserrulata+Viciahirsuta, CAilanthusaltissima+V.hirsuta). The chemical morphology of Cd and humus components were determined by tessier five-step extraction method and modified humus analytical method, respectively, and the relationship was illustrated by multivariate statistical analysis. [Results] (1) The humification degree of the C plant allocation pattern was higher than those of A and B in the reclamation area of the mining area; (2) The content of exchangeable Cd in the C plant allocation pattern of the reclaimed land was lower than those in the other two plant allocation patterns; (3) The positive correlation coefficient between available Cd and fulvic acid (FA) was significant in the reclamation area. [Conclusion] Not only can the appropriate plant restoration pattern C adjust the properties and forms of humus in reclaimed soils, but also can affect the potential bioavailability of cadmium. phyt-remediation;reclaimedsoil;cadmium;bioavailability;humus A 1000-288X(2017)05-0103-07 X171.4, S153.6 文献参数： 高兆慧, 魏怀建, 李玉成, 等.不同植被下复垦土壤腐殖质与Cd形态的关系[J].水土保持通报，2017,37(5)：103-110. 10.13961/j.cnki.stbctb.2017.05.018； Gao Zhaohui, Wei Huaijian, Li Yucheng, et al. Relationships between humus and cadmium speciation of reclaimed soil under various vegetation[J]. Bulletin of Soil and Water Conservation, 2017,37(5)：103-110.DOI:10.13961/j.cnki.stbctb.2017.05.018 2017-03-06 2017-03-30 国家自然科学基金项目“细菌对藻类有机质的生烃潜力影响的室内模拟及无定形体形成机理研究”(41172121) 高兆慧(1991—),女(汉族),山东省临沂市人,硕士研究生,主要从事固体废物资源化研究。E-mail:15956928064@163.com。 李玉成(1963—),男(汉族),安徽省合肥市人,博士,教授,博士生导师,主要从事水污染控制及蓝藻资源化研究。E-mail:li-yucheng@163.com。
3 讨 论
4 结 论
