张陶娜 徐雪雯 董 亮 谭昭怡 刘春立,＊

(1北京分子科学国家实验室，放射化学与辐射化学重点学科实验室，北京大学化学与分子工程学院，北京 100871；2中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900)

分子动力学方法模拟不同温度下铀酰在叶腊石上的吸附和扩散行为

张陶娜1徐雪雯1董 亮2谭昭怡2刘春立1,＊

(1北京分子科学国家实验室，放射化学与辐射化学重点学科实验室，北京大学化学与分子工程学院，北京 100871；2中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900)

采用分子动力学方法研究了铀酰在叶腊石表面的吸附和扩散。在碳酸根离子存在的情况下，探究了温度对铀酰吸附和扩散的影响。碳酸根离子与铀酰存在较强的作用力，不同数目的碳酸根离子与铀酰结合会形成多种铀酰种态。在不同温度的模拟中，得到了UO22+、UO2CO3、UO2(CO3)22−、UO2(CO3)43−四种铀酰种态和铀酰聚合物。通过原子密度图，观察了粒子在溶液中的分布情况。发现UO22+和UO2CO3容易吸附在叶腊石上，而UO2(CO3)22−和UO2(CO3)43−主要存在于扩散层中。随着时间的推移，越来越多的碳酸根离子与铀酰配位，使得铀酰在叶腊石上的吸附逐渐减少。本文计算了不同温度下，各铀酰种态的扩散系数。在扩散层中，各种态的扩散系数随温度的变化较为一致，而在吸附层中，UO22+和UO2CO3的扩散速率随温度的变化较UO2(CO3)22−和UO2(CO3)43−慢。但是在同一温度下，同一个吸附层或扩散层中，铀酰种态的扩散系数大小顺序始终保持不变：UO22+＞ UO2CO3＞ UO2(CO3)22−＞ UO2(CO3)43−。说明在碳酸根存在的情况下，UO22+可能是主要的扩散形式。……