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Cu-ZrO2-CeO2/γ-Al2O3催化甲醇水蒸气重整制氢反应的性能

2017-10-13黄媛媛巢磊李工丁嘉郭剑桥

化工进展 2017年1期
关键词:催化剂

黄媛媛,巢磊,李工,丁嘉,郭剑桥



Cu-ZrO2-CeO2/γ-Al2O3催化甲醇水蒸气重整制氢反应的性能

黄媛媛,巢磊,李工,丁嘉,郭剑桥

(常州大学石油化工学院,江苏常州 213164)

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备Cu-ZrO2-CeO2/γ-Al2O3催化剂,用XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、NH3-TPD、CO2-TPD等方法对其进行表征。在连续流动常压固定床微型反应器上评价Cu-ZrO2-CeO2/γ-Al2O3催化剂对甲醇水蒸气重整制氢反应的催化性能,考察了反应温度、水醇比和质量空速对催化性能的影响,反应结果表明Cu-ZrO2-CeO2/γ-Al2O3催化剂具有较高的催化活性和稳定性,在温度为260℃、水醇摩尔比为1.2∶1、质量空速为3.6h–1的条件下,甲醇的转化率可达99%以上,氢气的选择性为98%以上,一氧化碳的选择性低于2.5%。表征结果显示助剂CeO2和ZrO2的加入促进活性组分在载体表面的分散性,影响催化剂的孔结构和酸碱性,增强了催化剂的活性。

氧化铝;催化剂载体;选择性;制氢

随着世界范围内环境法规的日益严格以及社会对洁净新能源关注的加深[1-2],氢能作为一种高效清洁的环境友好能源备受专家学者的青睐[3-5]。通常的制氢方式有电解水制氢、裂化石油气制氢和水煤气制氢等[6-7],而甲醇水蒸气重整制氢的工艺在中小规模用氢领域具有简便和良好的经济效益[8-9],因此研究开发新的制氢工艺或改进甲醇水蒸气重整制氢的工艺具有重要意义。目前铜基催化剂是用于甲醇水蒸气重整制氢反应最常见的催化剂[10-11],这类催化剂具有原料价格低廉易得、反应条件温和等优点[12-13]。例如IDEM[14]制备了Cu/Al2O3系列催化剂,向其中添加助剂Cr、Mn、Zn,有利于活性中心的稳定,从而进一步提高催化剂的低温活性,降低CO的含量。……

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