姚永刚，肖才锦，金象春，王平生，石 丛,2，刘旭东，唐婵娟，倪邦发

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.成都理工大学，四川 成都 610059)

仪器中子活化分析自动化系统研究

姚永刚1，肖才锦1，金象春1，王平生1，石 丛1,2，刘旭东1，唐婵娟1，倪邦发1

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.成都理工大学，四川 成都 610059)

仪器中子活化分析(INAA)自动化控制系统可减少人员劳动强度和辐射剂量，提高实验室分析容量以及测量准确度。通过对比分析自动化集成系统在INAA实验室的最新进展和最新技术，提出了INAA系统分析过程中各阶段的优化设计方案。INAA自动化集成控制系统可实现样品批量辐照、冷却、测量和分析等一体化控制，为其他实验室设计INAA自动化系统提供一定的参考。

仪器中子活化分析；自动化系统； 测量分析

仪器中子活化分析(INAA)以其高灵敏度、高准确度、非破坏性、无试剂空白污染和多元素同时分析等优点广泛应用于地球化学、宇宙科学、环境科学、生命医学等领域[1]。中子活化分析中，由于辐照后的样品具有一定的放射性，为减少或避免工作人员接触放射性，提高样品分析质量，扩大活化分析的应用范围，部分国家实验室采用自动化方式进行样品传输和测量。国际原子能机构(IAEA)的调查表明，INAA自动化系统可减少工作人员辐射剂量和劳动强度。2013年，IAEA针对研究堆中子活化分析自动化集成控制系统资助成立了合作协调研究项目(CRP)，拟通过自动化技术提高INAA分析能力，加强和提高研究堆在科研和商业中的应用，促进世界各国INAA实验室长期合作，共有19个国家参与[2]。INAA全自动化集成控制系统是目前仪器中子活化分析研究难点。本文对比分析INAA自动化系统的最新成果，拟优化INAA自动化控制系统设计方案。

1 INAA自动化系统

实现INAA自动化系统可提高样品分析容量，减少人员干预，降低工作人员劳动强度和辐射剂量吸收，提高INAA系统的安全性和设备利用率。系统设计秉承高度自动化、稳定性、准确性，以及方便维护等原则，针对样品辐照、传输、测量和分析等过程进行全面自动化设计。

INAA主要工作步骤包括样品制备、辐照、冷却、分装进样、换样、测量、计算分析、输出结果等，其分析流程示意图示于图1。

图1 中子活化分析流程示意图Fig.1 The flow chart of INAA

1.1 样品和标准品的制备

样品制备和标准选取是中子活化分析中的重要环节，影响分析的精确度和可靠性。由于样品制备过程考虑因素较多，如取样和制备时要保证低污染、低损失，需要具有完整性和代表性等，因此很难实现自动化。样品重量常采用高精度电子天平测量，称重数据需要手动记录，为减少工作量并降低输入错误概率，可采用电子通信模块完成计算机数据系统和电子天平的连接，实现数据实时自动读取和存储，样品称重自动记录装置示于图2。

1.2 样品辐照和传输

样品气动传输简单实用，性价比和可靠性高，一般采用控制气动装置传送待辐照样品进出反应堆。同时，在关键传输通道节点安装传感器，精确控制样品的辐照参数，实现样品传输过程实时跟踪[3-9]。在反应堆内样品辐照位置结构空间有限，且高中子通量容易引发器件辐照损伤，不易在样品辐照位置安装机械开关或光电传感器，以检测样品是否到位。为此可采用三种方式：1) 在反应堆样品垂直辐照管道入口安装快速光纤传感器用以检测样品是否通过[10]。2) 采用气体流量计测量管道内气流速度和声波变化进行样品探测，后者利用管道内入射声波和反射声波的时间差探测样品位置[11]，主要应用于样品丢失检测，探测精度分别为1 mm和0.2 m。3) 采用磁性开关(舌簧管)元件。磁性开关安装于前、后端样品储存盒内，并在辐照样品专用盒内装上永久磁铁。当辐照样品专用盒到达样品储存盒特定位置时，磁性开关闭合，检测回路导通，通过控制单元可点亮相应的位置指示灯，检测样品位置[12]。综合考虑，选择第一种方案较好，因垂直辐照管道入口相对样品辐照位置较远，辐照剂量较小，易安装、更换和调试。同时，方案二可备用于样品传输故障时在管道中具体位置检测。

图2 样品称重自动记录装置Fig.2 Automatic recording devices for sample weighing

此外，用温度测量装置实时监测样品辐照位置温度，并采取自动控制方案，如在样品辐照时，间断通气可带出辐照管道中的热量，防止样品融化或损坏，提高INAA系统运行的安全性。除此之外，还要考虑样品传输过程中样品盒与传输管道的间隙、系统控制电磁阀开关时间、供气气压，以及传输管道的长度等因素。当样品传输距离较远时，为保证样品传输通畅，系统需要增加气源存储罐装置和气压监测功能。

当系统自动控制出现故障时应启动备用的手动操作功能，同时采用无线报警方式通知管理员，避免短寿命核素测量不准确等问题。

1.3 自动进样装置

对短寿命核素，为提高测量灵敏度和准确性，一般采用快速气动传输装置将辐照后的样品在毫秒内直接传送到探测器端测量。对长寿命核素，由于样品基体复杂，各元素含量不相同，各种放射性核素的产额、半衰期、能量各不相同。为提高探测灵敏度，降低本底干扰，辐照后的样品一般冷却后重新封装测量。

目前，常规自动进样装置主要有三种[13](图3a、b、c)，装置a和b采用机械手可以实现样品返回自动排队，此类进样装置常放在探测器旁边或两个探测中间，增加了环境本底，不利于样品测量。而装置c采用气动管道传输样品，可远离探测器，避免了批量样品增加的环境本底，但无法循环测量。综合考虑，在大批量(≥200个样品)样品测量时，可采用在装置c基础上增加样品架数量和自动回样装置提高样品容量和自动化控制程度[14]。

1.4 样品测量和分析

INAA系统中一般采用HPGe探测器测量和存储样品谱数据，利用计算机活化分析软件(HyperLab[15]、k0-IAEA[16-18]、NADA[19]、ADVNAA[20]等)实现元素含量的定量计算和分析。为提高实验室分析能力，通常采用三维机械手平台[22]或机器人[23]为两个探测器同时提供待测样品。作者在文献[21]中设计了多通道样品转换器(图4)，可同时向三套HPGe探测器连续不间断自动传输样品，并增加了手动进样和样品返回口位置，提高了实验室样品自动传输和样品分析效率。

图3 自动进样装置Fig.3 Automatic devices for sample loading

图4 多通道样品转换器Fig.4 Multi-channel sample exchanger

放射性样品测量中，HPGe探测器与样品之间的测量位置固定不变。一般存在两种问题[24]：1) 当弱放射性样品采用合适的某一近距离(如4 mm)测量所有样品和标准，在测量强放射性样品时其级联γ射线的级联符合影响较严重，造成测量系统死时间较大且容易导致伽玛峰位漂移和产生较大的峰面积误差。2) 当强放射性样品采用合适的某一远距离(如160 mm)进行测量，致使弱样品测量时计数率过低导致γ峰统计不够，误差较大。同时照射的样品之间以及样品和比较标准之间放射性活度悬殊时，限定测量样品的死时间范围(比如5%左右)，根据待测样品放射性强弱，通过电机装置自动调节样品与探测器之间位置，得到较理想的样品测量谱数据。具体实现过程如下：首先对待测样品进行5 s的预测，根据死时间和有效作用深度确定最佳测量位置，再将测量位置反馈给位置调节器进行位置调节，并开始测量。所有步骤均由计算机控制自动完成。有效作用深度即放射性活度与测量距离的平方成反比，并与探测器尺寸和γ能量直接相关。田伟之等[25-26]]对有效作用深度(EID)原理的适用范围和以此原理进行全能峰效率几何归一的准确性进行了系统研究, 并将此原理首次用于自动化常规性中子活化分析。

此外，为避免多套探测器在批量样品测量时出现样品与测量谱混乱现象，在探测器周围增加样品识别装置，如样品盒上增加激光检验孔[27]或无线射频电子标签(RFID)识别标签[21]。作者在文献[21]设计的控制系统采用样品测量过程中读取RFID标签号，测量结束后将RFID标签号与样品谱数据进行保存。此装置能确保每个样品与其测量谱数据的一致性，提高测量的可靠性。

2 控制系统与测量系统集成

研究表明，仪器中子活化分析的方法学已经成熟，应用范围不断扩大。INAA可实现高度自动化的集成控制及分析系统。但是世界各国INAA实验室自动控制设备各不相同，且没有商业化产品满足INAA集成系统需求。发展中国家因缺乏相关设备关键接口技术支持，以及计算软件和相关数据库等的核心技术和软实力差距较大。

INAA自动化集成系统中自动控制系统与测量系统的关联是关键。目前常采用两种方式： 1) 根据实验室分析任务编写多道分析器处理文件，利用多道处理器硬件端口电平信号控制批量样品传输、测量和谱数据存储等功能，再通过离线独立的谱分析软件和活化分析软件进行元素含量定量计算分析[28-31]；2) 活化分析中使用的HPGe探测器和多道一体化分析仪，主要以Ortec和Canberra公司掌握关键技术，发展中国家只能依托实验室现有设备，利用HPGe探测器厂家提供的多道分析器二次开发包调用底层控件编写相应的控制程序，实现样品谱数据测量优化和自动分析一体化功能[32-33]。前者操作简单，实现方便，但不易样品数据的自动化分析；后者利用谱仪接口程序能自动控制样品测量过程和参数，并集成谱解析和元素分析在线一体化功能，实现样品测量分析全自动化控制，是目前设计INAA自动化控制的首选。

3 小结

随着科学技术的发展，越来越多的新技术应用到中子活化分析系统中，为中子活化的自动化、集成化提供了技术支持。自动化分析技术能减少人工操作、降低辐射危害、减少分析过程的玷污风险，分析结果重复性好且精密度高。

通过高度自动化的集成控制可实现系统测量高精度、高准确性、高效率工作方式，完成样品辐照、冷却、测量、谱数据自动分析、数据优化等一体化处理。

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Research on Automation System for Instrumental Neutron Activation Analysis

YAO Yong-gang1, XIAO Cai-jin1, JIN Xiang-chun1, WANG Ping-sheng1, SHI Cong1,2, LIU Xu-dong1, TANG Chan-juan1, NI Bang-fa1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China; 2.ChengduUniversityofTechnology,Chengdu610059,China)

The important role of automation control in instrumental neutron activation analysis (INAA) system was simply described for reducing manpower and radiation dose, improving laboratory analytical capacity and measuring accuracy. By comparing and analyzing the latest technology of the integrated automation system in the advanced INAA laboratory, the optimal design of each process of the INAA system was given. INAA automation system could achieve integrated control such as batch sample irradiation, decay, measurement and analysis, etc., which would provide reference values for other INAA laboratories.

instrumental neutron activation analysis; automation system; measurement and analysis

2017-01-06;

2017-04-18

国家自然科学基金项目(11475266)；IAEA-CRP项目(17284)资助

姚永刚(1985—)，男，山西曲沃人，博士，核分析技术及其应用专业

O657.4

A

1000-7512(2017)03-0164-06

10.7538/tws.2016.youxian.069