游曦鸣，佟立丽，曹学武

(上海交通大学机械与动力工程学院，上海200240)



熔融锂液滴与冷却剂在不同温度下的相互作用实验研究

游曦鸣，佟立丽，曹学武

(上海交通大学机械与动力工程学院，上海200240)

针对未来聚变装置中严重事故时可能发生的液态锂与冷却剂相互作用及爆炸过程，建立实验装置并在其上开展了熔融锂液滴与冷却剂相互作用实验研究。观测了不同初始温度下锂液滴与冷却剂相互作用的爆炸过程，对不同工况下的峰值压力进行了比较，并分析了熔融锂液滴初始温度和冷却剂初始温度对爆炸作用的影响。研究结果表明，熔融锂液滴与冷却剂接触面积的显著增大是产生压力峰值的关键因素，当熔融锂液滴温度超过300 ℃，冷却剂温度超过50 ℃时，熔融锂液滴与冷却剂相互作用爆炸强度明显增大；但是当冷却剂温度超过70 ℃时，爆炸反应反而受到了抑制。同时，在评估熔融锂液滴与冷却剂相互作用风险时，蒸汽爆炸作用的影响不可忽视。

聚变；液态锂；冷却剂；第一壁；安全

受控核聚变提供了一种潜在的、取之不尽的清洁能源，是解决人类未来能源问题的重要选择。在磁约束托卡马克装置中，第一壁材料的选择对未来聚变堆的发展至关重要。近年来，世界各国都开展了液态锂作为第一壁材料的相关实验[1-3]，研究表明液态锂能承受很高的中子通量和表面热负荷，能有效降低粒子再循环、减少杂质，并具有自我修复能力等特点，可显著改善等离子体性能、提高核聚变装置运行的稳定性，将为磁约束聚变发展提供新的科学手段，是未来聚变堆第一壁发展的可能重要途径。

但是，在托卡马克装置中大规模应用液态锂也存在一定的安全风险。特别是在水冷包层中，事故条件下[4]高温的液态锂可能与冷却剂接触，二者相互作用导致装置中温度、压力迅速升高，并产生大量具有爆炸风险的氢气，威胁装置结构的完整性。金属锂与水的化学反应过程取决于反应物的量[5，6]，当锂过量时，化学方程式(1)为主要反应，反应产物为氧化锂和氢气；当水过量时，化学反应方程式(2)为相互作用过程的主要反应，反应产物为氢氧化锂和氢气，并释放出更多的热量。

2Li+H2O=Li2O+H2+156.5 kJ/mole Li

(1)

2Li+2H2O=2LiOH+H2+199 kJ/mole Li

(2)

当冷却剂过量时，液态锂与冷却剂相互作用的冲击波有两个来源。一方面锂液滴与冷却剂迅速发生化学反应，释放出大量的化学能导致化学爆炸，甚至可能引发氢气爆炸；另一方面是高温的锂液滴向水的快速传热，导致水急剧蒸发引发蒸汽爆炸，这是短时间内的快速过程[7]。因此，锂液滴与冷却剂相互作用过程是混合了氢气和蒸汽的爆炸，传统的关于熔融金属与冷却剂作用的蒸汽爆炸模型并不适用。根据Kranert和Kottowski[8]关于锂铅合金与水相互作用的实验研究，蒸汽爆炸过程中的细粒化作用能够显著增大金属与冷却剂的接触面积，但化学反应产物可能作为隔离层减弱热细粒化作用的影响。

鉴于液态锂自由表面的稳定性，液态锂作为第一壁材料最佳温度范围是300～500 ℃，但在高热流密度作用下液态锂表面温度可升高到600 ℃[9]。Lomperski[10]研究了锂液滴与水的相互作用，实验发现随着温度升高，爆炸反应就会发生，当锂液滴的温度高于400 ℃，水的温度高于30 ℃时，发生爆炸的可能性相当大；同时，研究指出反应释放的能量将锂液滴的表面加热到它的饱和温度，这个汽化过程也导致了爆炸反应。Anderson和Armstrong[11]对600 ℃液态锂与室温的水相互作用过程进行了观测，将水弹的动能、容器壁的应变能以及其他的能量加起来，粗略的估计了蒸汽爆炸和化学爆炸产生的机械能。然而，锂液滴与冷却剂的相互作用过程复杂，爆炸机理尚不明确，制约了未来聚变装置中液态锂应用的风险分析和安全评价。

本文开展了锂液滴与冷却剂相互作用实验研究，观测了不同温度下锂液滴与冷却剂相互作用的爆炸现象，对不同工况下的爆炸强度进行了比较，并分析了锂液滴温度和冷却剂温度对爆炸作用的影响。

1 实验装置及过程

1.1 实验装置

锂液滴与冷却剂相互作用实验装置主要包括加热炉、释放杆、不锈钢坩埚、可视化反应箱、真空泵、数据采集系统、摄像仪等，如图1所示。加热炉电阻丝分布在坩埚四周方向，功率4kW，最高温度可达700 ℃。坩埚采用316不锈钢加工制成，内径100mm，长1000mm。实验装置设计了特殊结构的熔融物释放装置，可通过调节杆实现熔融锂液滴的释放，调节杆直径20mm，释放端斜面倾角45°，调节杆经过表面处理，使之与坩埚出口契合度良好，保证熔融金属不漏出。

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic of the experiment equipment

可视化反应箱材质为304不锈钢，长500mm，宽400mm，高700mm，钢板厚度5mm，如图2所示。为了观测锂液滴与冷却剂的反应，需要有专门的可视化窗口。采用有机玻璃嵌入不锈钢板并密封，有机玻璃宽300mm，高500mm，厚度为10mm。可视化反应箱底部配有功率1kW的加热管，能够改变冷却剂的初始温度，温度范围是室温至 90 ℃。可视化反应箱侧面开传感器测孔，布置铠装热电偶和动态高频压力传感器。

图2 可视化反应箱示意图Fig.2 Schematic of the test section

不锈钢坩埚和可视化反应箱形成一个密闭的空间，通过抽真空和充氩气保护的方式，使金属锂在氩气保护下加热熔化，防止金属锂的氧化。同时，下部可视化反应箱加入适量的冷却剂，并加热到指定的初始反应温度。当金属锂加热至初始反应温度后，通过调节释放杆，实现熔融锂液滴与冷却剂的相互作用。通过摄像仪的观测，压力传感器、温度传感器的实时测量，能够对熔融锂液滴与冷却剂相互作用的过程进行定量的记录，为爆炸作用的研究提供实验数据。

1.2 实验过程

实验先用纯度99.999%的氩气对不锈钢坩埚扫气处理，然后将手套箱中准备的1g金属锂加入坩埚，再通过抽真空和充氩气的方式使不锈钢坩埚、可视化反应箱保持惰性环境，防止金属锂加热过程中的氧化。打开加热炉对金属锂加热升温，熔融锂液滴的实验工况包括200 ℃、300 ℃、400 ℃、500 ℃、600 ℃，以研究熔融锂液滴温度对爆炸作用的影响。下部可视化反应箱中加入适量冷却剂，并打开加热管加热。冷却剂的实验工况包括20 ℃、30 ℃、 40 ℃、50 ℃、60 ℃、70 ℃、80 ℃、90 ℃，以研究冷却剂温度对爆炸作用的影响。

当熔融锂液滴和冷却剂加热至初始反应温度后，打开数据采集系统记录实验数据，调节样品释放杆，实现熔融锂液滴与冷却剂在可视化反应箱中的相互作用。实验过程中反应箱中充满氩气，排除了可能的氢气爆炸风险，仅研究化学反应和快速传热导致的爆炸过程。通过摄像仪的观测，压力传感器、温度传感器的实时测量，能够对熔融锂液滴与冷却剂相互作用的过程进行定量的记录。

2 实验结果及分析

根据实验观测，1g熔融锂形成锂液滴落入可视化反应箱，在水面发生相互作用。当熔融锂液滴温度为200 ℃时，相互作用较温和，没有发生燃烧和爆炸。但是当熔融锂液滴温度超过300 ℃时，观测到燃烧爆炸现象。熔融锂液滴与水接触后被点燃，随后锂液滴发生爆炸并破裂成许多细小的锂液滴碎片分散在水表面。参与化学反应的锂液滴质量以及熔融锂液滴与冷却剂的接触传热面积，都在瞬间快速增加。所有的锂液滴碎片都同时在水面燃烧，引起可视化反应箱中的温度、压力迅速升高。基于实验观测，熔融锂液滴与冷却剂接触面积的显著增大是产生压力峰值的关键因素。

2.1 锂液滴温度对爆炸的影响

不同熔融锂液滴温度下的实验峰值压力如图3所示，该实验工况下冷却剂温度为30 ℃。随着初始熔融锂液滴温度的升高，可视化反应箱中的峰值压力也逐渐增大。该实验现象与Lomperski的研究结果相同，根据Lomperski[10]关于液态锂与冷却剂相互作用实验的分析结果，熔融锂液滴初始温度越高，则锂液滴表面越容易在短时间内达到沸点，迅速形成锂蒸气。锂蒸气和水蒸气的汽相化学反应能够使整体的反应面积快速增大，大量反应热迅速释放引发爆炸作用。同时，熔融锂液滴更高的初始温度能够增大化学反应速率，并有利于化学反应产物氢氧化锂的熔化，促进化学反应的迅速进行。

图3 峰值压力随锂液滴温度的变化Fig.3 Peak pressure plotted against lithium temperature

可视化反应箱中温度的变化如图4所示。在不同实验工况下，反应区壁面温度基本保持不变。这是由于实验中热电偶布置在可视化反应箱壁面，而1g熔融锂液滴与冷却剂相互作用释放出的热量非常小，不足以改变可视化反应箱的壁面温度。因此，在不同实验工况下没有观测到反应箱中温度变化的差异。

图4 反应区壁面温度随锂液滴温度的变化Fig.4 Temperature plotted against lithium temperature

2.2 冷却剂温度对爆炸的影响

图5 峰值压力随冷却剂温度的变化Fig.5 Peak pressure plotted against water temperature

可视化反应箱中的峰值压力随冷却剂温度的变化情况如图5所示。当冷却剂初始温度超过50 ℃时，熔融锂液滴与冷却剂相互作用的峰值压力明显更大。一方面，当冷却剂初始温度偏低时，熔融锂液滴表面更容易被冷却，进而阻止了锂蒸气的形成；另一方面，冷却剂温度的升高会增大反应速率，促进化学反应的进行，爆炸反应更加剧烈，因此熔融锂液滴与冷却剂相互作用的峰值压力会逐渐增大。但是，当冷却剂初始温度超过70 ℃时，爆炸反应反而受到了抑制，熔融锂液滴与冷却剂相互作用的峰值压力随着冷却剂初始温度的升高而降低。根据实验观测，当冷却剂初始温度较高时，可视化反应箱中会生成大量的水蒸气。由于锂液滴质量较小，熔融锂液滴在下落过程中与水蒸气的反应不可忽略。锂液滴下落过程中产生的氢氧化锂会附着在液滴表面，当熔融锂液滴与水面接触时，表面的氢氧化锂产物阻碍了高温熔融锂液滴与冷却剂的快速化学反应，进而抑制了爆炸作用的强度。

2.3 蒸汽爆炸现象

在一组初始温度为300 ℃熔融锂液滴与初始温度为20 ℃冷却剂相互作用实验工况中，实验观测到的可视化反应箱中压力变化情况如图6所示。由于锂液滴碎片分散在水表面迅速燃烧、爆炸，产生了一个7.37kPa的峰值压力。但是在该峰值压力之前，实验观测到了一个由蒸汽爆炸作用产生的急剧上升的压力峰值。在50ms的短时间内，压力急剧上升了2.5kPa，达到了5.5kPa，该压力峰同样会造成聚变装置的结构损伤。因此，在液态锂与冷却剂相互作用安全评估时，蒸汽爆炸的影响不可忽视。

图6 可视化反应箱中压力随时间变化曲线Fig.6 Pressure evolution in the test section

当高温的熔融金属与冷却剂相互作用时，熔融金属的热量迅速传递给周围的冷却剂，容易引发水的爆炸式蒸发，导致蒸汽爆炸现象[7]。当冷却剂温度较高时，其过冷度更低，容易在金属周围形成稳定的蒸汽膜，抑制蒸汽爆炸作用的形成。同时，较高的冷却剂温度加快了化学反应速率，氢气和氢氧化锂迅速产生，特别是氢气作为不可凝结气体，在熔融锂液滴周围阻碍了细粒化作用的进行，进而抑制了剧烈的蒸汽爆炸作用。

3 结论

本文开展了熔融锂液滴与冷却剂相互作用实验研究，观测了不同温度下熔融锂液滴与冷却剂相互作用的爆炸过程，对不同工况下的作用现象和爆炸强度进行了比较，并分析了熔融锂液滴温度和冷却剂温度对爆炸作用的影响。主要结论如下：

(1) 熔融锂液滴与冷却剂相互作用过程有潜在的爆炸风险，熔融锂液滴与冷却剂接触面积的显著增大是产生压力峰值的关键因素。

(2) 当熔融锂液滴温度超过300 ℃，冷却剂温度超过50 ℃时，熔融锂液滴与冷却剂相互作用爆炸强度明显增大；但是当冷却剂温度超过70 ℃时，爆炸反应反而受到了抑制。

(3) 在熔融锂液滴与冷却剂相互作用风险分析时，特别是冷却剂温度较低的工况下，蒸汽爆炸作用对聚变装置的影响不可忽视。

致谢

感谢国家自然科学基金资助项目(No.11375116)和国家磁约束核聚变能发展研究专项(No.2013GB114005)对本实验的支持。

[1] M.L. Apicella,V. Lazarev,I. Lyublinski,et al. Lithium capillary porous system behavior as PFM in FTU tokamak experiments[J]. Journal of Nuclear Materials,2009,386-388: 821-823.

[2] V. Surla,M.A. Jaworski,T.K. Gray,et al. Lithium research as plasma facing component material at the University of Illinois[J]. Thin Solid Films,2010,518(22): 6663-6666.

[3] 左桂忠，胡建生，罗南昌，等. HT-7托卡马克中锂第一壁研究的先行试验[J]. 真空科学与技术学报，2010，30(3)：273-277.

[4] Lili Tong,Yabing Li,Jianming Yu,et al. Preliminary Analysis of In-Vessel First Wall Cooling Pipe Ruptures for ITER[J]. Journal of Fusion Energy,2015,34: 29-35.

[5] H. Kottowski,O. Kranert,C. Savatteri,et al. Studies with respect to the estimation of liquid metal blanket safety[J]. Fusion Engineering and Design,1991,14(3-4): 445-458.

[6] Ximing You,Lili Tong,Xuewu Cao. The Design of Experiment Equipment for Liquid Lithium Water Interaction[C]. Prague: 22nd International Conference on Nuclear Engineering,2014.

[7] 林千，佟立丽，曹学武，等. 熔融金属液滴热细粒化过程研究[J]. 原子能科学技术，2009，43(7)：604-608.

[8] O. Kranert,H. Kottowski,Small scale lithium-lead/water-interaction studies[J]. Fusion Engineering and Design,1991,15(2): 137-154.

[9] I.E. Lyublinski,A. V. Vertkov,V. A. Evtikhin. Application of lithium in systems of fusion reactors. 2. The issues of practical use of lithium in experimental facilities and fusion devices[J]. Plasma Devices and Operations,2009,17(4): 265-285.

[10] S Lomperski,M.L Corradini. Lithium/water interactions: experiments and analysis[J]. Fusion Technology,1993,24: 5-16.

[11] D.H. Cho,D.R. Armstrong,R.P. Anderson. Combined vapor and chemical explosions of metal and water[J]. Nuclear Engineering and Design,1995,155(1-2): 405-412.

Experimental Study of Molten Lithium Droplet and Coolant Interaction at Different Temperatures

YOU Xi-ming，TONG Li-li，CAO Xue-wu

(School of Mechanical Engineering,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai 200240,China)

In order to make a better understanding of the complicated liquid lithium water interaction and lithium-water explosion during the severe accident of the future fusion devices,an experiment facility was set up and an experiment of molten lithium droplet and coolant interaction was conducted. The process of explosion for molten lithium droplet coolant interaction at different temperatures were observed and measured. The peak pressures at different conditions were compared and the influences of initial lithium droplet temperature and initial coolant temperature were analyzed. The experimental results show that the dramatic increase of reaction area between lithium droplet and water is a key factor for the pressure peaks. More explosive reaction occurs when the lithium droplet temperature is above 300 ℃ and water temperature is above 50 ℃. But the explosion is suppressed when the initial water temperature is above 70 ℃. A phenomenon called steam explosion was observed in the experiment and it is not ignorable in the risk assessment of liquid lithium water interaction.

Fusion；Liquid lithium；Coolant;First wall；Safety

2017-01-20

国家自然科学基金资助项目(No.11375116)；国家磁约束核聚变能发展研究专项(No.2013GB114005)

游曦鸣(1989—)，男，湖北武汉人，在读博士研究生，现从事核科学与技术方面研究

佟立丽：lltong@sjtu.edu.cn

TL69

A

0258-0918(2017)03-0374-06