魏 哲，岳 亮，侯立泉，马思萌，张城瑜，王丽涛

邯郸市PM2.5组分特征及其对散射系数的影响

魏 哲1，岳 亮2，侯立泉1，马思萌1，张城瑜1，王丽涛1

（1.河北工程大学 能源与环境工程学院，河北 邯郸 056038；2.邯郸市环保局，河北 邯郸 056002）

对邯郸市2013年和2014年1、4、7、10月份的PM2.5进行采样及成分分析，结果显示2013年和2014年的PM2.5年均浓度分别为170.4 和144.0 μg·m-3，2014年较2013年下降了15.5%。各季度OC浓度冬季（31.7 μg·m-3）＞秋季（24.4 μg·m-3）＞春季（9.1 μg·m-3）＞夏季（5.6 μg·m-3），SOC的排序为秋季（13.1 μg·m-3）＞冬季（8.8 μg·m-3）＞春季（2.4 μg·m-3）＞夏季（2.0 μg·m-3），分别占OC的24.6%、34.6%、43.9%和27.7%。利用IMPROVE重构公式，得出散射系数年均值为524.9 Mm-1，春、夏、秋、冬季分别为328.4、333.9、564.8和872.6 Mm-1。硫酸铵是散射系数的主要贡献者，年均贡献率为33.9%，其次为硝酸铵（25.3%）、有机物（20.2%）、PM2.5-10（15.4%）和土壤尘（5.7%）。

PM2.5；散射系数；邯郸；二次有机碳（SOC）

当前我国霾天气频发，引起社会及民众的热切关注[1-7]。全国雾霾情况呈现南轻北重的特点[9]，京津冀尤其严重。研究人员对PM2.5污染特征、形成过程、成分、来源等进行了分析研究[10-13]。细颗粒物还没有完善的方法进行监测。OC/EC最小比值法是估算SOC最常用的方法[14-15]，另一种方法是气溶胶生成系数法，该方法是从VOCs的排放清单或环境浓度直接估算SOA的浓度[16]。近年来，张芬芬等[17]对邯郸市研究得出非采暖时期存在明显二次转化，但由于监测时间较短，不能代表每个季节的变化情况。另外，细颗粒物还是能见度下降主要贡献者，它的消光系数占总消光系数90%以上[18]，其中以细颗粒物的贡献为主[19-21]。本文使用OC/EC最小比值法对2013年和2014年的SOC进行计算，分析研究SOC的季节变化特征；根据PM2.5成分数据计算各成分的散射系数，探讨细颗粒物的散射系数的季节变化特征，着重分析各成分对散射系数的贡献。

1 样品采样与分析

1.1 PM2.5样品采集与分析

PM2.5采样设备位于邯郸市河北工程大学城建学院综合实验室楼顶（36°34′N，114°29′E），距离地面约12 m，采样地点属于文教居民混合区，无明显的排放源，采样口距离楼顶约1 m，流量设定为1.13 m3/min。经过2013年和2014年1、4、7、10月对PM2.5连续采样，共得到242个样品，代表了冬、春、夏、秋四个季节的空气状况。2013年1月7～20日的采样浓度明显低于该监测站的在线浓度，经过和邯郸市环保局四个站点的数据对比，使用监测站的在线浓度代替采样浓度。

1.2 分析方法

离子检测：采样大膜上取直径为1 cm2的石英膜充分溶解在10 ml的高纯水中（18.2 MΩ·cm），过滤得到的溶液用于分析样品的水溶性无机离子。试验采用美国Dionex生产的DX-600离子色谱仪和ICS-2100分别检测样品的阳离子和阴离子，包括NH4+、Na+、K+、Mg2+、Ca2+、SO42-、Cl-、F-、NO2-和，由于F-和NO2-经常低于检出限，所以本文不使用它们分析。

OC、EC检测：OC、EC的检测使用美国沙漠研究所（Desert Research Institute）研发的Model 2001A型热/光碳分析仪。从采样膜上戳一圆形面积为0.53 cm2的采样膜放入纯He气的环境中分别在140°C、280°C、480°C和580°C的高温下处理，从而相应得到OC1、OC2、OC3和OC4物质。随后，该膜将会放入由2%的O2和98%He组成的气体中，分别在580°C、740°C和840°C高温下处理，从而得到EC1、EC2和EC3。

元素检测：采用先消解后分析的方法。从采样膜上裁一直径为2 cm的圆，消解过程采用微波消解仪（美国CEM公司，MARS型号）进行消解，800 W下高温190℃消解25 min。之后，使用ICP-MS检测消解溶液中元素的含量。ICP-MS的进样值为连续3次进样的均值，相对标准偏差控制在小于5%的范围内，内标回收率控制在80%～120%。

2 结果与讨论

2.1 2013年—2014年邯郸市PM2.5的水溶性成分特征

2013年和2014年的采样年均浓度分别为170.4和144.0 μg·m-3，是国家二级标准（35.0 μg·m-3）[22]的4.9和4.1倍，超过WHO（10.0 μg·m-3）标准的十几倍。2014年的采样浓度较2013年下降了15.5%。如图1所示，相对于2013年的严重污染、重度污染和中度污染天数，在2014年分别下降了3.0%、9.0%和3.8%，同时轻度污染、良和优的天数分别增加了5.9%、8.3%和1.6%，良好天气明显增加。2013年1月、4月、7月、10月的月均浓度分别为280.8、103.2、85.6和213.3 μg·m-3，分别高于2014年的257.7、98.2、63.3和155.4 μg·m-3。冬季浓度最高，可能与该段时间内采暖有关，秋季次之，夏季最低。

图1 2013年和2014年的不同空气质量天数所占比率Fig.1 Ratio of number days under different air quality in 2013 and 2014

水溶性离子（TWSII）是 PM2.5的重要组成，总水溶性无机离子（TWSII）浓度表现为冬季（93.3 μg·m-3）＞秋季（69.2 μg·m-3）＞春季（44.0 μg·m-3）＞夏季（39.7 μg·m-3）。SO4

2-/NO3

-比值常用于移动源和固定源对PM2.5的贡献，当比值小于1时，移动源对PM2.5的影响强于固定源。冬、春和夏季的比值分别为1.35、1.05和2.35，高于秋季的0.81，即冬、春和夏季易受固定源影响，而在秋季移动源对PM2.5的影响更明显。SO4

2-和NO3

-来源于SO2和NOx的氧化生成，SOR和NOR分别代表了SO42-和NO3

-的转化率。对于SOR，夏季的SOR最高，为48.5%，这是因为夏季的温度高、湿度大，有利于SO42-、NO3

-和NH4

+的形成[23]，其次为秋季的26.3%、春季的19.2%和冬季的15.2%。对于NOR，秋季的32.7%最大，其次为春季（24.4%）、夏季（20.9%）和冬季（20.5%）。

表1 2013年和2014年PM2.5的浓度及其水溶性离子、OC和EC所占比率Tab.1 Concentration of PM2.5and ratios of water-soluble, OC and EC in 2013 and 2014

2.2 2013年—2014年邯郸市PM2.5的OC与EC特征

OC、EC是PM2.5的重要组成，2013年和2014年OC的年均浓度分别为19.4 μg·m-3和16.1 μg·m-3，均占 PM2.5的 11.4%。从表 2上看，冬季的 OC浓度最高，达到 31.7 μg·m-3，大于秋季（24.4 μg·m-3）、春季（9.1 μg·m-3）和夏季（5.6 μg·m-3）。一方面，冬季天气条件相对稳定，加上燃煤取暖，所以冬季OC的浓度较高；另一方面，考虑到OC中有一部分是由VOCs转化而来的，所以OC与VOCs的排放量、种类及其转化的条件都有关系。OC与EC的相关性可以判定OC和EC是否具有相似的来源[24]。冬季OC、EC的相关性最好，R2达到0.84，EC是一次污染物，主要来自燃烧过程的直接排放，比如燃煤、燃油、生物质燃烧等，所以OC也可能来自这些燃烧过程的直接排放，因为冬季SOC在OC中的比率要低于其他季节，夏季次之为0.74，秋季为0.70，春季最低，为0.63，因为春季风速较大，风向多变，地区之间颗粒物传输对其成分产生了一定的影响。

OC可分为一次有机碳（POC）和二次有机碳（SOC），OC/EC可作为二次有机气溶胶是否存在的标识，当该比值超过2时，认为存在二次反应生成有机气溶胶。秋季的OC/EC比值为4.3，明显高于冬季的2.3、春季的2.2和夏季的1.9，说明秋季二次有机碳生成更明显。（OC/EC）min方法也常用于定量计算SOC，春、夏、秋、冬季的SOC的均值分别为2.4 、2.0 、13.1和8.8 μg·m-3，分别占了OC的24.6%、34.6%、43.9%和27.7%，可见秋季的SOC浓度最高，在OC中所占比例也最大，可以判断秋季SOC是OC的主要组成部分，SOC主要来源于天然源排放的VOC的转化，一方面考虑秋季可能存在秸秆燃烧，排放了较高的VOC；另一方面秋季的PM2.5呈酸性[25]，液态酸性粒子可以促使SOC的形成，提高SOC的产率[17]，加上秋季昼夜温差较大，较高的温度有利于SOC的形成，夜间的温度有利于SOC气/固相之间分配，所以秋季的SOC较高。在夏季，SOC/OC为34.6%，较高的温度有利于SOC的形成，但是高温造成一部分易挥发的SOC分配到大气中，降低了SOC的产率。

表2 不同季度OC与EC统计表Tab.2 Statistics of OC and EC in different season

另外，2013年春、夏、秋、冬各季度的SOC分别为2.9、1.9、18.4和11.0 μg·m-3，高于2014年四季度的SOC（1.8、2.0、7.8和6.6 μg·m-3），2014年秋季的OC浓度明显降低，应该与2014年11月北京举办APEC会议有关。与OC变化一致，冬季EC的浓度最高，为13.9 μg·m-3，在冬季PM2.5中占了6.2%，虽然在PM2.5中比例较低，但是由于它对可见光到红外的波长范围内的太阳辐射都有强烈的吸收效应，导致正的辐射强波，所以也应关注EC对大气环境的危害。

2.3 2013年—2014年邯郸市PM2.5的元素特征

富集因子法是判定PM2.5元素来源的常用手段，本文选择稳定的地壳元素Ti做参考元素，背景值取自河北省的A层土壤的背景值[26]，将PM2.5样品中待判断元素i和R的相对浓度(Ci/CR)样品，与地壳中对应的元素i和R的相对风度(Ci´/CR

´)参考进行比较得出元素i的富集因子EF，其计算公式如下：

EF值小于2一般认为元素在大气中的富集主要受自然输入作用，介于2～5之间时说明元素在大气中的富集一定程度上与人为因素有关，属于中度污染；大于5时已构成显著污染[27]。表3给出不同元素的A层土壤的丰度值和对应的EF值，V、Rb、Ba、Mn和Co小于2，推断它们可能受自然输入影响，属于自然源输入。Cr、Cu、As、Sb、Zn、Pb、Br、Fe、Ca和K可能与人为输入有关。Cr、Cu、Fe和Ca等金属元素，这与金属冶炼、工业工程有关，所以它们更多与人为因素有关。燃煤源是大气中As的主要来源，它也常作为燃煤的标识物，As的EF为16.1，可见它的来源主要是人为作用。K常作为生物质燃烧的标识物，K的EF值高达4 357.1，与人为作用直接相关。

表3 不同元素的EF值Tab.3 Value of EF in different elements

2.4 PM2.5组分对散射系数的贡献

IMPROVE方程可以定量分析PM2.5各成分对散射系数的影响，使用（Pitchford et al., 2007）[28]建议的IMPROVE方程重建各个化学组分与散射系数的关系，简化后的方程如下：

式中[(NH)SO] = 1.375[SO2-]；[NHNO] = 1.29[NO-4244433]；[OM] = 1.4[OC]；[CM] = [PM10]-[PM2.5]；[FS] = 2.2[Al]+2.49[Si]+1.63[Ca]+2.42[Fe]+1.94[Ti]。

由于缺少Al和Si等地壳元素的检测，本文中使用[FS]=20[Ca2+]。另外，本文由于缺少PM10的采样浓度，使用监测站的在线监测的PM2.5和PM10的浓度求出2013年和2014年1、4、7和10月的PM2.5-10与PM2.5的比值，从而利用PM2.5的采样浓度得出PM2.5-10的采样浓度。

消光系数与能见度的关系为Bext=3.19/visibility，Bext=Bsp+Bap，图2显示能见度与散射系数相关性明显，也说明通过以上公式计算的Bsp是可靠有效的。2013年的年均散射系数为611.7 Mm-1，明显高于2014年的438.2 Mm-1，这与2014年PM2.5浓度的下降有关。两年的均值为524.9 Mm-1，冬季的散射系数最高，为872.6 Mm-1，显著高于秋季的564.8 Mm-1，秋、冬两季又明显高于夏季的333.9 Mm-1和春季的328.4 Mm-1，这与PM2.5的浓度变化一致。颗粒物的散射系数与PM2.5质量浓度的回归方程，可以定性的判断散射系数与PM2.5的关系。拟合得到春、夏、秋和冬季的相关系数R2分别为0.50、0.77、0.73和0.25，夏、秋季的相关性较好，也就是说PM2.5是夏、秋两季造成大气散射的主要物质。用来代表散射效率的斜率分别为2.8、5.3、2.6和1.4 m2·g-1，年均值为2.2 m2·g-1，稍低于北京的5.55 m2·g-1[29]、广州的4.2 m2·g-1[30]和西安秋季的3.09 m2·g-1[31]。

图2 散射系数与能见度的关系Fig.2 Relationship between scatter coefficient and visibility

由图3可知，夏季硫酸铵对Bsp的贡献为50.4%，明显高于其在其他季节对散射系数的贡献，因为夏季温度高，有利于SO2向硫酸铵转化，转化系数最大[26]，夏季湿度大，硫酸铵易吸湿，湿度越大对Bsp的影响越大。冬季次之，硫酸铵对Bsp的贡献为33.4%，受到冬季采暖的影响，为硫酸铵的形成提供了更多的反应物，使硫酸铵对散射系数贡献较大，并显著高于其他污染物对Bsp的贡献。硝酸铵对Bsp的贡献季节变化较小，贡献范围在22.9%～27.9%，硝酸盐的形成主要是来自NOx的转化，市区的NOx主要来自机动车尾气的排放，季度变化较小，这可能是造成硝酸铵贡献波动较小的原因。另外，湿度对硝酸铵也产生影响，但受其他组分贡献的影响，使其变化不明显，比如夏季，硫酸铵对Bsp较大，使硝酸铵对Bsp的贡献较低，仅有22.9%。对于有机物，它在秋、冬两季对Bsp的影响明显，分别为26.3%和26.0%，显著高于春、夏季的17.4%和11.1%。在广州、西安OC均是消光系数的最主要的贡献者[31]，这与邯郸不同，应该与PM2.5的组成和粒径的分布有关。值得主意的是，春季土壤尘贡献明显，贡献率为10.5%，显著高于它在其他季度的贡献，这与春季风速较大，容易形成扬尘天气有关。

图3 不同季度各组分对散射系数的贡献Fig.3 Contributions of these compositions to scatter coefficient in different season

总得来看，硫酸铵是Bsp的主要贡献者，年均贡献率为33.9%，其次为硝酸铵（25.3%）、有机物（20.2%）、PM2.5-10（15.4%）和土壤尘（5.7%）。

如图4所示，在空气质量为良和轻度污染时，硫酸盐是散射系数最主要的贡献者，贡献率接近40%，明显高于其他污染物对散射系数的贡献。随着空气质量的恶化，硝酸盐明显上升，到中度污染和重度污染时，硫酸盐和硝酸盐贡献率均在30%上下。在重度污染和严重污染，PM2.5-10和OC对散射系数的贡献有了显著的提高，它们对散射系数的贡献分别接近和超过20%，OC的贡献率与硝酸盐、硫酸盐的基本持平。另外，土壤尘对散射系数的贡献率总体呈下降趋势，在严重污染时贡献率最低，仅为3.0%。总体来看，随着严重污染天气的发生，硫酸盐、硝酸盐、PM2.5-10和SOC成为散射系数的主要贡献者，它们其中有一大部分为二次成分，也就是说随着气溶胶的老化，影响散射系数的可能主要为二次成分，不过进一步研究是必需的。

3 结论

1）2013年和2014年PM2.5的年均浓度分别为170.4 、144.0 μg·m-3，2014年PM2.5的浓度较2013年下降了15.5%，2014年PM2.5的严重污染、重度污染和中度污染天数较2013年分别下降了3.0%、9.0%和3.8%，而轻度污染、良和优的天数分别增加了5.9%、8.3%和1.6%。

图4 不同空气质量下各污染物对散射系数的贡献Fig.4 Contributions of these compositions to scatter coefficient in different air quality

2）冬季OC、EC的相关性最好，R2达到0.84，说明它们来源大体一致。秋季的OC/EC比值为4.3，高于其他季节，二次有机碳生成在秋季更明显，其SOC均值为13.1 μg·m-3，高于春、夏、冬季的2.4 、2.0和8.8 μg·m-3。

3）V、Rb、Ba、Mn和Co小于2，推断它们可能受到自然源的影响，可能更多的来源于土壤尘，Cr和Cu受到自然源和人为源的共同影响，而As、Sb、Zn、Pb、Br、Fe、Ca和K更可能与人为有关。

4）散射系数年均值为524.9 Mm-1，冬季最高，达到872.6 Mm-1，显著高于秋季的564.8 Mm-1，秋、冬两季又明显高于夏季的333.9 Mm-1和春季的328.4 Mm-1，这与PM2.5的浓度变化一致。硫酸铵是散射系数的主要贡献者，年均贡献率为33.9%，其次为硝酸铵（25.3%）、有机物（20。2%）、PM2.5-10（15.4%）和土壤尘（5.7%）。

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（责任编辑 王利君）

Characteristics of chemical composition of PM2.5 and its influence for lighting scattering coefficient in Handan city

WEI Zhe1,YUE Liang2,HOU Liquan1,MA Simeng1,ZHANG Chengyu1,WANG Litao1

(1. College of Energy and Environmental Engineering, Hebei University of Engineering, Hebei Handan, 056038, China; 2. Environmental Protection Bureau of Handan, Hebei Handan, 056002, China)

This paper samples PM2.5and analyzes its components in January, April, July, and October of 2013 and 2014. The results showed that the annual concentrations of PM2.5 are 170.4 μg·m-3and 144.0 μg·m-3. The annual concentration of PM2.5 decreases 15.5%, compared to 2013. The orders of OC are winter(31.7 μg·m-3)＞autumn(24.4 μg·m-3)＞spring(9.1 μg·m-3)＞spring(5.6 μg·m-3). And the orders of SOC are autumn (13.1 μg·m-3)＞winter(8.8 μg·m-3)＞spring(2.4 μg·m-3)＞summer(2.0 μg·m-3), which account for 24.6%、34.6%、43.9%, and 27.7% of OC, respectively. The annual scatter coefficient is 524.9 Mm-1by using the IMPROVE equation. The scatter coefficient of winter is 872.6 Mm-1, which is notable higher than 564.8 Mm-1of autumn, 333.9 Mm-1of summer and 328.4 Mm-1of spring. Ammonium sulfate is the largest contributor, which contributed to 33.9% of scatter coefficient, followed by 25.3% of ammonium nitrate, 20.2% of organic matter, 15.4% of PM2.5-10, and 5.7% of dust.

PM2.5; scattering coefficient; Handan; secondary organic carbon (SOC)

X513

A

1673-9469（2017）01-0082-06

10.3969/j.issn.1673-9469.2017.01.018

2016-09-13 特约专稿

国家自然科学基金资助项目（41475131）；河北省青年拔尖人才支持计划（D2017402086）；河北省人才工程培养经费（A2016002022）；河北工程大学创新团队领军人才培育基金项目

魏哲（1986-），男，河北邢台人，硕士，助理实验师，主要从事大气污染控制研究。