苏小莉，冯 添,，曹军骥,

1.中国科学院地球环境研究所 中国科学院气溶胶化学与物理重点实验室，西安710061

2.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安710061

3.西安交通大学 人居环境与建筑工程学院，西安710049

4.西安交通大学 全球环境变化研究院，西安710049

2015年国庆期间我国城市空气污染特征及成因分析

苏小莉1,2，冯 添1,2,3，曹军骥1,2,4

1.中国科学院地球环境研究所 中国科学院气溶胶化学与物理重点实验室，西安710061

2.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安710061

3.西安交通大学 人居环境与建筑工程学院，西安710049

4.西安交通大学 全球环境变化研究院，西安710049

本文基于我国31个省会城市283个环境监测站的实时观测数据，分析了2015年国庆期间我国城市空气污染特征，并结合MODIS/Terra数据、欧洲中期天气预报中心（ECMWF）气压场及风场数据对其成因进行了讨论。结果表明：本次区域性空气污染最先出现在华中和华东地区，但是在华北地区最为严重。不同城市的主要污染物具有显著的时空差异。除西安和乌鲁木齐以外，其他城市的颗粒物污染主要由细颗粒物主导。NO2、CO和SO2的变化趋势基本一致，而O3仅在北京、天津和济南三个城市与其他污染气体同步变化；在其他城市则与NO2和CO等呈现相反的变化趋势。由卫星影像、天气形势和风场变化分析得知：不考虑本地背景排放源的前提下，本次污染事件主要由我国秋季的秸秆燃烧和不利的气象条件共同作用造成的。

空气污染；时空变化；标准污染物；形成机制

近几十年来，随着经济的飞速发展和城市化进程的加快，我国的大气污染形势日益严峻（曹军骥，2012），具体表现为极端灰霾事件频繁发生，大气能见度急剧下降。从1961年到2011年期间，全国平均年霾日数在五十年内几乎增加了五倍；而平均能见度也从1961年的4 — 10 km减小到2 — 4 km（丁一汇和柳艳菊，2014）。此外，我国大气污染的空间分布格局和污染物组成也发生了显著改变。首先，大城市重污染企业向中小城市的转移改变了我国的污染源分布，使我国的大气污染从二十世纪八九十年代的点源型污染发展成为当前的区域性污染，我国东部三大污染区域已经基本连成一片（van Donkelaar et al，2010）。其次，我国以煤为主的能源结构没有发生根本性变化（国家统计局能源统计司，2011），而机动车的保有量又在持续增加，多种高浓度的污染物被集中排放到大气中，通过复杂的光化学反应最终形成一次排放和二次转化污染物并存的复合型污染（吴兑，2012）。长期暴露在这种高浓度空气污染物中会对人体健康产生严重影响（Fannet al，2012；Correia et al，2013）。2013年10月，世界卫生组织（WHO）下属国际癌症研究机构（IARC）正式确认室外空气污染为一级致癌物。而近期研究结果显示：全球范围内室外空气污染每年会造成330万人过早死亡，其中仅中国每年就分别有140万人口因室外空气污染而早亡（Lelieveld et al，2015）。因此，如何减缓、防治和应对灰霾天气已经成为当前我国各级政府和社会公众普遍关注的重要问题。

然而，由于灰霾天气的形成和持续受到污染物构成、非均相化学反应过程和气象条件等多方面因素的影响（张小曳等，2013），我国的灰霾成因极其复杂，且存在明显的时空差异（王自发等，2014；Zhang and Cao，2015）。生物质燃烧作为我国空气污染的重要来源之一， 尤其是在春耕、夏收、秋收等时期对于污染物排放有着不容忽视的贡献（Zheng et al，2005；Yang et al，2008；Huang et al，2012）。Cheng et al（2014）基于WRF/CMAQ模式模拟了2011年夏收期间长江三角洲地区生物质燃烧对于该区域空气污染的贡献，结果表明生物质燃烧对于PM2.5的贡献高达37%。近期， Long et al（2016）利用WRF-Chem模式模拟了2014年10月初秸秆燃烧对于华北地区空气污染的影响，研究发现华北地区南部的秸秆燃烧不仅会使当地的PM2.5增加35%，在南风的作用下，该区域高浓度的大气污染物还会输送到华北地区北部，使其PM2.5的浓度增加32%。除了高浓度的污染物排放以外，气象条件对于空气污染的形成也有着重要作用。Liu et al（2013）研究发现：稳定的地面反气旋天气系统和不断降低的边界层高度等气象条件可能是区域空气污染形成和发展的关键性因素。国庆节作为我国的法定假期之一，是人们出行的高峰期，又恰逢秋收秋种黄金期，大气污染物的排放在该段时间会有显著增加（Huang et al，2012）。一旦气象条件不佳，高浓度的污染物排放和不利的气象条件综合作用下很容易出现严重空气污染事件。2015年国庆长假期间：我国华北中南部、黄淮中东部、陕西关中、东北地区中南部出现中度霾，局地重度霾，部分地区出现重度污染至严重污染；东北、华北东部、四川盆地东部等地甚至出现能见度不足1千米的情况。本文基于我国31个省会城市283个环境监测站的实时观测数据（AQI、PM10、PM2.5、SO2、 NO2、O3和CO），分析了2015年国庆期间我国空气污染的基本特征，并结合卫星和气象数据对其成因进行了探讨。

1 数据与方法

1.1 地面环境监测站点数据

2012年2月，国务院常务会议上正式通过新的 《环境空气质量标准》（GB 3095—2012），首次把细颗粒物（PM2.5）和臭氧写入“国标”，纳入各省市强制监测范畴，并规定了相应浓度限值。会议要求2013年在113个环境保护重点城市和国家环境保护模范城市开展监测，同步对外发布各站点污染物浓度和环境空气质量指数AQI（Air Quality Index）数据；2015年覆盖所有地级以上城市；2016年在全国正式实施新的空气质量标准。与此同时，环境保护部发布了国家环境保护标准《环境空气质量指数技术规定（HJ 633—2012）（试行）》，该标准规定了环境空气质量指数AQI的分级方案、计算方法等；参与空气质量评价的主要污染物除了原有的二氧化硫（SO2）、氮氧化物（如NO2）和大气可吸入颗粒物（PM10）以外，还增加了一氧化碳（CO）、臭氧（O3）和PM2.5。本文基于我国31个省会城市（不含台北、香港和澳门，见图1）的283个环境监测站数据，通过在城市尺度上取平均，分析了我国2015年国庆期间（10月1—10日）AQI和主要污染物的变化特征。

1.2 卫星数据及气象场数据

地面环境监测站能够全天候直接获取污染物的地表浓度，并准确捕捉到其时间变化规律；但是由于仪器成本和设施维护等方面的限制，地面观测站点在空间覆盖上还存在很大局限性。为了弥补地面观测的不足，本文采用了搭载于Terra卫星上的中分辨率成像仪MODIS （Moderate-resolution Imaging Spectro-radiometer）观测资料，包括气溶胶光学厚度AOD（Aerosol Optical Depth）（Kaufman et al，1997）、RGB真彩图像（Tao et al，2012）和火点分布（Justice et al，2002）。由于气象条件在我国灰霾事件的形成和发展中起着重要作用（张人禾等，2014），本文利用欧洲中期天气预报中心ECMWF地表海平面气压场和850 hpa高度（约1.5 km）的风场数据（0.5°分辨率），结合卫星影像及火点分布，对本次污染事件的成因进行了讨论。

2 结果与讨论

2.1 国庆期间我国空气污染的空间分布特征

为了获取国庆期间我国空气污染的总体特征，本文综合采用气溶胶卫星遥感产品和地基空气质量监测网数据。首先，本节基于MODIS/Terra Level 2 AOD产品（分辨率为10 km， https:// ladsweb.nascom.nasa.gov/index.html），计算得到我国2015年10月1 — 7日期间AOD的空间分布（图1a）。如图所示，AOD的高值区主要集中在我国华北、东北、华东北部及华南地区。图1b则给出了该段时间我国31个省会城市的平均AQI分布。比较两图可以发现，AOD和AQI的高值区分布大体一致，主要集中在华北和华东北部地区。值得注意的是在东北、华南和西北地区，两者区别较大。我国东北和华南地区的AQI数值相对较低，但是相应的AOD却相对比较高；西北地区则相反：较高的AQI对应的AOD却不高。这种区别可能是由两者物理含义的不同造成的。AOD表征的是整个大气柱内颗粒物的消光效应；除了地表颗粒物浓度以外，它还跟其垂直分布、相对湿度等气象要素有关（Wang and Christopher，2003）。而AQI则由地表首要污染物（颗粒物或者污染气体）浓度直接换算得到，是地表污染物浓度的直接反映。在本文的研究时段，我国绝大多数地区的首要污染物都是颗粒物（约占89%，其中有近60%的情况为PM10），因此图1b中的AQI主要表征的是地表颗粒物的浓度。周顺武等（2015）研究发现我国相对湿度呈现“南北高，中间低”的空间分布特征，因此考虑到颗粒物的吸湿增长，同等浓度的地表颗粒物在我国南方和北方可能会造成更为显著的消光效应，即具有相对较高的AOD。而西北地区较低的AOD可能跟MODIS反演算法中的暗背景假设有关。西北地区的地表反射率较高，可能会影响到MODIS气溶胶产品在该区域的反演精度。此外，由于MODIS只能在无云条件下获取其过境时刻的气溶胶信息，而AQI则是基于各个站点小时AQI值在24小时内求得的平均数值，反映的是近地面颗粒物的日均浓度，这可能也会使得两者最终的结果存在差异。

图1 2015年国庆期间（10月1 — 7日）我国MODIS/Terra气溶胶光学厚度（a:AOD）及31个省会城市的平均空气质量（b:AQI）分布Fig.1 MODIS/Terra AOD (a) and averaged AQI (b) over 31 provincial capital cities over China from Oct.1 — 7,2015

2.2 国庆期间我国不同区域AQI的时间变化

根据所处地理位置，大致把31个省级行政区（不含港澳台）分为华东-华中（EC-CC）、华北-东北（NC-NEC）、华南-西南（SC-SWC）和西北（NWC）四部分，并在图2给出了城市的划分细节和相应各区域AQI的日变化。由图可知，总的看来华东-华中区域和华北-东北区域在国庆期间（10月1—7日）都经历了轻度（100 ＜ AQI ＜ 150）到严重（AQI ＞ 300）的空气污染；而华南-西南地区除了成都（四川省）以外，其他省份城市的平均空气质量均比较良好（AQI ＜100）。进一步比较华东-华中地区和华北-东北地区可以发现，前者的空气污染大多集中在国庆前期，即4日以前；而华北-东北地区除了太原市以外，污染则大多出现在4日以后。10月5日、6日和7日，北京甚至出现了连续三天污染程度都在重度以上（AQI ＞ 250）的情况。西北地区的污染特征与其他三区区别较大。兰州、银川和西宁在国庆期间污染程度起伏不明显，且空气质量大多处于良好状态；而西安和乌鲁木齐则出现了轻度到重度的空气污染，其中乌鲁木齐的空气质量变化与其他城市区别较大。为了进一步获取我国不同区域国庆期间的空气污染特征，并探讨其成因，根据不同城市AQI变化曲线在四大分区中选取了几个污染程度较为严重的城市（北京、天津、济南、郑州、合肥、成都、西安和乌鲁木齐），并在下文中针对其主要污染物组分进行详细分析。

图2 2015年10月1—10日我国31个省会城市AQI日变化特征Fig.2 Daily Variation of AQI over 31 cities in China from Oct.1 to Oct.10 of 2015

2.3 不同城市国庆期间主要污染物浓度的变化

基于环境监测站观测资料，把八个城市范围内所有站点获取的主要污染物（PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO）逐时浓度做平均，得到相应的小时浓度值；再在24小时内取平均，最终得到该城市主要污染物的日均浓度。图3给出的是2015年10月1—10日期间八个城市主要污染物浓度的日变化。

由图可知：（1）在所有城市中，PM2.5和PM10基本呈现比较一致的变化趋势，但是两者之间的比值（PM2.5/PM10）却存在明显的日变化。以北京为例，10月1—3日，PM2.5/PM10基本维持在0.5以下，相对较粗的颗粒（PM10— PM2.5）占主导；而10月4日开始，细颗粒物PM2.5开始逐渐占据绝对主导，其中10月5日PM2.5/PM10高达0.9。此外，PM2.5和PM10的浓度及两者之间的比值存在明显的空间差异。总的来说，北京的PM2.5、PM10及两者之间的比值都比较高，说明国庆期间北京的污染程度最为严重，且主要由细颗粒物主导。而在乌鲁木齐和西安，PM2.5浓度和两者之间的比值都相对较低，但是PM10浓度比较高，说明这两个城市的空气污染主要是由粗颗粒主导的。（2）在所有城市中，NO2和CO的变化趋势都比较一致，这主要是由于NO2和CO都主要由燃烧过程排放，如化石燃料的燃烧（汽车尾气）和秸秆燃烧等（王自发等，2014）。（3）SO2浓度的日变化趋势与NO2和CO比较相似，但是浓度相对较低，尤其是在北京。这可能跟近年来北京压减燃煤工作（如“煤改电”、“清洁燃烧”和“去煤化”等政策的实行）取得显著成效有关。（4）与其他污染物相比，O3的变化趋势较为复杂。对于北京、天津和济南三个城市来说，O3的变化基本与其他污染气体同步；而在其他城市，O3则与NO2和CO等气体呈现相反的趋势。这主要是由于O3为其前体物NO、NO2和CO等在太阳辐射的作用下经过光化学反应生成的二次污染物，其浓度与NO、NO2和CO等的浓度及其配比，以及辐射强度等诸多因素有关（李凌霜和赵景波，2015）。八个城市主要污染物在国庆期间的平均浓度见表1。

图3 2015年10月1—10日我国八个城市主要污染物的日变化特征Fig.3 Daily variations of the major pollutants over eight cities in China from Oct.1 to Oct.10 of 2015

表1 八个城市国庆期间主要污染物的平均浓度及标准偏差（10月1—7日）Tab.1 Averaged concentrations of the major pollutants （Mean ± Stand deviation）over eight cities during the National Holidays (Oct.1—7)

2.4 2015国庆期间我国城市空气污染成因分析

大气污染产生的前提无疑是大气中污染物的一次排放及二次转化；而大气污染的形成区域以及污染程度则与气象条件密切相关（穆穆和张人禾，2014）。不仅如此，大气中气体污染物的气-固转化过程在很大程度上依赖于气象条件，气象-污染双向反馈对于重污染的形成也有重要贡献（王自发等，2014）。因此，在较短时期内，大气污染的背景排放强度可认为大致稳定，此时影响大气污染程度的主要因素应该是气象条件和一些非常态的自然或者人类活动，比如火山爆发、沙尘暴或者季节性的秸秆燃烧等。本文的研究时段为2015年国庆期间，国庆节作为我国的法定长假之一，也是民众出行的高峰期。据报道，仅北京市在2015年国庆期间就接待了1100万游客。如此规模的人类活动可能会在一定程度上增加整个城市的交通污染源排放，进而影响城市空气质量。此类因素之外，本文主要结合卫星影像、地表天气形势图ECMWF风场从秸秆燃烧和气象条件两个方面来对本次污染事件的成因展开讨论。

由MODIS/Terra真彩图和火点分布（图4）可以看出，10月1日除了陕西以外，其他地区没有出现明显污染（真彩图上表现为灰色的区域）；但是河南和山东境内出现大片密集火点，尤其是河南，境内可见明显烟羽。而西安市该日上午9时、10时、11时等多个时段的AQI均高达500，属于严重污染等级，首要污染物为PM10。据报道，此次严重污染主要是由甘肃、宁夏部分地区的沙尘自西北向东南方向传输所致。2日开始，我国华东和华中地区开始出现明显污染，并逐渐向华北蔓延，并一直维持、发展，直到8日开始消散。这一趋势与本文在上两节获取的污染特征基本一致。而火点的分布也不仅局限于河南和山东地区，华北和东北地区也相继出现。这与我国秋收秋种时节大规模的秸秆燃烧有关。需要指出的是，此处火点的分布仅是在Terra卫星过境时刻（上午10:30左右）探测所得，并不能完全反映国庆期间我国的秸秆燃烧规模。再加上云层的干扰，势必有相当一部分火点没有被卫星探测到。因此，实际上秸秆燃烧排放对于污染形成的作用可能更为明显。

结合图5给出的国庆期间地面天气形势图可知，10月1日，华北地区处于高压系统的移动路径上，当地排放的污染物会被高压系统清除；而河南和山东地区则被高压中心控制，下沉气流使得该区域秸秆燃烧排放的污染物不能有效扩散，从而在当地累积形成污染。2日之后高压开始减弱，并于3日在华东地区出现一个较弱的低压中心，华中和华东地区风向转为南风，把该区域的污染物向北输送至华北地区。4日，弱低压进一步移动至华北地区，该区域风速较小，且湿度大，污染扩散条件不利，造成污染物的快速积累和转化。5、6两日，华北地区逐渐被一弱高压控制，污染继续积累；直至7日，西北地区的强高压携冷空气把污染吹散。

图4 2015年10月1— 8日期间我国MODIS/Terra RGB真彩图像及火点分布Fig.4 MODIS/Terra RGB true color images and fi re maps over China from Oct.1 to Oct.8

图5 2015年10月1—8日我国地面天气形势图（地方时14:00）Fig.5 Synoptic maps at 14:00 (Local time) over China from Oct.1 to Oct.8

为了进一步分析气象条件在本次污染事件中的作用，本文分析了2015年10月1—8日我国31个省会城市的首要污染物，分析表明在本文的研究时段我国绝大部分区域的首要污染物都是颗粒物，其中PM10占59%，PM2.5占30%。因此选取PM10作为该段时间的代表性污染物，对900多个地面站点的实测PM10浓度进行了插值处理，得到国庆期间我国PM10的空间分布，并结合ECMWF 850 hpa的数据分析了风场在该污染事件中的作用（图6）。需要指出的是，由于站点分布的不均匀性，插值区域主要覆盖在我国中、东部的绝大部分地区。

图6 2015年10月1 — 8日（a — h）我国PM10空间分布及相应的风场变化Fig.6 Evolutions of PM10 spatial distribution and the wind fi elds from ECMWF from Oct.1 to 8 (a—h)

如图6所示，10月1日，PM10浓度高值区主要分布在陕西、宁夏、甘肃及内蒙古地区，由上文的分析可知，这主要是由宁夏、甘肃等地区的沙尘向陕西方向输送导致；而风场数据显示当天的主导风向为西北风，风速高达10 m · s−1以上，与上文的分析非常一致。10月2 — 3日，我国华东及华中地区（河南、山东等省份）开始出现污染，并逐渐增强；10月4 — 7日，华东-华北地区的盛行风向以南风为主，华东的污染逐渐向华北方向输送，PM10高值区也从华东转移到了华北地区；10月8日，华北-华东地区风向转为偏北风，结合图5可知，在西北方向冷高压的作用下，空气污染物开始被清除，该区域的污染程度大幅度降低。

由上可知，本次区域性污染事件，除了本地固有的背景排放贡献以外，还受到季节性生物质燃烧、区域性的污染物输送及相对稳定的高压天气系统等因素的共同作用。

3 结论

本文基于我国31个城市283个环境监测站点的数据，分析了2015年国庆期间出现的一次区域性空气污染事件的时空变化特征，并结合卫星数据和天气形势图对其成因进行了讨论。主要结论如下：

（1）2015年国庆期间我国出现的空气污染事件具有明显的区域性，华北、华东、东北、西北及西南地区均出现了不同程度的空气污染，部分地区达到了严重污染等级。从时间上来看，华中和华东地区的污染要先于华北和东北地区。

（2）不同城市的主要污染物具有显著的时间及空间差异。除西安和乌鲁木齐以外，其他城市的颗粒物污染主要由细颗粒物主导。NO2、CO和SO2的变化趋势基本一致， O3的变化规律则较为复杂。在北京、天津和济南三个城市，O3的变化基本与其他污染气体同步；而在其他城市，O3则与NO2和CO等气体呈现相反的趋势。

（3）除本地背景排放源以外，我国秋季的秸秆燃烧、区域性的污染物输送和不利的气象条件是造成我国2015年国庆期间华东及华北地区污染事件的主要因素。

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Characteristics and formation mechanism of a heavy air pollution episode over Chinese cities during the National Day holiday in 2015

SU Xiaoli1,2,FENG Tian1,2,3,CAO Junji1,2,4
1.Key Laboratory of Aerosol Chemistry amp; Physics,Institute of Earth Environment,Chinese Academy of Sciences,Xi’an 710061,China
2.State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology,Institute of Earth Environment,Chinese Academy of Sciences,Xi’an 710061,China
3.School of Human Settlements and Civil Engineering,Xi’an Jiaotong University,Xi’an 710049,China
4.Institute of Global Environmental Change,Xi’an Jiaotong University,Xi’an 710049,China

Background,aim,and scopeAir pollution is increasingly becoming the focus of government and citizen concern around the globe,especially over China during recent years.Due to the travel peak and straw burning after autumn harvest in China,extreme haze often appears in the seven-day National Day holiday and offers an opportunity to study the effects of human activities on air quality.In order to characterize a heavy air pollution episode and investigate its formation mechanism,hourly concentrations of gaseous pollutants and PM (particulate matter) derived from national environmental monitoring network were collected and analyzedover China during the National Day holiday in 2015,combining the satellite observations and Synoptic maps.Materials and methodsHourly concentrations of gaseous pollutants and PM (particulate matter) were derived from Oct.1 to Oct.10,2015 at 283 stations over 31 provincial capital cities (except Taipei,Hong Kong and Macau).Based on the spatial and temporal variability of Air Quality Index (AQI) in four regions,eight typical cities were selected and daily variation in major air pollutants were analyzed.To investigate the major causes of the air pollution event,AOD and true color images of the Moderate Resolution Spectroradiometer (MODIS) aboard the Terra spacecraft were studied combing with meteorological datasets from the European Centre for Medium-Range Weather Forecasts (ECMWF).ResultsThe results showed that:(1) The regional air pollution event fi rstly appeared in the East China and Central China,and then transported to the North China and became the heaviest there.Note that there were also a heavy air pollution observed on Oct.1st in Xi’an,which were contributed by transported dust pollution from the northwest,but cleared away on Oct.2nd due to the strong wind.(2) The dominance of particle pollutant varied in different cities.For example,fi ne particles dominated most of the particle pollution over Beijing and Tianjin,while the coarse mode particles were often dominant over Xi’an and Urumqi.(3) Spatial variability in gaseous pollutants evolutions were very signi fi cant.NO2,CO and SO2followed the similar trend,while O3only varied following other gaseous pollutants over Beijing,Tianjin and Jinan.For other cities,O3varied in the opposite trend.(4) According to the satellite observations and the evolution of synoptic situations,biomass burning in the autumn of China and the unfavorable meteorological conditions were the major causes of this heavy air pollution event over most areas of China,while dust transport played a leading role in the air pollution over the Northwest China (Xi’an).DiscussionBased on comprehensive analyses on in situ measurements,satellite observations and synoptic situations,we identi fi ed the important contribution of the biomass burning (straw burning) to the autumn haze of China,especially in stagnant meteorological conditions,although crop straw burning has been banned in most regions of China before several years.Our study suggested that the present agricultural burning policy in China required some improvement to effectively reduce air pollution during harvest or other active burning periods.ConclusionsThe intense emission from straw burning during harvest seasons was liable to cause heavy regional air pollution once the meteorological condition was unfavorable.The combination of ground-based air quality monitoring network and satellite remote sensing,as well as meteorological measurements offers an effective tool to monitor and characterize regional air pollution.Recommendations and perspectivesOur study demonstrated that human activity,such as biomass burning,has significant effects on air quality,especially in stagnant meteorological conditions.Consequently,air pollution would probably be controlled and mitigated under a supervision of the forecast results about atmospheric diffusion condition from the meteorological of fi ce.

National Natural Science Foundation of China (41505032)

SU Xiaoli,E-mail:suxl@ieecas.cn

air pollution; temporal and spatial variation; criteria pollutants; formation mechanism

2016-10-25；录用日期2016-12-20

Received Date:2016-10-25;Accepted Date2016-12-20

国家自然科学基金项目（41505032）

苏小莉，E-mail:suxl@ieecas.cn

苏小莉,冯 添, 曹军骥.2017.2015年国庆期间我国城市空气污染特征及成因分析[J].地球环境学报,8(1):25 – 36.

: SU X L,Feng T,Cao J J.2017.Characteristics and formation mechanism of a heavy air pollution episode over Chinese cities during the National Holidays in 2015 [J].Journal of Earth Environment,8(1):25 – 36.]

10.7515/JEE201701004