牟新悦，陈敏*，张琨，曾健，杨伟锋，张润，郑敏芳，邱雨生

(1.厦门大学 海洋与地球学院，福建 厦门 361102)

夏季大亚湾悬浮颗粒有机物碳、氮同位素组成及其物源指示

牟新悦1，陈敏1*，张琨1，曾健1，杨伟锋1，张润1，郑敏芳1，邱雨生1

(1.厦门大学 海洋与地球学院，福建 厦门 361102)

2015年夏季开展了大亚湾悬浮颗粒有机物碳(POC)、氮含量(PN)及其同位素组成的研究，结果表明，δ13CPOC和δ15NPN的变化范围分别为-25.7‰～-17.4‰和-6.3‰～10.4‰，平均值分别为-20.2‰和8.2‰。大亚湾悬浮颗粒有机物含量及其碳氮同位素组成的空间变化反映了不同有机质来源的影响：喜洲岛附近海域表现出高POC、PN、δ13CPOC和δ15NPN的特征，指征着浮游植物水华的主导贡献；东北部范和港附近海域具有高POC、PN、低δ13CPOC和高δ15NPN的特征，反映了河流/河口水生有机物的影响；湾顶白寿湾附近海域的δ13CPOC和δ15NPN出现低值，体现了陆源有机质和人类污水排放的影响。借助δ13CPOC和δ15NPN的三端元混合模型，定量出海洋自生有机质、陆源有机质、河流/河口水生有机质等3个来源的贡献平均分别为70%、13%和17%，其中海洋自生有机质是夏季大亚湾悬浮颗粒有机物的最主要来源。从这3种来源颗粒有机物含量的空间变化看，海洋自生有机质含量由湾内向湾外减少，与初级生产力的空间变化相对应；河流/河口水生有机质含量在大亚湾东北部出现高值；陆源有机质含量在表、底层出现不同态势，表层陆源有机物含量在湾中部海域最低，而底层则呈现出自湾内向湾口增加的趋势，主要受控于离岸距离和珠江冲淡水、粤东沿岸上升流输送的影响。

颗粒有机物；碳同位素；氮同位素；大亚湾

1 引言

海湾、河口等区域是连接大洋与陆地的重要沿岸生态系统，调控着海湾颗粒有机物的来源、迁移与转化，对于了解海湾生态系统的结构与功能及其在人类活动影响下的变化具有重要意义[1—2]。不同于开阔大洋颗粒有机物生物地球化学过程，海湾颗粒有机物不仅与局地物理、化学、生物过程有关，而且受陆源物质持续输入的影响[3]，因而海湾颗粒有机物是不同来源、不同活性有机组分的混合体，其来源和生物地球化学循环往往比开阔大洋更为复杂[4]。

碳、氮稳定同位素已被广泛应用于近岸海域颗粒有机物来源、迁移、转化等过程的研究[5—8]。由于不同来源有机质的同位素信号常存在显著的差异，因而借助颗粒有机物的碳、氮同位素组成就有可能定性甚至定量地区分颗粒有机物的不同来源及其贡献[9—10]。对于海湾等沿岸生态系统，颗粒有机物的来源主要包括海洋生物、河流或河口水生生物、陆地生物的产生和输送，以及人类活动所产生生活污水、工业废水等输入的影响。一般而言，海洋自生有机质比陆源有机质更为富集13C和15N，导致海洋自生有机质的碳(δ13C)、氮同位素组成(δ15N)明显高于陆源有机质[4]。陆地C3植物与C4植物的δ15N和C/N比值相差不大，但由于这两类植物采用的光合作用路径不同，它们的δ13C值存在较大差异：C3植物的δ13C值一般介于-30‰～-23‰之间，而C4植物的δ13C值(-14‰～-10‰)则要重得多[11]。另外，在无机碳和有机碳的转换过程中，碳同位素分馏较小，因而物源信息可被较好地保存，使得利用δ13C值指示颗粒有机物来源成为可能[7,9]。但在实际应用中，某些来源的颗粒有机物δ13C值之间有可能会出现数值范围重叠的情况，如人类污水有机物的δ13C值大多介于-28～-23‰之间[5]，土壤有机质的δ13C值介于-26.9‰～-24‰之间[12]，显然，这两种来源有机质的δ13C值较为接近，同时也落在陆源C3植物δ13C值的变化范围内，因此，对于物质来源复杂多样的海湾等沿岸系统而言，仅利用δ13C值作为判别颗粒有机物的指标往往是不够的。通过结合颗粒有机物的其他关键特征(如C/N比、δ15N值等)可以克服上述不足[13]。颗粒有机物C/N比也是应用较多的指标之一，浮游植物的C/N比一般在7左右，陆源维管植物的C/N比在20～500之间，而细菌的C/N比大多小于4[14]。但颗粒有机物的C/N比会受到生物降解作用的影响而发生变化，例如，维管植物有机物的C/N比在细菌降解作用下会降低；碎屑有机物降解过程中含氮组分更易被降解，导致残留颗粒有机物的C/N比升高[15]，因而C/N比的应用需要视具体研究海区的情况来决定其可行性。颗粒有机物的δ15N值是另一个可指示物源的潜在指标，它的变化主要取决于颗粒氮的来源、浮游植物同化吸收的溶解无机氮同位素组成，以及硝化作用、反硝化作用、生物同化吸收等氮转化过程的同位素分馏[16—17]。

大亚湾是广东省沿岸最大的海湾之一，位于珠江口东侧，介于22°31′12″～22°50′00″N、 113°29′42″～114°49′42″E之间，被深圳大鹏半岛、惠阳南部沿海地区及惠东平海半岛三面环绕，西南邻香港，南接广阔的南海。大亚湾是一个半封闭型海湾，面积约600 km2。湾中央有一系列南北向分布的岛礁，称为中央列岛，湾内包括大鹏澳、哑铃港、范和港等次级小海湾。大亚湾湾内的水体交换表现出南部强于北部、东部强于西部、潮波略呈逆时针方向旋转的特征[18]。近30年来，随着沿海地区经济的不断发展，各类工厂、养殖业的兴起导致大亚湾的生态环境发生明显变化，海洋由贫营养转变为富营养状态，重金属和有机物污染加重，赤潮时有发生，生物多样性降低等[19—24]。因此，掌握大亚湾颗粒有机物的时空变化特征，对于深入理解人类活动影响下海湾生态环境的变化及作用机制具有重要意义。目前有关大亚湾颗粒有机物的研究中，蔡艳雅等[25]、江志坚等[26]分析了大亚湾海水中总有机碳的季节变化、时空变化规律及影响因子；崔淑芬等[27]测定了大亚湾颗粒有机物的脂肪酸组成，进而用于指示颗粒有机物的来源；郑爱榕等[28]报道了春季大亚湾溶解相和颗粒相中各形态氮的含量、分布与转化作用；Wang等[29]通过沉积物中生物硅、有机碳、有机氮和甲藻孢囊等指标，反演了近百年来大亚湾浮游生物群落结构的变化。至今关于大亚湾颗粒有机物碳、氮同位素组成及其环境意义的相关研究较少，仅见Ke等[30]报道了2015年夏季和冬季大亚湾悬浮颗粒有机物的碳、氮同位素组成及空间变化，并据此分析了人类活动对大亚湾生态环境的影响。为了进一步揭示影响大亚湾悬浮颗粒有机物同位素的组成与分布的环境影响因子，本研究于2015年夏季开展了大亚湾悬浮颗粒有机物及其碳、氮同位素组成的研究，旨在揭示大亚湾悬浮颗粒有机物的来源及其时空分布特征，为探索人类活动影响下大亚湾生态系统的变化规律奠定基础。

2 方法

2.1 样品采集

2015年7月28日至7月31日，在大亚湾海域12个站位采集了23份海水样品，除S3站仅采集了表层水样外，其余站位均采集了表、底层样品，用于颗粒有机物及其碳、氮同位素组成的研究(图1)。研究站位的设置考虑了大亚湾有机物输入的主要路径，其中S1～S3站设置于大亚湾北部近岸海域，它们是大亚湾主要的陆地径流入海口所在，这些小河流流经人口稠密的惠州市，沿岸建有南海石化工厂以及惠州LED电厂等工业设施；S7和S12站分别位于哑铃湾和大鹏澳，是大亚湾重要的水产养殖区，主要为网箱养殖与贝类养殖；S10站位于大鹏湾口附近，其西北侧建有大亚湾核电站及岭澳核电站，核电站的温排水可能会对附近海域的海水理化性质造成一定的影响。S13和S14站位于大亚湾湾口的东、西侧海域，分别代表了外海水进入大亚湾和湾内海水输出至外海的区域。

海水样品利用洁净的玻璃采水器采集，采集后立即用预先经过400℃高温下灼烧4 h的、已称重的47 mm GF/F滤膜过滤，经少量蒸馏水洗涤除去残留的盐分后，含有颗粒物的样品冷冻保存至陆地实验室。在实验室内，将颗粒物样品在60℃下烘干，称重后根据质量差计算出样品中的悬浮颗粒物浓度(SPM)。将颗粒物样品分成2份子样，一份用于颗粒氮(PN)及其同位素组成测定的子样包入锡舟后送入质谱仪测量；另一份用于颗粒有机碳(POC)及其同位素组成测定的子样经HCl酸熏去除无机碳组分后，包入锡舟测量。研究站位的温度和盐度由Seabird CTD实测获得。

图1 2015年夏季大亚湾采样站位分布Fig.1 Sampling locations in the Daya Bay in summer 2015图中蓝色箭头指示粤东沿岸上升流的位置The blue arrow indicates location of the Guangdong coastal upwelling

2.2 颗粒有机碳、氮含量及同位素组成的测定

颗粒有机物碳、氮含量及同位素组成通过元素分析仪-同位素比值质谱仪联机进行测量。颗粒物样品经元素分析仪的氧化炉(温度为950°C)、还原炉(温度为650°C)形成CO2或N2，通过色谱柱分离纯化后，经ConFloⅡ型接口送入同位素比值质谱仪(Thermo DeltaplusXP)进行测定。颗粒有机物同位素组成以δ(‰)值表示：

(1)

式中，δ(‰)表示所测定样品的同位素比值，Rsample指的是样品中重同位素与轻同位素的比值，Rstandard指的是标准样品中重同位素与轻同位素的比值。国际上目前通用的碳同位素分析标准为美国南卡罗来纳州白垩纪皮狄组美洲箭石(PDB)，其13C/12C比值为(11 237.2±90)×10-6，δ13C值被定义为0‰。采用空气中的N2作为氮同位素分析标准，其15N/14N比值为(3 676.5±8.1)×10-6，δ15N值被定义为0‰。

样品测量过程中，为了检验仪器的稳定性与测值的准确性，在碳同位素测量过程中，每间隔5份样品插入一份IAEA-C8标准物质(δ13C为-18.3‰)和一份USGS40标准物质(δ13C为-26.4‰)进行同步测量。在氮同位素测量过程中，每间隔5份样品插入一份IAEA-N2标准物质(δ15N=20.3‰)和一份IAEA-N3标准物质(δ15N=4.7‰)进行测量。标准物质的同步测量可监控仪器状态及所测数据的可信度，δ13C和δ15N测定的相对标准偏差均小于0.2‰[31]。

POC与PN含量通过测量标准物质(C6H6N2O)建立的碳、氮含量与峰面积的工作曲线计算获得。本研究通过配置不同质量的标准物质，获得POC、PN含量与峰面积的线性关系如下：

CC=0.018SC-0.421，

(2)

CN=0.061SN-0.132，

(3)

式(2)、式(3)中，SC、SN表示实测的碳、氮峰面积(mV·s)，CC、CN表示有机碳、氮含量(μmol)。将实测的有机碳、氮含量除以过滤的水样体积，即可计算出单位体积海水中POC、PN的含量。POC、PN测定的相对精度均优于0.2%，检出限均为0.1 μmol[32]。

2.3 初级生产力的测定

初级生产力采用14C示踪法测得。海水样品采集后分装至体积均为125 cm3的2个白瓶和1个黑瓶中，分别加入3.7×104Bq14C-NaHCO3示踪剂，现场控温培养4～6 h后，用直径为25 mm、孔径为0.2 μm的混合纤维素酯滤膜过滤收集颗粒物。颗粒物样品冷冻保存至实验室后，通过浓HCl酸熏2 h去除无机碳，再利用液体闪烁计数仪(Perkin Elmer Tri-Carb 2900TR)测量其中的14C放射性活度。初级生产力的计算公式如下：

(4)

式中，PP为初级生产力[mmol/(m3·d)]，Rs为白瓶培养样品实测的14C放射性活度(Bq)，Rb为黑瓶培养样品实测的14C放射性活度(Bq)，R为培养体系所加入的14C放射性活度(3.7×104Bq)，W为海水总CO2含量(mmol/m3)，N为培养时间(d)。

3 结果

3.1 温度和盐度

调查期间，大亚湾海水温度介于24.7～31.1℃，平均值为29.0℃，表、底层海水的温度均表现出自湾内向湾外降低的趋势，其中湾中部与湾口海域的表层水温明显高于底层，相差3℃以上(图2a)。盐度介于18.2～34.8之间，平均值为31.6，表、底层的盐度整体上表现出由湾内至湾外逐渐增加的趋势，且表层水盐度略低于底层水(图2b)。

大亚湾没有大型河流输入，仅沿岸分布有小型的陆地径流，其中淡澳河的径流量相对较大。夏季时，由于降雨和径流量增加，因而在大亚湾湾顶附近海域可观察到陆地径流淡水输入的影响，即海水表现出明显的高温、低盐特征(图2a，2b)。大亚湾的潮汐主要受太平洋潮波的影响，在大辣甲岛附近分为东侧与西侧两支，且东侧潮汐作用较强，它不仅控制着东侧水体的潮流特征，还在一定程度上影响到哑铃湾海域[33]。由于大亚湾东侧海水首先与外海水进行交换，因此可以看到湾内东侧海水的盐度高于西侧(图2b)。从温度和盐度的分布可以明显看出，湾口底层存在明显的高盐冷水的入侵(图2a，2b)，这可能是受到粤东沿岸上升流的影响。研究表明，夏季大亚湾的表层海水余流向外流动，中深层水体余流向湾内流动，这种上出下进的环流模式使得南海陆架高盐、低温水体沿底层向湾内延伸，并且可能出现上涌，来补偿表层向湾外流动的水体[33]。本研究实测的湾口水体盐度在34.4以上，温度介于24～26℃之间，与粤东沿岸上升流的特征类似，因而沿底层延伸至湾内的高盐冷水可能属于粤东上升流系。

3.2 SPM和颗粒有机碳、氮含量

夏季大亚湾SPM的变化范围为1.02～19.50 mg/dm3，平均值为7.25 mg/dm3。表层SPM呈现出由湾内向湾外减少的趋势，最高值出现在湾北部离岸最近的S2和S3站；底层SPM在S5和S14站出现高值，湾内底层的SPM浓度比表层来得低，而湾中部和湾外海域则比表层来得高(图2c)。

POC含量介于6.55～148.33 μmol/dm3之间，平均值为37.62 μmol/dm3；PN含量介于0.95～19.86 μmol/dm3之间，平均值为6.03 μmol/dm3。从POC、PN的空间分布可以看出，表层与底层的POC和PN整体上均表现出自湾内向湾外逐渐减少的趋势。表层的POC和PN在范和港附近的S1站以及喜洲岛附近的S6站出现高值，POC含量分别为148.33 μmol/dm3和105.09 μmol/dm3，PN含量分别为18.86 μmol/dm3和19.86 μmol/dm3；底层的POC和PN在湾北部沿岸区域出现高值，呈现自湾内向湾外减少的态势(图2d，2e)。本研究获得的大亚湾POC、PN含量与文献报道的珠江口、北部湾北部海域的数值相近[14,34—35]。Shynu等[36]报道的印度Mandovi和Zuari河口POC和PN含量分别介于80.00～205.83 μmol/dm3和5.00～14.29 μmol/dm3，也与本研究获得的大亚湾颗粒有机物含量相当。但夏季大亚湾POC、PN含量明显低于受人类活动影响明显的台湾北部淡水河口、兰阳溪的相应值[12,37]。

3.3 颗粒有机物碳、氮同位素组成

研究海域δ13CPOC介于-25.7‰～-17.4‰之间，平均值为-20.2‰；δ15NPN介于-6.3‰～10.4‰之间，平均值为8.2‰。夏季大亚湾的δ13CPOC和δ15NPN落在文献报道的河口、海湾数值的变化范围内(表1)。从空间变化看，表、底层δ13CPOC与δ15NPN的变化趋势相似，自湾内向湾外变化梯度较大，表现出区域性不同特征(图2f，2g)。表层的δ13CPOC和δ15NPN在湾北部S3站出现最低值，分别为-25.7‰和-6.3‰；δ13CPOC最高值出现在喜洲岛附近海域的S6站，并以此为中心向四周成辐射式递减，而δ15NPN在整个湾中部海域均表现为高值，最高值出现在东北部的S1站。底层δ13CPOC和δ15NPN的分布规律较为简单，呈现出自湾内向湾外逐渐减小的趋势(图2f，2g)。

图2 大亚湾温度(a)、盐度(b)、SPM(c)、POC(d)、PN(e)、δ13CPOC(f)和δ15NPN(g)的空间分布Fig.2 The distribution of temperature(a)、salinity(b)、SPM(c)、POC(d)、PN(e)、δ13CPOC(f) and δ15NPN (g) in the Daya Bay

4 讨论

4.1 大亚湾颗粒有机物的碳、氮同位素组成特征

与开阔大洋不同，海湾生态系统的颗粒有机物不仅包括海洋自生有机质，同时还会受到来自陆地植物、土壤、河流淡水生物及人类活动输入等的影响[38]。不同来源的颗粒有机物有着不同的同位素组成，海湾等近岸海域由于颗粒有机物的主要来源不同，因而其颗粒有机物可呈现不同的同位素特征。从表1可以看出，尽管夏季大亚湾颗粒有机物的δ13CPOC和δ15NPN变化范围较大，但仍落在已报道的亚热带及其邻近区域河口、海湾颗粒有机物碳、氮同位素组成的变化范围之内(δ13CPOC介于-30‰～-16.6‰；δ15NPN介于-16.4‰～18.7‰)。与此前Ke等[30]报道的夏季大亚湾颗粒有机物δ13CPOC、δ15NPN变化相比，本研究获得的δ13CPOC变化范围和平均值与之接近，δ15NPN值稍低，但δ13CPOC和δ15NPN的空间分布规律相一致。

表1 世界18°～50°N区间部分河口、海湾δ13CPOC和δ15NPN的报道值

大亚湾喜洲岛附近海域的S6站出现了δ13CPOC和δ15NPN的极大值，表层的δ13CPOC和δ15NPN分别高达-16.9‰和9.0‰(图2f，2g)，与此同时，该站位的POC和PN含量也明显升高(图2d，2e)。同航次在该站位也观测到高生物硅(23.93 μmol/dm3)、高初级生产力[127.0 mmol/(m3·d)]和高无机氮生物吸收速率[39.4 mmol/(m3·d)]等特征，证明研究期间该站位附近海域发生了浮游植物的水华，而水华的发生是导致POC、PN、δ13CPOC和δ15NPN高值出现的原因。水华期间，浮游植物生长速率加快，生产力明显升高，导致颗粒有机物含量增加，而浮游植物同化吸收无机碳、氮过程中的同位素分馏降低，导致了δ13CPOC和δ15NPN的升高。浮游植物光合作用过程的同位素分馏促使生源有机物的δ13C比其吸收的无机碳来得低，而同位素分馏程度主要取决于海水溶解CO2浓度、浮游植物生长速率、浮游植物种类、温度以及光照等[31,44]。当生物可利用的溶解CO2浓度充足时，光合作用产生的同位素分馏较大；当浮游植物生长速率加快，溶解CO2浓度降低时，光合作用产生的同位素分馏变小，从而导致浮游植物相对富集13C[45]。对于氮同位素而言，浮游植物对无机氮的同化吸收主要分为两个过程，其一是无机氮组分扩散进入细胞，该过程几乎不产生同位素分馏；其二是在细胞内部发生的各种酶催化反应，这一过程会产生较大的同位素分馏。与同化吸收无机碳的分馏机制类似，浮游植物快速吸收无机氮时发生的同位素分馏也会导致颗粒有机物的氮同位素组成偏重[46—47]。本研究在大亚湾喜洲岛附近海域S6站观测到的浮游植物水华导致颗粒有机物13C、15N富集的现象与此前部分研究观察到的现象相吻合，Cifuentes等[16]在Delaware河口春季浮游植物水华时测得的δ13CPOC高达-16.6‰；Middelburg 和 Herman[15]在Ems河口浮游植物水华时获得的δ13CPOC为-19‰；Middelburg和Nieuwenhuize[43]在Schelde河口浮游生物春季水华时测得的δ15NPN高至6.5‰～9.1‰。显然，这些高的δ13CPOC和δ15NPN均与浮游植物的快速生长繁殖有关。

大亚湾东北部范和港附近海域的S1站表现出高POC、PN含量、低δ13CPOC和高δ15NPN的特征，相应的温度较高而盐度较低(图2)，反映出陆地径流及其携带的有机物输入的影响。由于陆源输入的POC、PN含量一般高于海洋，而陆源有机物的δ13CPOC较低[4]，由此导致了该站位高POC、PN含量和低δ13CPOC的特征。与δ13CPOC不同，该站位的δ15NPN较高(10.4‰)，与陆源、污水有机物一般具有较低的δ15NPN特征不一致，可能反映了河流/河口区域水生有机物的影响。河口有机物氮同位素组成的特征之一即是明显富集重氮同位素[43]，Owens等[48]测得英国Tamar河口悬浮颗粒物的δ15N值高达14.7‰；Cifuentes等[16]报道的夏季Delaware河口悬浮颗粒物δ15N值为18.7‰。对于河流/河口水生有机物高δ15NPN的原因目前有两种观点，第一种观点将其归因于有机物在河口最大浑浊带时受到了强烈生物作用的影响，生物降解过程会优先降解含较轻同位素的有机物，导致残留有机物富集重氮同位素[48]；第二种观点认为与浮游植物吸收不同形态的无机氮有关，由于浮游植物生长过程中会优先吸收铵盐，而河流/河口水体中强烈的硝化作用以及浮游植物优先利用铵盐中的14N均会导致水体中残余的铵盐富集15N，当浮游植物继续吸收这些富集15N的铵盐时，就会导致所产生的颗粒有机物δ15N值升高[16]。从本研究S1站δ13CPOC和δ15NPN的非同步变化看，第二种解释似更为合理。

大亚湾北部沿岸白寿湾海域的S3站位于惠州经济开发区附近，周围分布有大型南海石化工业区，同时存在淡澳河这一相对较大的陆地径流，或许说明淡澳河向大亚湾输送了大量的生活污水或工业废水，导致了S3站的δ13CPOC和δ15NPN出现异常低值，δ13CPOC和δ15NPN分别低至-25.7‰和-6.3‰。Liu等[37]指出，台湾淡水河口人为污水的δ13CPOC与δ15NPN特征值分别为-23.6‰与-3‰，其中δ15NPN测值低至-16.4‰，作者将其归因于硝化作用产生的硝酸盐富集轻同位素以及浮游植物优先吸收轻同位素的双重效应；Shynu等[36]测得枯水期人为污染严重的Zuari河口沉积物的δ13CPOC和δ15NPN也分别低至-26.3‰和-5.1‰。对于本研究的S3站，δ13CPOC测值(-25.7‰)落在受人为污水影响的δ13CPOC范围内(-26.7‰～-16.5‰)，但δ15NPN低于大多数文献报道的污水δ15NPN范围(-1.1‰～3.3‰)，仅高于台湾淡水河口人为污水的测值。δ15NPN较低的原因可能与人为污水未经处理的直接排放有关，污水处理的降解过程通常会使得颗粒物富集重氮同位素。

4.2 大亚湾颗粒有机物的来源分析

悬浮颗粒物碳、氮同位素组成包含了多种来源有机物混合以及其后所经历生物地球化学过程的信息，不少研究将同位素信号与C/N比值进行结合，从而定性或定量地分析近岸海域颗粒有机物的来源[37,49—50]。对于大亚湾而言，调查期间POC和PN含量之间呈现显著的线性正相关关系(图3)，二者的协变性暗示C/N比值并非指示大亚湾物质来源的可靠指标。从δ13CPOC和δ15NPN的关系看，除S3站外，大亚湾海域颗粒有机物的δ13CPOC和δ15NPN测值均落在海洋自生有机质、陆源有机质、河流/河口水生有机质等3个端元所围绕的三角形区域内(图4)，据此可通过δ13CPOC和δ15NPN来区分大亚湾颗粒有机物的来源。

图3 夏季大亚湾海域POC和PN的关系Fig.3 The relationship between POC and PN in the Daya Bay in summer

为了定量大亚湾颗粒有机物不同来源的贡献，首先需要确定海洋自生有机质、陆源有机质、河流/河口水生有机质3个端元δ13CPOC和δ15NPN的特征值。由4.1的分析可知，调查期间S6站发生了浮游植物的水华，因而该站的δ13CPOC和δ15NPN测值恰恰可以很好地代表海洋自生有机物的同位素特征，由此可确定出大亚湾海洋自生有机物端元的δ13CPOC和δ15NPN特征值分别为-16.9‰和9.0‰。这与Middelburg和Nieuwenhuize[43](δ13CPOC= -18‰，δ15NPN=9‰)、Cifuentes等[16](δ13CPOC=-20.4‰，δ15NPN=9.7‰)所采用的海洋有机质端元特征值十分接近。对于河口/河流水生有机质端元，由于缺少当地河流/河口有机质的相应数据，这里采用Middelburg和Nieuwenhuize[43]在研究Schelde河口时所采用的端元特征值，即δ13CPOC和δ15NPN分别为-29‰和15‰。对于陆源有机质端元，大亚湾三面环陆，海陆相互作用强烈，且周边存在强烈的人类活动，因而输入的陆源有机质包括土壤有机质和人类生活污水、工业废水等。许多研究表明，人为污水(含生活污水和工业废水)δ13CPOC和δ15NPN的变化范围分别为-28‰～-23‰和-1.1‰～3.3‰[4-6，14]；土壤有机质δ13CPOC和δ15NPN的变化范围分别为-24.6‰～-24.0‰和-1.2‰～2.6‰[12—13，37]。显然，土壤有机质和人为污水的碳、氮同位素组成是相互重叠的，在本研究中将二者合并成一个端元看待，由于土壤有机质和人为污水都来自于陆地的输入，故将该合并端元称为陆源有机质端元，其δ13CPOC和δ15NPN特征值分别取为-24.5‰和0.7‰。在所有研究站位中，仅S3站表层样品的δ13CPOC和δ15NPN值落在上述3个端元所围绕的范围以外。前已述及，S3站可能受到了未经处理的污水有机物的明显影响，导致其δ15NPN明显低于土壤或污水有机物的δ15NPN特征值(图4)。由于这种污水的性质尚难以确定，故在后续计算各来源有机物的贡献时未将其纳入考虑。

图4 大亚湾悬浮颗粒物δ13CPOC 与δ15NPN的关系Fig.4 The relationship between δ13CPOCand δ15NPN in the Daya Bay

根据三端元混合模型，可以计算出夏季大亚湾悬浮颗粒有机物中各来源的贡献，具体方程如下：

ft+fe+fm=1,

(5)

ft·δ15Nt+fe·δ15Ne+fm·δ15Nm=δ15NPN,

(6)

ft·δ13Ct+fe·δ13Ce+fm·δ13Cm=δ13CPOC,

(7)

式(5)～式(7)中，fm、ft与fe分别代表颗粒有机物中海洋自生有机质、陆源有机质和河流/河口水生有机质的贡献比例，δm、δt与δe分别代表海洋自生有机质、陆源有机质和河流/河口水生有机质端元的同位素特征值，δ13CPOC和δ15NPN分别代表悬浮颗粒有机物样品实测的碳、氮同位素组成。

夏季大亚湾的fm介于42%～100%之间，平均值为70%，其在表层和底层中均表现出自湾内向湾外逐渐降低的趋势，最高值出现在发生浮游植物水华的S6站。ft介于0%～45%之间，平均值为13%，整体上表现出自湾内至湾外逐渐增加的趋势，且在S14站出现最高值(45%)。fe仅在大亚湾东北部海域的S1站较高，为29%，整个研究海域的平均值为17%(表2，图5)。显然，海洋自生有机质是夏季大亚湾悬浮颗粒有机物的主要来源，陆源有机物和河流/河口水生有机物的贡献仅占次要地位。崔淑芬等[27]通过分析大亚湾春、秋季悬浮颗粒有机物的脂肪酸组成发现，来源于陆地高等植物的长碳链(大于C24)饱和脂肪酸占总脂肪酸的比例较低(平均小于6%)，而来源于浮游生物的C14、C16、C18饱和脂肪酸和多不饱和脂肪酸所占比例较高，表明大亚湾悬浮颗粒有机物主要来自海洋生物的贡献。本研究结果与之相符合。

表2 大亚湾悬浮颗粒有机物中海洋自生、陆源、河流/河口水生有机质三组分所占比例和含量

图5 夏季大亚湾悬浮颗粒有机物中fm(a)、ft(b)和fe(c)的空间分布Fig.5 The distribution of fm(a)、fs(b) and fe(c) in the Daya Bay in summer

将各样品计算出的fm、ft和fe分别乘以该样品的POC含量，即可获得每个样品中海洋自生有机质(POCm)、陆源有机质(POCt)和河流/河口水生有机质(POCe)的含量。从它们的空间分布可以看出，表层和底层的POCm均表现出自湾内向湾外减少的态势(图6A)。这与湾内海域大量营养盐输入促进了浮游植物初级生产力，而湾口海域受外海水影响明显，初级生产力相对较低有关。实际上，POCm与同航次实测的初级生产力(PP)之间呈现出良好的线性正相关关系(S2站例外)(图7)，从另一角度说明本研究计算出的POCm很好地反映了夏季大亚湾海洋自生有机质组分的空间变化情况。S2站的POC、PN含量及δ13CPOC、δ15NPN均未出现明显高值，但其初级生产力却是调查期间的较高值，由此导致该站位偏离了拟合关系，原因尚待进一步的研究。

图6 夏季大亚湾POCm(a)、POCt (b)和POCe(c)的空间分布Fig.6 The distribution of POCm (a), POCt (b) and POCe (c) in the Daya Bay in summer

图7 夏季大亚湾POCm和初级生产力(PP)的关系Fig.7 The relationship between POCm and primary productivity in the Daya Bay in summer

表层POCt的空间分布呈现自湾顶沿岸至湾中部海域减少，而后在湾口海域略有增加的分布特征(图6b)。湾顶海域由于明显受到陆地径流和人为污水排放的影响，从而导致陆源有机物含量的增加。随着距陆地距离的增加，陆源输入的影响逐渐减少，因而湾中部海域的POCt含量出现低值。与湾中部海域相比，湾口海域的POCt和ft有小幅度的升高(图5b和图6b)，可能反映了大亚湾湾外东、西两侧陆源有机物输入的影响。庄伟等[51]指出，116°E以西的近岸海域上升流无法影响到表层，这些表层水主要受到珠江冲淡水的影响；杨阳等[52]的研究表明，夏季降雨量的增加导致珠江径流量达到一年中的最大值，并加强了对陆地土壤的冲刷，在西南季风影响下，陆源有机质含量较高的珠江冲淡水会向两侧扩展，并对大亚湾湾口海域产生影响。与表层不同，夏季大亚湾底层水中的POCt要高于表层，且其空间变化整体表现出自湾内至湾外增加，且东侧海域较高的趋势(图6b)，这可能反映了粤东沿岸上升流沿底层进入大亚湾过程中将外海陆架的陆源有机物输送进入湾内有关。此前的研究已证实，夏季粤东沿岸确实存在上升流，且其形成与夏季盛行西南风导致的海水离岸运动有关[53—55]；蔡尚湛等[56]通过分析2006年夏季闽东至闽南近岸CTD实测数据，强调地形对上升流的空间结构也起着一定的作用。对中国东南沿海近岸颗粒有机物的研究表明，珠江、长江等输送的陆源有机质可在沿岸流作用下迁移至陆架沉降，这部分陆源有机质主要是土壤有机质，由于其难以降解的性质得以在迁移沉降过程中很好地保存下来[49]。本研究基于颗粒有机物δ13C值质量平衡的计算表明，大亚湾湾口海域底层水体中陆源有机质所占比例ft升高至29%～44%，可能反映了陆源输入贡献增加及当地浮游植物生产的颗粒有机物较易被分解的共同结果。该数值范围亦与Hu等[50]根据颗粒有机物δ13C值估算出珠江口邻近陆架沉积物中陆源有机质所占比例(45%～85%)相近，进一步佐证了这一观点，即粤东沿岸上升流沿底层进入大亚湾及其携带的富含陆源有机质的陆架颗粒物应是导致大亚湾底层POCt表现出湾口高于湾内的主因。

从表、底层POCe的空间变化看，夏季大亚湾东北部海域受河流/河口水生有机物的影响较为明显，特别是S1站表层的POCe明显高于其他站位(图6c)，可能反映出大亚湾东北部海域受河流/河口生物所产生有机质的影响更为显著。值得注意的是，大亚湾东北部海域存在红树林湿地生态系统，东北部海域较高的POCe是否与该生态系统有关仍有待更深入的研究。

5 结论

2015年夏季大亚湾悬浮颗粒有机物含量及碳、氮同位素组成的空间变化显示，喜洲岛附近海域具有高POC、PN、δ13CPOC和δ15NPN的特征，指征着浮游植物水华的发生；东北部范和港附近海域表现出高POC、PN、低δ13CPOC和高δ15NPN的特征，反映了河流/河口水生来源有机物的影响；湾顶白寿湾附近海域的δ13CPOC和δ15NPN出现低值，体现了陆源有机质和人类污水排放的影响。根据δ13CPOC和δ15NPN的三端元混合模型，确定出夏季大亚湾悬浮颗粒有机物中海洋自生、陆源、河流/河口水生等3个来源的贡献平均分别为70%、13%和17%，海洋自生有机质是最为重要的来源。从各来源有机物含量的空间变化看，海洋自生有机质表现出自湾内向湾外减少的态势，并与初级生产力呈正相关关系；河流/河口水生有机质在湾东北部出现高值；陆源有机质含量在表、底层表现出不同的态势，表层陆源有机物含量在湾中部最低，而底层则呈现出自湾内向湾口增加的趋势，反映了离岸距离及珠江冲淡水和粤东沿岸上升流的影响。

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Stable carbon and nitrogen isotopes as tracers of sources of suspended particulate organic matter in the Daya Bay in summer

Mou Xinyue1, Chen Min1, Zhang Kun1, Zeng Jian1, Yang Weifeng1, Zhang Run1, Zheng Minfang1, Qiu Yusheng1

(1.CollegeofOceanEarthSciences,XiamenUniversity,Xiamen361102,China)

Stable carbon and nitrogen isotopes were used to distinguish sources of suspended particulate organic matter in the Daya Bay in summer 2015. Our results showed that the values of δ13CPOCand δ15NPNranged from -25.7‰ to -17.4‰ and from -6.3 to 10.4‰, with averages of -20.2‰ and 8.2‰, respectively. The spatial variation of δ13CPOCand δ15NPNreflected the effect of different sources of organic matter. The high POC, PN, δ13CPOCand δ15NPNwere observed around Xizhou Island, indicating a phytoplankton bloom. The high POC, PN, δ15NPN, but low δ13CPOCoccurred around the Fanhe Habour in the northeastern bay, pointing to the contribution of riverine/estuarine organic matter. Meanwhile, the low values of δ13CPOCand δ15NPNwere observed in the north coastal areas, reflecting the input of terrigenous organic matter and anthropogenic wastes. Based on the mass balance of δ13CPOCand δ15NPN, the contribution of autochthonous, terrigenous and riverine/estuarine organic matter were estimated as 70%, 13% and 17% respectively. The particulate organic matter in the Daya Bay in summer was dominated by marine autochthonous source. The contents of autochthonous organic matter showed a decrease from the inner to the mouth of the bay, corresponding to the decrease of primary productivity. The riverine/estuarine organic matter showed high contents in the northeastern bay. However, distribution of terrigenous organic matter showed different patterns in the surface and bottom layers. The low contents of terrigenous organic matter in surface waters were observed in the central bay, while they increased from the inner to the mouth of the bay in the bottom. The spatial distribution of terrigenous organic matter in the Daya Bay was regulated by the offshore distance, the Pearl river diluted water and the coastal upwelling along the eastern part of Guangdong province.

particulate organic matter; carbon isotope; nitrogen isotope; Daya Bay

10.3969/j.issn.0253-4193.2017.02.004

2016-08-17；

2016-09-28。

国家重点基础研究计划(2015CB452903，2015CB452902)；国家海洋公益性行业科研专项(201505034)。

牟新悦(1993—)，女，山东省栖霞市人，主要从事同位素海洋化学研究。E-mail:muxinyue2424@126.com

*通信作者：陈敏，教授，主要从事同位素海洋化学研究。E-mail:mchen@xmu.edu.cn

X145

A

0253-4193(2017)02-0039-14

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