（国家海洋局南海环境监测中心，广东 广州 510300）

珠江口海域大气中重金属季节变化特征及其与气象因子的关系

王欣睿，叶剑军，倪志鑫，钟煜宏

（国家海洋局南海环境监测中心，广东 广州 510300）

利用2013-2015年珠江口海域代表春、夏、秋、冬4个季节的气溶胶质量浓度资料及同期的气象观测数据，分析得出大气中重金属（Cu、Pb、Zn）质量浓度具有秋季最高，冬季次之，春、夏季较低的季节变化特征，这一特征与气象因子及污染来源关系密切。除春季外，夏、秋、冬季，大气中Cu、Pb、Zn之间具有良好的显著相关性，说明大气中赋存Cu、Pb、Zn的颗粒物一部分来源相同。春、夏季，当主导风向为东南向时，气团较清洁，大气污染物浓度低；秋、冬季，当主导风向为偏东向及北风向时，污染物由内陆源及沿海源输送，大气污染物浓度高。气象条件对大气中重金属含量具有重要的影响，且其相关性随季节变化明显。通过SPSS 19.0软件对大气中Cu、Pb、Zn的质量浓度与近地面风速、气温、气压、相对湿度等做曲线回归分析，尝试找出各污染物浓度变化与气象因子的定量关系。结果表明，春、夏季，当气温＞27℃时，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气温呈显著正相关；夏季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气压、相对湿度 (＞90%)呈显著负相关；秋季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与风速和相对湿度（＞65%）具有显著负相关；冬季，当气压在1005.0～1015.0 hPa范围内，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气压呈显著正相关。

大气；重金属；变化特征；气象因子；珠江口海域

随着珠江三角洲地区经济的迅猛发展，大气污染问题变得越发严峻，这直接关系到生态环境、人体健康及社会经济的发展等。海洋气溶胶中重金属的研究，逐渐引起了人们的关注，颗粒态的金属来源主要分为陆地源、海洋源及人为源，通过干、湿沉降进入海洋，对海洋生态环境及生物地球化学循环起到重要作用。Cu是海洋生物的必须元素，但过量的Cu却对生物有害。Pb和Cd通过大气长距离输送、食物链富集等，毒性危害严重（陈立奇等，1999）。海水及生物体中重金属含量主要取决于海域的污染程度及生物体种类、大小等（李娟英等，2013）。大气颗粒物中的重金属通过大气沉降入海，影响了海洋化学特性 （Arimoto et al，1985）。Pb通过大气与河流输送入海的量基本相等。Al、Fe、Mn等地壳元素的河流输送是主要的，输送量是大气的5倍左右，而Zn、Pb、Cd、Ni等重金属的河流输送量与大气输送量相似，说明大气是海洋重金属污染物的重要来源。

影响海洋大气污染的原因很多，除污染源外，气象条件是一个非常重要的因素。污染源在一定条件下，污染物浓度大小主要取决于气象条件（蒋维楣等，1993；吴兑等，2001）。影响污染物在大气中累积、输送、稀释和扩散的主要气象因子有风向、风速、降水、大气稳定度及天气形势等（隋珂珂，2007）。对珠江三角洲大气污染的分布特征及影响因素研究相对较多，杨武等（2012）分析了大气污染过程、对应的天气系统与气象因子之间的关系。罗森波（2006）利用天气图等资料，得出广州市四季大气污染与各种天气类型的关系，分析气象因子与污染过程半定量关系，获得大气污染过程的天气概念模型及气象因子指标。冯建军等（2009）定量分析了PM10与降雨量、相对湿度、平均温度和气压之间的关系。吴兑（2008）分析珠江三角洲近地层风及其对严重霾天气过程和清洁对照过程的影响。针对珠江三角洲地区的大气污染相关问题学者也进行过较深入的研究（Feng et al，2007；Fan et al，2008）。大气颗粒物浓度受局地气象因子控制，降雨量越小、温度越低、相对湿度越小、风速越小，区域大气总悬浮颗粒物浓度越高。除了气象因子外，大气颗粒物的浓度还与污染源排放强度、与污染源的距离密切相关（周凯等，2009）。

对于珠江三角洲陆地的大气污染特征及影响因素研究较多，但是对于珠江口海域上空大气污染物的影响因素研究却几乎是空白。本文通过分析春、夏、秋、冬四季大气总悬浮颗粒物中Cu、Pb、Zn的平均质量浓度与风向、风速、气温、气压、相对湿度的关系，得到不同季节各污染物质量浓度与气象因子之间的量化关系。从而了解不同气象条件下大气中重金属浓度的变化情况，为有效控制并预测污染物提供有利的科学依据。

1 样品采集与分析

采样观测点（21.9°N，113.7°E）位于珠江口海域大万山岛山顶的气象观测场内（图1），本监测点是岛基监测点，与监测海域的扇形角度为360°，周围无局地大气污染源和障碍物。

2013-2015年每年于2月、5月、8月、10月进行4次监测，每次监测时长为1个月。采用智能型大流量空气总悬浮颗粒物无碳刷采样器（SP/ PM10，TH-1000CⅡ） 采集气溶胶样品，使用Whatman 41号天然纤维滤膜，滤膜孔径为0.4 μm。每次采集样品时间均为连续24小时，采样结束后，将收集面对折在滤膜里面，放入洁净干燥的聚乙烯塑料袋密封，在4℃条件下冷藏保存。为防止玷污样品使用清洁塑料镊子和一次性塑料手套进行操作。采集气溶胶样品过程中，同步观测风向、风速、气温、气压、相对湿度等气象因子。

海洋气溶胶样品均采用火焰原子吸收分光光度法测定，将载有大气悬浮颗粒物的滤膜经硝酸——高氯酸消化制备成样品溶液，在特征谱线324.7 nm、283.3 nm、213.9 nm处测量基态原子对空心阴极灯特征辐射的吸收，根据吸光度与检测样中金属浓度成正比进行定量分析，测定Cu、Pb、Zn的含量，变异系数分别为9.6%、8.9%、7.4%。

图1 珠江口海域气溶胶采样站位

2 数据资料筛选与处理

本研究将大气总悬浮颗粒物中重金属含量较高的Cu、Pb、Zn作为讨论重点，通过严格筛选，剔除采样累计时间不足24小时的气溶胶样品，将2013-2015年分别于2、5、8、10月获取的294个气溶胶样品的检测数据进行统计分析，分别代表冬、春、夏、秋4个季节珠江口海域大气Cu、Pb、Zn干沉降状况。以同步观测的风向、风速、气温、气压、相对湿度的日均值反映监测日的天气情况。本文利用SPSS 19.0软件对数据进行统计分析。

3 结果与讨论

3.1大气中重金属的季节变化特征

本文将4个季节的大气中Cu、Pb、Zn质量浓度变化范围、季平均值及样本量列于表1。就季节变化而言，Cu、Pb、Zn的平均质量浓度均具有明显的季节变化特征。Cu的质量浓度表现为秋季＞冬季＞春季＞夏季。Pb、Zn浓度的季节变化特征一致，即秋季＞冬季＞夏季＞春季。各污染物浓度均具有秋季最高，冬季次之，春、夏季较低的特征。

表1 珠江口海域大气总悬浮颗粒物中重金属质量浓度变化范围及平均值

本文统计结果与早期的研究（王欣睿等，2014）2009-2011年珠江口海域气溶胶中Cu、Pb、Zn的平均质量浓度季节变化特征基本一致，即表现为秋季高，冬、春季次之，夏季最低。只是本次研究中Pb、Zn的质量浓度春季低于夏季。海洋大气颗粒物沉降入海主要通过干沉降和湿沉降两种途径。降水对于大气颗粒物具有冲刷、清除作用。统计本研究采样时段的降雨量见表2，仅从降雨对大气颗粒物的清除作用来看，春季的降雨量明显高于其他季节，降雨强度大、持续时间长对大气颗粒物中Pb和Zn的清除作用明显，而颗粒态Cu主要赋存在半径为2 μm的颗粒物中，雨除和冲刷对半径为2 μm左右的颗粒物无明显的去除作用（余新安等，2004；戴树桂等，1996；龚香宜等，2006）。所以大气中Cu的沉降受降雨量影响不明显；受降雨冲刷影响明显的Pb和Zn，其含量表现为春季低于夏季。

表2 珠江口海域四季气象因子平均值

表3 珠江口海域大气中重金属间的相关系数

3.2大气中Cu、Pb、Zn之间的相关关系

为分析珠江口海域大气颗粒物中典型重金属之间的关系，本文计算了春、夏、秋、冬4个季节大气中Cu、Pb、Zn之间的相关系数列于表3。

大气中的Cu、Pb、Zn主要来自人为污染源，主要赋存于小于10 μm的粒径中（祁建华等，2006）。Pb主要来源于汽车尾气、土壤尘、燃煤烟尘、燃油烟尘等。Cu主要来源于地壳风化、金属加工、机械制造等（陈立奇等，1998）。Zn主要是由轮胎的磨损、镀锌材料及橡胶产品中锌化合物的使用所贡献的（姚青等，2013）。粒径可以直接影响气溶胶在大气环境中的寿命。细粒径的粒子容易长期滞留在大气中，甚至长距离迁移到偏远地区；而粗粒子受重力作用极易沉降（韩冰雪，2015）。

从表3可见，夏、秋、冬季，Cu、Pb、Zn之间表现为良好的显著相关性，尤其是夏季Cu与Pb、Zn的相关系数达到0.825、0.848，且相关性极其显著。说明大气中赋存Cu、Pb、Zn的颗粒物部分来源相同。春季，Pb与Zn相关系数为0.428，显著相关。Cu与Pb、Zn均无显著相关性，说明该季赋存Pb与Zn的颗粒物部分来源相同，而Cu与Pb、Zn基本不同源。从Cu、Pb、Zn的来源分析，进一步验证了Pb、Zn的质量浓度季节变化特征具有一致性且有别与Cu的原因。

3.3气象因子对大气中Cu、Pb、Zn质量浓度的影响

由于大气中重金属的来源、累积、输送、扩散等过程和化学变化的复杂性，为进一步了解珠江口海域大气中重金属的质量浓度与气象因子之间的关系，以便更好地利用气象资料做好大气污染物的统计预测。本文利用SPSS 19.0软件统计Cu、Pb、Zn的质量浓度与风速、气温、气压、相对湿度等的相关系数并做进一步的曲线回归估计，以最优的拟合曲线来尝试找出各污染物浓度与气象因子的定量关系。

3.3.1 气象因子与大气中重金属浓度的相关性

珠江口海域四季大气污染物浓度与气象因子的相关系数列于表4。

从表4中可见，春季，Pb、Zn与气压、风速呈显著正相关，与气温呈显著负相关；Cu与各气象因子无显著相关性。说明一般情况下，春季的气压、风速、气温是影响Pb、Zn浓度高低的主要气象因子。夏季，Cu、Pb、Zn与相对湿度、气压呈显著负相关，与气温呈显著正相关。反映了一般情况下，当气压高、湿度大、气温低，不利于污染物的扩散，污染物浓度升高，反之亦然。秋季，Zn与风速、气温、相对湿度呈显著负相关，Cu与风速、气压、相对湿度呈显著负相关，Pb与相对湿度呈显著负相关。不同污染物对气象因子的变化响应各不相同，Cu、Pb、Zn的浓度与相对湿度具有较一致的相关性。冬季，Cu、Pb、Zn与气压呈显著正相关，Cu、Pb与相对湿度呈显著负相关。说明各污染物浓度的高低主要依赖于气压及相对湿度。

3.3.2 风向对大气中重金属浓度的影响

风是大气边界层内影响污染物扩散的原动力，风向决定大气污染物输送的方向。本文将风向资料按照16个方位进行划分，绘制春、夏、秋、冬季的风向玫瑰图，如图2。

珠江口海域受季风影响显著，春、夏季主要受来自海上的偏南暖湿气流影响，该海域的主导风向为东南向，频率分别为40%、42%，气团较清洁，污染物浓度低（表5）。秋季，该海域的主导风向为东南向和北向，频率分别为51%和20%。与其他风向相比，北风向频率增大，大气中各污染物浓度明显偏高。冬季，该海域的主导风向为东南偏东、东和北向，频率分别为25%、23%、23%。秋、冬季受东北季风的影响，主导风向为偏东及北风向时，污染物经过内陆及沿海远距离输送、混合、沉降，造成大气颗粒物中污染物浓度明显偏高。这个结论与影响珠三角地区颗粒物高污染时段的气流输送主要来源内陆东北气团和沿海气团的结论相一致（李志成等，2011）。

表5 珠江口海域四季主导风向及对应的大气中重金属浓度

3.3.3 风速对大气中重金属浓度的影响

大气颗粒物浓度受风速的影响机理较复杂，风速小利于污染物的累积，风速大利于污染物的稀释和扩散。当风力达到一定阈值，风速的增大反而利于吹起地面扬尘，及增强污染物远距离输送，使大气颗粒物中重金属浓度增加（郭利等，2011；张人文等，2011）。

从图3可见，春季，Pb的质量浓度与风速呈显著正相关，随着风速增大，Pb含量逐渐升高。Zn的质量浓度与风速呈显著相关性。当风速在2.0～5.5 m/s范围内，Zn的质量浓度随风速增大而增大；当风速＞5.5 m/s时，Zn的质量浓度随风速的增大而降低。Cu的质量浓度与风速无显著相关性。夏季，Pb、Zn的质量浓度与风速无显著的相关关系，Cu的质量浓度与风速呈显著正相关。秋季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与风速具有显著的负相关关系，随着风速的不断增加，各污染物的质量浓度逐渐降低。冬季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与风速相关性不显著。珠江口海域上空无局地的污染源，空气较清洁，大气中重金属主要是通过远距离输送、混合、沉降入海。冬季，平均风速高，且北风频率明显增加，虽然污染物浓度与风速相关性不显著，但是都表现为风速低于9.0 m/s条件下，风力增强利于污染物的稀释和扩散，污染物浓度随风速增大而减小；风速＞9.0 m/s时，风力增强，污染物通过远距离输送使Cu、Pb、Zn的质量浓度升高。这与珠江三角洲局地污染物排放较少的区域，平均风速达到一定时，因污染物的长距离输送而造成浓度增加的结论相一致（张人文等，2011）。

以上分析得出，春季，Pb、Zn的质量浓度与风速具有显著相关性，Cu的质量浓度与风速无显著相关。而夏季恰相反，Cu的质量浓度与风速呈显著正相关，Pb、Zn的质量浓度与风速无显著相关性。秋季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与风速具有一致的显著负相关性。冬季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与风速无显著相关性，但当风速＞9.0 m/s时，风力增强，因远距离输入而使污染物浓度升高。

3.3.4 气温对大气中重金属浓度的影响

气温对大气中污染物浓度的影响主要是与空气对流活动有关。气温越高，大气对流运动越强，利于大气污染物扩散及远距离输送，污染物浓度降低；气温越低，对流运动越弱，因近地面空气向外强烈辐射迅速冷却降温而形成逆温层，污染物不易扩散，大气污染物浓度会升高（袁杨森 等，2007）。珠江口海域气温的季节性差异致使大气中污染物浓度表现为秋、冬季高，春、夏季低。

图3 珠江口海域四季大气中重金属浓度与风速的相关性

从图4可见，春季，气温与污染物浓度的拟合曲线形似“U”型，相关性显著。当气温达到27℃时，Cu、Pb、Zn的质量浓度最低。夏季，当气温＞27℃时，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气温呈显著正相关。夏季易出现下沉逆温，大气层结稳定，污染物不易扩散（罗森波等，2006），致使污染物浓度随着温度的升高而增大。秋季，气温与Zn的质量浓度呈显著相关性，当气温为24℃时，Zn的质量浓度达到最大；Cu、Pb的质量浓度与气温相关性不显著。冬季，Zn的质量浓度与气温呈显著负相关，即随着气温的升高，Zn的质量浓度逐渐减小；Cu、Pb的质量浓度与气温相关性不显著。

以上分析得出，春、夏季，当气温＞27℃时，大气中Cu、Pb、Zn的质量浓度随气温的升高而增大。秋、冬季，仅Zn的质量浓度与气温具有显著相关性，Cu、Pb浓度变化与气温相关性不显著。

3.3.5 气压对大气中重金属质量浓度的影响

污染物浓度的季节性差异可能与天气形势密切相关。当地面受低压控制时，四周高压气团流向中心，中心形成上升气流，通常风力较大，利于污染物向上扩散，大气污染物浓度较小；地面受高压控制时，中心部位出现下沉气流，阻止污染物向上扩散，在稳定高压的控制下，大气污染加重，污染物浓度较大（慕彩云等，2011）。珠江口海域秋、冬季气压高，大气污染物不易扩散，致使污染物浓度高；春、夏季气压低，利于大气污染物扩散、大气污染物浓度低。

从图5可见，春季，Pb、Zn的质量浓度与气压呈显著正相关，即随着气压的增大，污染物浓度逐渐升高。Cu的质量浓度与气压相关性不显著。夏季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气压呈负显著相关性。秋季，Cu的质量浓度与气压具有负相关性。Pb、Zn的质量浓度与气压无显著相关性。冬季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气压呈显著相关性。当气压在1 005.0～1 015.0 hPa范围内，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气压呈稳定的正相关；当气压＞1 015.0 hPa，Cu、Pb质量浓度依然随着气压的升高而增大，Zn的质量浓度表现为随着气压增高而降低。

图4 珠江口海域四季大气中重金属浓度与气温的相关性

以上分析得出，夏、冬季，污染物浓度与气压具有显著的相关关系，且正负相关性截然相反。春季，Pb、Zn的质量浓度与气压呈正相关性，Cu含量与气压无显著相关性。秋季与春季相反。

3.3.6 相对湿度对大气中重金属浓度的影响

当空气中相对湿度大，悬浮颗粒物在运动过程中与空气中的液滴发生惯性碰撞，使较大的颗粒物被液滴俘获，夹带着颗粒物的液滴，受重力作用沉降下来。湿沉降作用的大小取决于降水中液滴的大小、悬浮颗粒物的空气动力学直径等因素（周凯等，2009）。空气湿度增大可促进空气中悬浮的细小颗粒沉降，此时随着相对湿度的增大，大气污染物浓度减小；空气中湿度继续增大，水汽可吸附更多的细小颗粒，易于形成稳定的大气层结，不利于污染物的扩散，致使污染物浓度增大（慕彩云等，2011）。

从图6可见，春季，Zn的质量浓度与相对湿度具有显著的负相关关系；Cu、Pb的质量浓度与相对湿度无显著相关性。夏季，Cu、Pb、Zn的质量浓度与相对湿度具有一致的显著相关性。当相对湿度≤90%时，污染物浓度随着增湿而减小；当相对湿度＞90%时，污染物浓度随着增湿而升高。秋季，Pb的质量浓度与相对湿度呈显著负相关。Cu、Zn的质量浓度与相对湿度的相关性显著。当相对湿度≤65%，Cu、Zn的质量浓度随着空气湿度的升高而升高；当相对湿度＞65%，Cu、Zn的质量浓度随着增湿而降低。冬季，Cu、Pb的质量浓度与相对湿度具有显著的相关性，Zn的质量浓度与相对湿度相关性不显著，但当相对湿度在70%～ 90%条件下，Cu、Pb、Zn的质量浓度均表现为随着相对湿度的增加而逐渐降低。

图5 珠江口海域四季大气中重金属浓度与气压的相关性

综上所述，春季，仅有Zn的质量浓度与相对湿度具有显著的负相关性，Cu、Pb的质量浓度与相对湿度无显著相关性。夏、秋、冬季，当相对湿度在70%～90%条件下，Cu、Pb、Zn的质量浓度均随着相对湿度的增加而逐渐降低。

4 结论

（1）珠江口海域大气颗粒物中Cu、Pb、Zn的质量浓度均具有秋季最高，冬季次之，春夏季最低的季节变化特征。这一特征与污染物来源、气象条件等关系密切。

（2）春季，珠江口海域赋存Pb与Zn的颗粒物一部分来源相同，而Cu与Pb、Zn基本不同源。除春季外，夏、秋、冬季，大气中Cu、Pb、Zn之间具有良好的显著相关性，夏季尤其显著，说明赋存重金属的颗粒物一部分来源相同。

（3）近地面的风向、风速、气温、气压和相对湿度等气象条件对大气中重金属含量具有重要的影响，其相关性随季节变化明显。春、夏季，主导风向为东南向时，气团较清洁，大气污染物浓度低。秋、冬季，主导风向为偏东及北向时，污染物经过内陆及沿海远距离输送，大气污染物浓度高。春季，风速、气压、气温是影响Pb、Zn浓度的主要气象因子；Pb、Zn的质量浓度与气压、风速（2.0～5.5 m/s）呈显著正相关；当气温＞27℃时，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气温呈显著正相关；一定的气象条件下，高温、高压、高风速利于Pb、Zn质量浓度的升高。夏季，气压、相对湿度和气温是影响大气污染物浓度的主要气象因子；Cu、Pb、Zn的质量浓度与气压、相对湿度 (＞90%)呈显著负相关，与气温（＞27℃）呈显著正相关；低压、低湿、高温利于大气污染物浓度升高。秋季，影响污染物浓度的主要气象因子是风速和相对湿度；Cu、Pb、Zn的质量浓度与风速和相对湿度（＞65%）具有一致的显著负相关性。冬季，影响污染物浓度的主要气象因子是气压和相对湿度；当气压在1 005.0～1 015.0 hPa范围内，Cu、Pb、Zn的质量浓度与气压呈一致的正相关性；当相对湿度在70%～90%条件下，Cu、Pb、Zn的质量浓度均随着相对湿度的增加而逐渐降低。

图6 珠江口海域四季大气中重金属浓度与相对湿度的相关性

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（本文编辑：袁泽轶）

Seasonal variation characteristics of heavy metals in the atmosphere and its relationship with meteorological factors over the Pearl River Estuary

WANG Xin-rui,YE Jian-jun,NI Zhi-xin,ZHONG Yu-hong
（South China SeaEnvironmental Monitoring Center,SOA,Guangzhou 510300,China）

The variation characteristics of aerosol chemical compositions in four seasons from 2013 to 2015 and their relationship with meteorological factors were analyzed.The highest concentrations of heavy metals(Cu,Pb and Zn)were recorded in autumn,lower concentrations in winter and lowest in spring and summer,which was closely related to the meteorological factors and the pollution sources.Good significant correlations between the concentrations of Cu,Pb and Zn were found in summer,autumn and winter,which indicated the three heavy metals coming from the same pollution source. The concentrations of atmospheric pollutants were relatively low in spring and summer when the prevailing wind is from the southeast,while the higher concentrations were found in autumn and winter when the pollutants were apt to be transported from the inland to the coastal area by the north and north-east wind.The heavy metal concentrations in the aerosol were affected significantly by the meteorological conditions,and their correlations varied with the seasonal change.Regression analysis of pollutant concentrations and the meteorological factors,including wind speed,air temperature,air pressure and relative humidity,were performed using software SPSS 19.0,trying to figure out the quantitative relation between the concentration of each pollutant and the meteorological factors.In spring and summer,when the temperature is greater than27℃,the concentrations of Cu,Pb and Zn were significantly positively related to temperature.In summer,when the humidity is greater 90%,the concentrations of Cu,Pb and Zn were significantly negative related to air pressure and humidity.In autumn,when the humidity is greater 65%,the concentrations of Cu,Pb and Zn were significantly negative related to wind speed and humidity.In winter,when the air pressure within the scope of 1 005.0 to 1 015.0 hPa,the concentrations of Cu,Pb and Zn were positively related to air pressure.

atmosphere;heavy metal;variation characteristics;meteorological factor;the Pearl river Estuary

P402

A

1001-6932（2016）06-0632-09

10.11840/j.issn.1001-6392.2016.06.005

2016-06-20；

2016-09-11

广东省应用海洋生物学重点实验室开放基金（2014B030301064）；国家海洋局重点实验室开放基金（GCMAC1209）。

王欣睿（1981-），女，硕士，工程师，主要从事海洋环境监测与评价研究。电子邮箱：xinruiwang666@163.com。