郑世雯， 范德江， 刘 明， 张爱滨(中国海洋大学海洋科学与探测技术教育部重点实验室，山东 青岛 266100)

渤海中部现代黄河沉积物影响范围的稀土元素证据❋

郑世雯， 范德江❋❋， 刘 明， 张爱滨
(中国海洋大学海洋科学与探测技术教育部重点实验室，山东 青岛 266100)

黄河每年输入大量的沉积物进入渤海，入海沉积物的扩散和影响范围对该区的现代沉积作用、海洋生态环境、海洋工程环境都有着重要的影响。为此本研究使用ICP-MS分析方法对渤海中部典型断面的40个表层沉积物样品进行了稀土元素的测试，阐明渤海中部表层沉积物稀土元素发育特征，结合渤海周边主要河流的稀土元素地球化学特征，探讨了黄河现代沉积物扩散和影响范围。结果表明：渤海湾北部沿岸地区沉积物与滦河沉积物稀土元素特征相似，主要受到滦河物质输入影响；研究区南部稀土元素含量特征与黄河相近，主要接收黄河沉积物沉积；中间部分沉积物应为黄河、海河与滦河沉积物混合，使其稀土元素显示出与各河流不同的特征。现代黄河沉积物影响范围主要局限于渤海南部海域。

表层沉积物；稀土元素；黄河；渤海；沉积物物源

渤海是一个半封闭的陆架边缘海，接受来自黄河的巨量沉积物，并通过渤海海峡与黄海、东海形成联系，它构成中国东部陆架源-汇体系的重要组成部分。黄河每年向渤海输送约120×107t的沉积物，构成该海域沉积物主要来源。除黄河以外，渤海周边的其他河流也为渤海提供了相当数量的沉积物，如辽河(2～5)×107t/年)、滦河(2.7×107t/年)等[1]。黄河物质入海后受到海洋因素的控制，向渤海南部、中部搬运和沉积，部分物质甚至可以进入黄海[2-3]。相对于黄河沉积物，其它河流沉积物分布较为局限，主要堆积在近岸带河口前浅滩区[4-6]。渤海中部海域沉积物来源复杂，来自黄河、海河、滦河等沉积物在此交汇和相互影响，识别该区的沉积物来源难度更大。前人对黄河入海沉积物的搬运和沉积进行了较多的研究，在现代黄河沉积物入海后的沉积作用和过程有了较好的理解[7-8]，但是对渤海中部黄河沉积物的准确影响范围尚不清楚。

稀土元素化学性质相近并且比较稳定，在母岩风化、剥蚀、搬运、沉积及成岩过程中不易迁移，主要受母岩成分、形成过程和形成环境控制，可以反映原岩的信息，在研究沉积物物源信息中得到了很好的应用[9-11]。在这方面，杨守业等[10-12]区分了长江、黄河及其他河流沉积物中稀土元素的组成特征；胡邦琦[13]进一步探讨了黄河沉积物的稀土元素组成特征，表明黄河型沉积物稀土配分曲线呈明显右倾状，轻重稀土分馏明显，相对富集轻稀土。为了准确了解黄河沉积物对渤海中部的影响，本研究设计了渤海中部的三条典型断面，采集表层沉积物样品，对其稀土元素特征进行深入研究，试图厘清黄河入海沉积物的扩散和影响范围，阐明黄河沉积物的源汇过程。

1 样品与分析方法

1.1 研究区和样品的采集

1.1.1 研究区概况 渤海是中国四大海域之一，其三面均为大陆所围，东面有渤海海峡与黄海相通。从渤海水深分布特征来看，渤海整体为浅海，海底地形呈三个海湾向渤海中央倾斜的平缓斜坡。渤海平均水深仅18 m，最深处仅30 m。由于渤海的四周几乎为大陆所包围，流入渤海的河流有黄河、辽河、滦河等多条，每年都带来大量泥沙，主要堆积在河口，其余部分向渤海中央及沿岸搬运和沉积。其中，黄河自1855年改道入渤海以来，平均每年输沙量约12亿t，黄河沉积物成为渤海最主要的物源。

渤海大部分海域为不正规半日潮，潮差多为2～3 m，流速一般在0.5～1.0 m/s，最强的潮流出现于老铁山水道附近，为1.5～2.0 m/s，在辽东湾次之，约在1.0 m/s，莱州湾为0.5 m/s左右。渤海以风浪为主，春冬季最盛，夏秋季较弱，偶有台风浪发生。环流主要由黄海暖流的余流和渤海沿岸流组成，除夏季以外，黄海暖流余脉携带高盐从海峡北部入侵，进入渤海中央向渤海西岸延伸，受到海岸阻挡分成南北两支，北支沿辽东湾西岸北上，与辽东湾东岸南下的低盐水汇合，组成顺时针向的流动；南支进入渤海湾以后，转折向南，与来自黄河口及莱州湾外向东流动的低盐浑水相汇，形成反时针向的流动[1]。而黄河的冲淡水在夏季扩展到渤海湾南部区域，在洪水期甚至全部冲淡水都涌入渤海湾南部，因此渤海湾的环流是北部为反时针向，南部为顺时针向的双环流结构[15](见图1)。环流作用是渤海浅海环流系统中，沉积物长期输运过程的主要动力[1,17-19]。

(虚线为海水环流路径示意图，引自赵保仁[15]。The dotted line is a schematic diagram of the circulation of seawater，fromZhaoBaoren.)

图1 研究区以及研究站位示意图
Fig.1 Sketch map of study area and sampling sites

1.1.2 站位和样品采集 本文选择了渤海中部三条典型断面共40个表层沉积物进行深入研究，采样站位涵盖了渤海湾，黄河口等正常浅海的不同海区(见图1)。其中大部分表层样来自国家海洋局908专项样品库，部分样品采集于2006年东方红2调查航次，所有样品均采用挖泥斗采集,采集后装入聚乙烯瓶中带回实验室待用。

1.2 分析方法

1.2.1 沉积物粒度测试 沉积物粒度测试在中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室完成。取样品0.1～0.6 g，加10%过氧化氢，在60 ℃水浴中加热1 h去除有机质，离心后加少量蒸馏水浸泡12 h，最后加入0.05 mol/L六偏磷酸钠溶液10 mL，用超声波分散2 min后上机测试。测试所用仪器为英国Malvern公司生产的Mastersizer2000型激光粒度分析测量仪。粒级间隔Ф/4，粒度参数的计算采用Folk公式。粒度经过重复测试，相对误差<2%。

1.2.2 沉积物稀土元素测试 稀土元素测定过程：将样品于110℃烘干3 h。准确称取50.00 mg(49-51)样品于聚四氟乙烯溶样内胆中，加几滴高纯水润湿样品，同时作流程空白。每个溶样内胆中加入1.50 mL高纯HNO3、1.50 mL高纯HF(摇匀)，加盖及钢套密闭，放入烘箱中在190 ℃保持48 h以上。冷却后取出溶样内胆，置于电热板上蒸至湿盐状，再加入1 mLHNO3蒸干(以除去残余的HF)。然后加入3 mL高纯HNO3(1∶1)，0.5 mL Rh内标溶液(1 000 ppb)，加盖及钢套密闭，放入150 ℃的烘箱中保持24 h，以保证对样品的完全提取。冷却后，将提取液转移至干净的PET(聚酯)瓶中，用去离子水定容至50.00 g。从待测溶液中取10.00 g，用去离子水稀释至20.00 g，待测。测试在中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室进行，用Agilent 7500电感耦合等离子体质谱仪(美国PE公司)，ICP-MS测定了稀土元素的含量。

稀土元素测试以2%硝酸溶液作为空白，以沉积物标准物质GBW07311、GBW07313为标准绘制工作曲线；同时，以GBW07309作为监控样品，平行进行11次样品空白的测定，得出方法检出限。通过10次标准物质溶液(GBW07309)的测定，取10次平均值作为最终测定值确定其精密度和准确度。方法相对标准偏差(RSD)均在6%以内，相对误差(Er)均在7%以内，这说明方法精密度和准确度满足研究要求。

2 结果和讨论

2.1 底质沉积物粒度特征

研究区表层沉积物各粒度参数见表2。研究区表层沉积物以粉砂和黏土质粉砂为主，砂含量介于0～65.16%之间，平均为14.38%；粉砂含量为23.02%～74.88%，平均为61.45%；黏土的含量为11.82%～34.87%，平均为24.17%。平均粒径介于4.29φ～7.73φ之间，平均为6.64φ；分选系数σi为1.98～3.10，平均为2.31，分选较差；偏态Ski在0.07～1.33，平均为0.98，多为正偏；峰态Kg介于2.67～4.27之间，平均为3.66，峰态较尖锐。相比较来言，沉积物粒径较大的站位其偏态和峰态的值较大，而分选系数较小；反之，沉积物粒径小，分选较差，而偏态和峰态较小。

空间分布上，在西部渤海湾内以及研究区南部沉积物粒径较细，以黏土质粉砂和粉砂为主；在研究区北部和东部沉积物粒径则较粗，沉积物中砂的组分明显增加；沉积物粒径最大的站位位于研究区北部C5站，粒径最小的站位位于研究区西部渤海湾内A3站(见图2)。

2.2 稀土元素含量特征

2.2.1 稀土元素总体特征 渤海研究区表层沉积物中稀土元素(不含Y)的含量波动在(105.75～228.61) μg·g-1之间(见表3)，平均值为156.93 μg·g-1，接近于全球沉积物平均稀土元素含量(150～300) μg·g-1的低值端，与黄土的平均含量较接近(155.31 μg·g-1)[20]，但是高于黄海、东海表层沉积物的平均含量(黄海为134.03 μg·g-1，东海为140.03 μg·g-1[21-22]，低于南海表层沉积物的平均含量(南海为187.58 μg·g-1)[22-23]。

研究区表层沉积物LREE/HREE比值的平均值为8.96，显示出富集轻稀土元素的特征，与中国黄土(7.98)和南海沉积物(9.42)轻重稀土比值较为接近，显示出了研究区陆源沉积物来源的特征，符合边缘海沉积物的REE组成与配分形式[24-25]。

2.2.2 δEu和δCe异常 δEu和δCe异常是反映环境的重要参数。其计算公式如下[21]：

式中，CeN、LaN、PrN、EuN、SmN、GdN均为标准化值。

采用北美页岩平均值[26]为标准，计算了本区稀土元素∑REE、LREE、HREE、LREE/HREE、δCe、δEu、(La/Yb)NASC、(La/Sm)NASC、(Gd/Yb)NASC等主要参数(见表3)。δCe在0.93～0.86之间，平均值为0.90，表现出有较小的负异常。δEu值在0.96～1.44之间波动，平均值为1.10，显示出了一定的正异常值，相对富集。总体上Ce与Eu异常值较弱。杨守业等[10]发现黄河沉积物Ce异常值0.82，和Eu异常值0.95，对比本文发现渤海沉积物Ce、Eu异常相对较高，渤海沉积物Ce亏损程度比黄河小，而Eu在渤海沉积物中显示正异常特征，而在黄河有亏损。又计算了滦河与辽河[28]稀土元素Ce、Eu异常值，滦河Ce、Eu异常值分别为0.79、1.31，而辽河Ce、Eu异常值为0.80和0.96。与渤海沉积物相比滦河Ce负异常明显，亏损程度较大，而Eu显示正异常，比渤海沉积物更大；辽河Ce、Eu异常值与黄河相近，都显示亏损。

Note:①Element；②Max；③Min；④Average

Note:①Parament；②Max；③Min；④Average

2.2.3 REE配分模式 研究区表层沉积物REE北美页岩标准化分布模式大体相同，近似直线，表现为(La/Yb)NASC比值近于1，变化范围在1.07～1.61之间，平均值为1.31，显示出富集轻稀土元素的特征，曲线稍向右倾斜。所有样品的分布模式同样具有较高的一致性，说明研究区域物质来源及成因上的相似性(见图3)。

(C1属于2组；C2、C3、C8及B5属于4组；B12及同类型属于3组。C1 belongs to group 2; C2、C3、C8 and B5 belongs to group 4; B12 and its same type belongs to group 3.)

图3 稀土元素与La比值的北美页岩标准化配分曲线

Fig.3 NASC-normalized Rare earth/La element

C1、C2、C3、C8和B5及与B12同类型的站位显示出较其他站位向右倾斜更加明显，即更富集轻稀土元素的特征，各站位Ce异常不明显，而Eu异常在C2、C3、C8和B5及与B12同类型等站位较为明显。

2.3 渤海周围河流沉积物影响范围分析

海洋沉积物元素组成通常受到沉积物粒度的制约，称为“粒度效应”。本研究区表层沉积物粒度组成较为均一，以粉砂为主；∑REE与平均粒径(φ)的相关系数R2为0.039，表明本研究区表层沉积物中稀土元素的分布基本不受粒度的控制，因此依据稀土组成分析沉积物来源时可以忽略粒度的影响。

为了更明确的区分出该区域受各河流影响的范围，首先，将研究区表层沉积物根据稀土元素进行聚类分析，将渤海40个表层沉积物样品分为四组。1组16个沉积物表层样主要分布在北侧由西向东的剖面上，在靠南的东西剖面东侧也有相似的性质；2组仅有一个样品，即C1表层样，位于最接近滦河口的位置；3组主要分布于南侧的东西走向剖面，及南北走向剖面的南侧部分，大致沿着黄河三角洲北部外缘的近岸海域分布；4组包含了C3，C2，C8和B5站位的表层样，主要位于研究区北侧靠近滦河口的近岸海域(见图4)。

经聚类分析结果分类的四组稀土元素发现(见表4)，1、2两组∑REE值大于3、4两组，轻、重稀土元素含量1、2两组也较大，且大于该地区表层样的平均值，LREE/HREE值2组及4组较1组和3组高。四组都没有明显Ce异常， 1、2组有较弱的Eu正异常，3、4两组Eu异常明显。各分异参数中，2、4两组的(La/Yb)NASC比值较大，说明更富集轻稀土元素；(Gd/Yb)NASC的比值，2、4两组均大于1、3两组，且大于1，说明重稀土元素在2、4两组分异较明显；(La/Sm)NASC比值在四组中都较为接近，说明各组轻稀土元素的分异不明显。

与渤海周边河流，黄河、滦河、辽河及海河等稀土元素各项指标进行对比，本研究区全部沉积物样品的∑REE，LREE和HREE均高于渤海周边河流，其中1、2组∑REE值大于黄河等四条河流，3组∑REE值与黄河近似，而4组∑REE值与滦河相近似。1、3两组的(La/Yb)NASC值一致，与辽河相近，低于其他三条河流，4组与滦河(La/Yb)NASC值相差不大，2组(La/Yb)NASC值较大，说明其富集轻稀土元素较明显。

*注：黄河稀土元素数据来源于文献[10]，滦河、辽河稀土元素来源于文献[28] ，海河稀土元素数据来源于文献[29]。

REE of Yellow River are from Yang S Y,REE of Luan River and Liao River are from Zhou Guo-hua;REE of Hai River comes from Wang Li-jun.

根据以上的分析，3组与黄河稀土元素分布最为一致，4组与滦河较为一致，而1、2两组属性不明显。而从图5的稀土元素配分曲线中也可以看出，各组的分布有较明显的区分。

(图5a为以B12为代表的3组沉积物与黄河沉积物北美页岩配分曲线；图5b为4组四个沉积物与滦河沉积物北美页岩配分曲线；图5c为以A1为代表的1组和2组一个沉积物与黄河、滦河、海河沉积物北美页岩配分曲线。fig5a shows NASC Normalized REE pattern of group3 and sediment form Yellow River; fig5b is NASC Normalized REE pattern of group4 and sediment form Luan River; fig5c shows NASC Normalized REE pattern of group1 and group2 with Yellow River、Luan River and Hai River.)

图5 研究区表层沉积物与渤海主要河流稀土元素含量比较

Fig.5 Comparison of rare earth elements in the surface sediments from the study area and the main rivers in Bohai

通过运用稀土元素∑REE与(La/Tb)NASC参数进行比较，对渤海周边河流输入物质对渤海表层沉积物的影响，进行物源的判断[30]。由于REE在表生地球化学环境中较稳定的性质，可以用渤海周边河流不同的REE分异特征来判别这些河流入海物质[31]。从图6中可以看出，各组稀土元素参数的分布都较为集中，1组大部分样品与海河稀土元素参数较为接近，个别样品与黄河较为接近；3组与黄河稀土元素参数较为一致；4组与滦河数据接近；2组一个样品与三条河流都相差较大。

综上所述，研究区表层沉积物受黄河、滦河和海河物质输入的影响，而各参数与辽河的稀土元素参数相差较大，表明研究区表层沉积物不受辽河物质的影响。

研究区表层沉积物稀土元素的各参数与黄河的稀土元素参数相近，表明在渤海湾南部，黄河入海口处受到黄河物质输入的强烈影响。由西向东海河影响逐渐减小，研究区的两条由西向东的剖面沉积物稀土元素特征较好的说明了这一现象。而渤海湾北部靠近滦河口位置较近的区域受滦河物质影响较大，以C3站为界，越向南，则受到滦河影响越微弱，受到海河及黄河的影响越大，进一步推测，滦河只影响了渤海湾北部沿岸，从滦河口输出的一小片区域，而研究区大部分地区沉积物来源主要还是由黄河输入物质所提供。

渤海的环流主要由黄海暖流的余流和渤海沿岸流组成，黄海暖流余脉进入渤海中央向渤海西岸延伸，受到海岸阻挡分成南北两支，南支进入渤海湾以后，转折向南，与来自黄河口及莱州湾外向东流动的浑水相汇，呈逆时针方向流动。而黄河的冲淡水在夏季扩展到渤海湾南部区域，在洪水期甚至全部冲淡水都涌入渤海湾南部，因此渤海湾的环流是北部为反时针向，南部为顺时针向的双环流结构。由此可见，一部分滦河物质从河口输出后向南运移，在黄海暖流余脉的影响下沿岸向西输运，因此滦河物质不能达到渤海湾中部地区，而仅在离岸较近的区域分布。黄河沉积物大部分被来自黄河的浑水携带向东运移，与渤海湾北部来的黄海暖流余脉携带的海河、滦河及其他沉积物汇合。渤海湾南部则主要受黄河冲淡水影响，沉积物主要来自黄河。

(黄河数据来源于文献[10,30,32,33]，海河数据来源于文献[29,34,35]。Data of Yellow River are from literature [10,30,32,33]；Data of Hai River are from[29,34,35].)

图6 渤海湾沉积物物源判
Fig.6 Discrimination of sediment provenance in Bohai Bay

3 结语

研究区表层沉积物样品中稀土元素含量平均值为156.93 μg·g-1，高于黄海、东海表层沉积物的平均含量，低于南海表层沉积物的平均含量，而接近于全球沉积物平均稀土元素含量的低值端。

该区沉积物中稀土组成、稀土参数的存在差异，其中REE和La/Yb散点图可以较好的区分黄河、海河等不同物源的沉积物，据此指示渤海湾南部紧靠黄河三角洲的近岸沉积物主要由黄河提供，而滦河物质的输入仅影响了渤海湾北部沿岸部分区域，渤海湾中部沉积物受海河影响显著，且从西向东，海河影响范围逐渐减小。总体而言，现代黄河沉积物影响较为局限，仅限制于渤海南部海域。

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责任编辑 徐 环

Rare Earth Element Evidence for the Modern Yellow River Origin Sediments in the Middle Bohai Sea

ZHENG Shi-Wen，FAN De-Jiang，LIU Ming，ZHANG Ai-Bin

(Key Laboratory of Submarine Geosciences and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

The Yellow River input a large amount of sediment into Bohai every year. They impact on the region's modern sedimentation, marine ecological environment, marine engineering environment. In this study, the ICP-MS analysis was used to test 40 samples of sediment from the typical section of central Bohai Sea, and to clarify the characteristics of rare earth elements in the surface sediments of the central Bohai Sea. Provenances of these sediments were discussed by comparing the main end-members riversaround middle Bohai Sea, including Yellow river, Luanhe river and others. The results indicate that distribution of sediments in the Bohai Sea bay can be divided into three parts according to the characteristics of rare earth elements. The characteristics of rare earth elements in northern coastal of Bohai bay sediments are similar with those of Luanhe River, and mainly are influenced by the substance of the Luanhe River. The characteristics of rare earth elements in the south of the study area are similar to the Yellow River, which influenced by modern Yellow River sediment. The middle part of the sediment are mixed by the Yellow River, Haihe River and Luan river sediment,the rare earth elements show different characteristics from various rivers.

surface sediment; rare earth elements; Yellow River; Bohai Sea; provenance

国家自然科学基金项目(41376055)；国家重点研发计划项目(2016YFA0600904)资助 Supported by the National Natural Science Foundation of China (41376055)；Project Supported by the National Basic Research Program of China(2016YFA0600904).

2016-01-28；

2016-09-05

郑世雯(1988-),女，博士生,海洋沉积学方向。E-mail: zhengsw_0406@sina.com

❋❋ 通讯作者：E-mail: djfan@ouc.edu.cn

P736

A

1672-5174(2017)06-095-09

10.16441/j.cnki.hdxb.20160026

郑世雯，范德江，刘明，等.渤海中部现代黄河沉积物影响范围的稀土元素证据[J].中国海洋大学学报(自然科学版),2017, 47(6): 95-103.

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