贾梦唯，赵天良*，张祥志，吴香华，汤莉莉，王黎明，陈煜升（.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶-云-降水重点实验室，江苏 南京 0044；.江苏省环境监测中心，江苏 南京 009；.南京信息工程大学数学与统计学院，江苏 南京 0044）

南京主要大气污染物季节变化及相关气象分析

贾梦唯1，赵天良1*，张祥志2，吴香华3，汤莉莉2，王黎明3，陈煜升1（1.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶-云-降水重点实验室，江苏 南京 210044；2.江苏省环境监测中心，江苏 南京 210029；3.南京信息工程大学数学与统计学院，江苏 南京 210044）

为研究南京主要大气复合污染物P M2.5、PM10和O3四季变化特征及其气象影响因子，利用2013年1月～2015年2月国控点环境监测数据对浓度特征进行统计分析，再利用WRF模式模拟的精细大气边界层气象场，分析气象要素与各污染物的相关性，并建立统计模型.结果表明：PM10、PM2.5冬高夏低，冬季日均值分别为160.6μg/m3和98.0μg/m3；日变化特征四季基本一致，但秋冬季最强，夏季最弱，且冬季上午峰值比其余三季延后1～2h.各季大气可吸入颗粒物中细粒子占主导，PM2.5/PM10年均值为0.59；首要污染物为PM2.5、PM10、O3的年频率分别为51.5%、26.6%和13.5%，PM2.5主导四季AQI的变化，尤其是在重污染的情况下，首要污染物为PM2.5占96%.O3浓度春末夏初高、秋末冬初低，日变化为单峰式；O3与边界层高度呈显著正相关，四季相关系数分别为0.500、0.572、0.326、0.323.四季PM10、PM2.5、O3_8h_max日值逐步回归方程拟合度为40%～65%.

复合污染物；南京；气象要素；季节变化

在我国，大量的污染物被集中排放到大气中，多种污染物均以高浓度同时存在，进而发生复杂的相互作用.大气复合污染在现象上表现为大气氧化性增强、大气能见度显著下降和环境恶化趋势向整个区域蔓延；在污染本质上表现为污染物之间源和汇的相互交错、污染转化过程的耦合作用和环境影响的协同效应［1-4］.以往以单独形式出现的污染，现在已相互结合成为复合型的污染，成为以更大尺度出现的环境问题［5］.在多种污染物中，大气颗粒物PM2.5和低空O3是大气复合污染的两种核心污染物［6］.PM2.5是一次颗粒物与二次颗粒物的混合物，成分复杂，多种气、固态前体物SO2、NOx、元素碳（EC）、有机碳（OC）通过均相和非均相反应可以转换成为PM2.5［5］.大气对流层中O3约占O3总量的10%［7］，虽然含量很低，但其浓度的增加对人体健康和生态环境都会产生很大的影响.各种自然排放、人为产生及大气中化学反应生VOCs、NOx等O3前体物对地面O3浓度的变化有显著影响.因此，本身就是大气污染物的气态前体物与其转化生成的PM2.5和O3共存于同一大气中，构成了复杂的大气化学体系.高浓度细粒子污染引起的灰霾现象和以高浓度臭氧为特征的光化学污染共同形成的复合型大气污染，是当前全球大中城市所面临的最突出的大气污染现象，具有明显的健康效应［8-9］.国内外已有很多学者对PM2.5、O3的化学组成和生消机制进行了细致的分析，在天气条件、气象要素对污染物浓度的影响方面也进行过不少研究.Ye等［10］对 PM2.5进行采样，分析了其浓度和组成成分；Zhang等［11］分析了 O3及其前体物的浓度特征；Ding等［2］介绍了细粒子物理化学特征，并阐述了细粒子表面的多相反应过程；Zhang等［12］探讨了天气型对近地层O3时空变化特征的影响，对比了不同天气环流模式下 O3时空变化情况；Wang等

［13］研究了各气象要素与PM2.5之间的相关性.

目前，国内外研究者大多针对某一种或几种污染物在个别季节中的污染特征、气象条件进行分析，但不同季节污染情况差异显著，并且在大气复合污染的背景下，不同季节污染物的变化特征及其之间的相互关系、气象要素对污染物浓度影响的差异，都需要做进一步的分析与探讨.南京作为长三角地区的重要城市，以PM2.5和O3为主要污染物，PM10、CO、SO2、NO2等多种污染物并存的大气复合污染问题日益突显［14-15］.研究表明，南京地区细粒子PM2.5是可吸入颗粒物PM10的重要组成部分［16］，并且 PM10与 PM2.5相关性较强

［17］，均对于空气质量指数 AQI有重要影响.但由于 PM2.5纳入空气质量指标体系时间不长，常规观测数据有限，并且PM10与PM2.5之间的差异还需进行更深入的挖掘，因此本文针对不同季节PM10、PM2.5、O3浓度变化特征、首要污染物以及气象要素对污染物的影响进行了对比分析，并建立多元逐步回归预报方程，以期深入了解南京地区的污染状况，为长三角地区的空气质量统计预报建立基础.

1 数据与方法

本文利用2013年1月～2015年2月南京国控点环境监测数据进行统计分析，再将 NCEP/ NCAR的6h再分析资料作为驱动场，利用WRF模式模拟为精细的气象要素资料，主要选取地面2m高度的温度（T2）、地面2m高度的比湿（Q2）、地面10m风场的纬向分量（U10）、地面10m风场的经向分量（V10）、边界层高度（PBLH）、海平面气压（P）、水平风速（UV10），分别与PM2.5、PM10、O3浓度进行相关分析，并分季节建立逐步回归方程，研究南京地区主要大气复合污染物 PM2.5、PM10和O3的变化特征、四季首要污染物及影响污染物浓度的气象影响因子.

1.1 污染物观测资料

南京共有9个空气质量国控点，分别位于草场门、仙林、玄武湖、瑞金路、中华门、山西路、迈皋桥、奥体中心和浦口，分别代表不同区域，其综合监测结果基本反映全市空气质量.本文分析环境数据为2013年1月1日～2015年2月28日PM2.5、PM10、O3质量浓度数据，时间分辨率为1h，取9个国控点平均值代表南京地区.

1.2 边界层气象资料

由于常规气象要素观测资料空间分布不均匀，FNL资料空间分辨率为1°×1°，时间分辨率为6h，均不能满足在小尺度上对气象要素分析的需要，因此将NCEP/NCAR的时间分辨率为6h，空间分辨率为1°×1°的再分析资料作为驱动场，利用WRF模式模拟得到水平分辨率10km、逐小时的大气边界层气象要素资料.气象要素主要选取温度、比湿、气压、纬向风、经向风、风速和边界层高度.

WRF模式系统是美国大气科学研究中心（NCAR）、国家海洋和大气管理局（NOAA）等多个部门联合开发的新一代高分辨率中尺度预报模式和资料同化系统.已有研究工作［18-19］对 WRF模式的模拟结果进行了评估，表明模拟结果与观测事实基本一致，尤其在地形相对平坦地区.

表1 WRF3.6.1参数化方案Table 1 The parameterization scheme of WRF3.6.1

本文初始场和侧边界条件采用 NCEP/ NCAR提供的 1°×1°的 FNL分析场资料.选用WRFV3.6.1版本，采用了双向两重嵌套区域，中心点经纬度为 105.82°E，30.46°N.垂直方向设为 33层，模式顶气压为 50hPa，边界层（2km以下）内设18层.模式初始北京时间： 2013年1月1日00时，输出频率为1h，积分步长12h，前7h为模式起转时间不作分析，保留后 6h，共模拟了两年的气象场数据.表1为模式网格设置和参数化方案.

为分析周边源对南京地区空气质量的影响，主要关注由内层网格区域模拟得出的与污染物观测资料时空尺度一致的精细的气象场数据.

2 结果与讨论

2.1 污染物浓度季节变化

图1 南京PM2.5、PM10、PM2.5～10、O3逐月变化Fig.1 Monthly changes of PM2.5， PM10， PM2.5～10and O3in Nanjing

利用2013年3月～2015年2月南京国控点环境监测数据，对大气复合污染物质量浓度逐月变化情况进行了分析（图1）.四季划分分别是3～5月为春季、6～8月为夏季、9～11月为秋季、12月至次年2月为冬季.细粒子（PM2.5）四季质量浓度均大于粗粒子（PM2.5-10），但变化趋势保持一致，均呈现夏低冬高的特征，两种粒子均8月最低，细粒子在1月达到最高值，粗粒子在12月达到最高值.夏季由于强对流气团的增多和降雨过程的频发，使得颗粒物被更有效地清除，同时降水减少颗粒物排放（如土壤粉尘），故夏季颗粒物浓度较低.相较于粗粒子，细粒子浓度四季差异明显.O3质量浓度呈现春夏高、秋冬低的变化特征，在春末夏初达到最大值，秋末冬初到最小值.春季是中纬度地区对流层顶折叠现象的多发季节［20］，对流层顶折叠易使平流层臭氧进入对流层，因此春季O3浓度的高值，除与日照时长与强度增加，易于光化学反应发生的原因外，还可能是由于平流层输送所导致.冬季由于气温低、辐射弱， 光化学反应速率慢，边界层臭氧浓度偏低.

浓度超过国家环境空气质量二级标准的污染为超标污染物，即空气质量分指数（IAQI）大于100的污染物［21］.各污染物浓度季节均值的统计描述见表2.O3季均值分别为69.7、60.6、46.0、32.2µg/m3，春季＞夏季＞秋季＞冬季，依照现行的国家环境保护标准，以8h滑动平均值描述O3污染情况，O3_8h日最大值的季均值分别为 118.7、104.8、81.4、51.8μg/m3，春季＞夏季＞秋季＞冬季，均未超过国家二级标准.从表1可以看出，PM10季均值分别为134.1、91.1、126.3、160.6µg/m3，冬季＞春季＞秋季＞夏季，并且冬季日均值超过了国家二级标准.从表 2可以看出，PM2.5季均值分别为 70.0、56.3、69.3、98.0µg/m3，冬季＞春季＞秋季＞夏季，冬季均值超过了国家二级标准.

大气颗粒物PM10中细粒子PM2.5所占质量浓度比PM2.5/PM10可以反映可吸入颗粒物中细粒子的含量，南京地区 PM2.5/PM10四季分别为 0.55，0.62，0.56，0.61（表2），全年平均为0.59，低于成都年平均值0.85［22］，高于北京年平均值0.52［23］.南京全年各季大气可吸入颗粒物中细粒子占主导，并呈现春秋低，冬夏高的特征.相比于细粒子，降雨更有助于粗粒子的清除，相对低的土壤尘粗粒子释放，以及较强的光化学反应导致的二次气溶胶浓度增加，可能是夏季PM2.5/PM10较高的原因.

表3为3种污染物四季每日空气质量分指数（IAQI）超标分布情况，O3在四季超标频率分别为23.4%、15.8%、1.6%、0%，春季最高.PM10分别为27.2%、6.5%、28.5%、46.3%，冬高夏低.PM2.5分别为39.1%、20.1%、37.3%、56.4%，四季均大于20%，冬高夏低.

表2 各污染物质量浓度日均值Table 2 Daily averages of air pollutant concentrations

总的来说，臭氧浓度春季最高，夏季次高，颗粒物浓度冬高夏低，南京全年各季大气可吸入颗粒物中 PM2.5占主导.南京地区冬季颗粒物污染总体水平较高，有浓度高、高浓度时次多的特点，PM10和PM2.5严重污染均发生在冬季，可能是由于冬季南京及周边地区秸秆燃烧产生大量颗粒物，工业和生活排放增加以及逆温等不利于颗粒物扩散的气象条件导致的.

表3 南京四季PM2.5、PM10和O3超标频率（%）Table 3 Air pollution frequencies of PM2.5， PM10and O3in four seasons in Nanjing （%）

2.2 污染物浓度日变化

图2分别为南京地区PM10、PM2.5～10、PM2.5、PM2.5/PM10、O3四季质量浓度的日变化情况.四季PM10、PM2.5-10、PM2.5质量浓度的日变化趋势基本一致，冬季日变化最明显，夏季最弱，春季居中，且冬季上午峰值的出现均比其余三季延后1～2h.从午夜到凌晨的时段， 该时段细粒子的变化很平缓，粗粒子下降较明显，四季PM2.5/PM10在凌晨均达到峰值，可能是由于粗粒子随重力沉降的速率更快导致的.8：00～10：00颗粒物浓度出现峰值与上班高峰期汽车尾气排放有关.一般来说，下午是一天中扩散条件最好的时候，这个时间段的多数污染物都呈现较低值，但PM2.5/PM10在下午有所上升，14：00到达次峰值，夏季最为明显，可能是午后光化学反应的加快使得二次气溶胶浓度升高，导致 PM2.5在颗粒物中所占比例上升.16：00以后晚高峰期间排放的尾气使颗粒物浓度再次上升，而夜间较低气温导致大气层结稳定，易出现逆温，不利于颗粒物的扩散，使得粗细粒子在晚间，依旧保持较高的质量浓度.

四季 O3质量浓度日变化均呈现白天高，夜间低的单峰式变化特征，最小和最大值出现在7：00～8：00和14：00～16：00，太阳辐射引起的光化学反应增加了 O3，产生了午后峰值.除了冬季O34：00～8：00略大于秋季之外，其余时间段均是春＞夏＞秋＞冬.O3质量浓度逐小时平均的最高值、日变化幅度均呈现出春季＞夏季＞秋季＞冬季的特征.

图2 南京PM10、PM2.5、PM2.5-10、PM2.5/PM10和O3四季质量浓度的日变化Fig.2 The daily changes of PM10， PM2.5， PM2.5-10， PM2.5/PM10and O3concentrations in Nanjing

2.3 四季首要污染物

空气质量指数AQI为当日IAQI的最大值，首要污染物为 AQI＞50（空气质量指数为良）时，IAQI最大的污染物［21］.表 3为南京地区四季首要污染物频率表，2013年3月～2015年2月南京地区首要污染物为PM2.5、PM10、O3的频率分别为51.5%、26.6%和13.5%.冬季虽是PM10浓度（超标率）最高的季节，却也是PM10为首要污染物频率最低的季节，这与冬季 PM2.5/PM10较高，即PM2.5占主导有关.全年重度污染以上天数为50d，首要污染物为PM2.5占96%.PM2.5主导四季AQI的变化，尤其是在重污染的情况下，并且 PM2.5是影响南京地区空气质量的首要污染物.

表3 南京四季首要污染物频率（%）Table 3 The frequencies of dominant pollutants in four seasons in Nanjing （%）

2.4 污染物与气象要素的关系

表4是利用SPSS软件对污染物浓度与各气象要素相关系数的统计结果.为了降低污染物浓度和气象要素日变化的影响， 参考现行的《国家环境保护标准环境空气质量指数（AQI）技术规定》［21］中对AQI日报方法的规定，使用PM10、PM2.5和气象要素的日均值做相关性分析，对于O3而言，光化学反应是其浓度上升的重要因素［5］，因此小时浓度差异显著，并由2.2得知，O3浓度昼夜变化明显，因此使用每日O3的8h滑动平均浓度最高值与同期气象要素8h滑动平均值进行相关性分析.

四季 O3质量浓度与温度均呈显著正相关，相关性春＞秋＞夏＞冬，说明光化学作用是四季地面O3的重要来源.四季O3与边界层高度均呈显著正相关，四季相关系数分别为 0.500、0.572、0.326、0.323.边界层高度越高，地面O3浓度越高，相关性夏＞春＞秋＞冬.因为边界层的高度与逆温层有关，而逆温层的存在抑制自由大气中较高浓度的臭氧难以向下传输，地面 O3浓度降低［24］，逆温层也使得大气趋于稳定状态，抑制水平输送.同时O3的生成依赖光化学反应的发生，温度上升也使边界层高度增高.这些因素都会导致边界层高度与O3浓度呈显著正相关.夏季O3浓度与比湿呈显著负相关，并且夏季降水较多，太阳辐射减弱，光化学反应速率降低，O3浓度受到抑制，同时降水对O3的湿清除作用，也会降低O3浓度.春、秋、冬季O3与水平风速均呈显著正相关，其中冬季相关性高于其余三季，O3及其前体物区域输送是导致冬季O3升高的重要因素.

表4 污染物浓度与气象要素相关系数Table 4 Correlation coefficients of pollutant concentrations and meteorological factors

春季、冬季PM10与温度呈显著正相关，秋季呈显著负相关；夏季、秋季PM10与比湿呈显著负相关.春、秋、冬三季经向风、纬向风与PM10浓度均呈显著正相关，说明西南方向气流的输送对于南京地区春、秋、冬季PM10浓度上升有显著影响.四季 PM10与风速均呈显著负相关，较大的风速对于 PM10有清除作用.秋冬季边界层高度与 PM10呈负相关，春夏季呈正相关但相关程度不高，并未全部通过显著性检验，可能是与边界层高度有明显日变化有关.

与PM10类似，春季、冬季PM2.5与温度呈显著正相关，秋季呈显著负相关；夏季、秋季 PM2.5与比湿呈显著负相关，春、冬季呈显著正相关.春、秋、冬三季经向风、纬向风均与PM2.5浓度呈显著正相关，说明西南风的输送对于南京春、秋、冬季PM2.5浓度上升也有显著影响，而夏季PM2.5浓度主要受东北气流的影响.四季 PM2.5浓度与风速均呈显著负相关，较大的风速对于 PM2.5起扩散作用.与PM10类似，春夏季PM2.5与边界层高度相关程度较弱，并未通过显著性检验，秋冬季PM2.5与边界层高度呈显著负相关.

2.5 逐步回归方程的建立和评估

为评估气象状况对污染物浓度逐日变化的影响，利用不同季节气象要素与污染物浓度相关性分析结果（表4），选取已通过显著性检验的气象要素，尝试建立污染物与气象要素日均值的统计关系模型.逐步回归分析是将变量逐步引入，每引入一个变量后，对已选入的变量要进行逐个检验，当原引入的变量由于后面变量的引入而变得不再显著时，要将其剔除［25］，已较多用于评估气象状况对污染物的影响［26-28］.气象要素主要包括地面2m高度温度（T2）、地面2m高度比湿（Q2）、地面10m经向风（V10）、地面10m纬向风（U10）、地面10m水平风速（UV10）、海平面气压（P）、边界层高度（PBLH）.同时考虑到前三日污染物浓度对当日也会有影响，因此污染物前三日值也作为自变量进入逐步回归方程.

南京处于东亚季风区，伴随冬夏季风转化，区域气象条件发生显著的季节变化，导致大气污染物存在明显的季节差异.同时不同大气污染物具有不同的物理化学属性，气象条件对于不同污染物变化产生作用也不尽相同.因此，逐步回归法在各污染物各季节筛选不同的气象因子，保证最终得到的逐步回归方程最优.以下为得到的逐步回归方程，均通过0.01的显著性检验.

由逐步回归方程可知，四季 PM10、PM2.5、O3_8h_max日值均分别与前一日浓度值有关，PM10、PM2.5在夏季、冬季浓度的日均值还受前几日浓度的影响.水平风速的升高会降低PM10、PM2.5的日均值，O3_8h_max四季日值主要受边界层高度、温度影响，与2.4节（表4）结论一致.

表5 逐步多元线性回归方程拟合优度（R2）Table 5 Fitting goodness R2of stepwise multiple linear regression

表6 逐步回归预报方程准确率和命中率Table 6 Accuracies of stepwise regression prediction equation

拟合优度R2为回归平方和与总平方和的比值，可以用于描述回归方程的拟合程度［25］.四季污染物与气象要素建立的逐步多元线性回归方程拟合优度，PM2.5逐步回归方程的拟合度在40%～60%之间，冬季拟合度相对较高，O3逐步回归方程的拟合度在 48%～65%之间，春季拟合度相对较高，PM10逐步回归方程的拟合度在45%～62%之间，秋冬季拟合度平均值为61.4%.王莉莉等［28］利用天津地区秋冬季污染物和气象要素观测资料，建立的逐步回归方程对于秋冬季PM10拟合度平均值为52%.何建军等［29］利用兰州地区秋冬季污染物浓度监测数据，结合 WRF模式模拟得到的气象场，建立的线性回归方程中秋冬季PM10拟合度平均值为59%.本文选取的历史污染物浓度的时间序列较长，考虑的边界层气象要素较全面，回归方程平均拟合程度较高.这些逐步回归方程可用于南京地区空气质量统计预报，也为长三角地区的空气质量统计预报逐小时预报建立基础.

图3 PM10预报值与观测值对比Fig.3 Comparison of observed and forecast concentrations of PM10

图4 PM2.5预报值与观测值对比Fig.4 Comparisons of observed and forecast concentrations of PM2.5

图5 O3_8h_max预报值与观测值对比Fig.5 Comparison of observed and forecast concentrations of O3_8h_max

根据已建立的模型，选取未参与逐步回归方程建立的2015年3月（春）、6月（夏）、9月（秋）、12月（冬）PM10、PM2.5、O3进行拟合检验（图 3～图5）.从图中可以看出，各季实测值于模型计算值的变化趋势基本一致，特别是对于冬季几次霾污染过程都进行了较好的拟合，但其余季节对于极值的模拟效果偏弱，此外秋季颗粒物模拟值总体偏大，O3拟合总体偏小.为了对预报结果进行客观定量的分析，计算3种污染物的预报准确率，引入预报的级别命中率，考察预报模型的预报效果.

式中：yt为观测值；yt’为预报值；TS为预报的级别命中率（%）；DT为预报值与实测值级别相同的天数；D为预报的总天数.表6为各污染物准确率和命中率，3种污染物准确率在43%～55%之间，级别命中率在 56%～78%之间，PM10预报准确率和级别命中率均高于PM2.5.

3 结论

3.1 大气颗粒物PM10和PM2.5季节变化均为夏低冬高，两种粒子 8月最低，粗细粒子分别在 12月和 1月达到最高值，PM10冬季日均值为160.6µg/m3，PM2.5冬季日均值为 98.0µg/m3，均超过国家二级标准，冬季是南京大气颗粒物污染最严重的季节.四季PM10、PM2.5～10、PM2.5的日变化趋势基本一致，冬季日变化最明显，夏季最弱，春季居中，且冬季上午峰值均比其余三季延后1～2h.

3.2 全年大气颗粒物PM10中细粒子PM2.5所占质量浓度比为 0.59，春、夏、秋、冬四季分别为0.55、0.62、0.56、0.61，南京大气可吸入颗粒物中细粒子占大气颗粒物 PM10的较多数，并呈现春秋低，冬夏高的特征.首要污染物为 PM2.5、PM10、O3的频率分别为51.5%、26.6%和13.5%，重度污染以上天数为50d，首要污染物为PM2.5占96%.PM2.5主导四季 AQI的变化，尤其是在重污染的情况下，并且 PM2.5是影响南京地区空气质量的首要污染物.

3.3 O3浓度春末夏初达到最大值，秋末冬初达到最小值.8h平均值最大值的季均值分别为118.7、104.8、81.4、51.8µg/m3.四季 O3质量浓度日变化均呈现白天高，夜间低的单峰式变化特征，最小和最大值出现在 7：00～8：00和 14：00～16：00.

3.4 边界层高度与 O3呈显著正相关，四季相关系数分别为0.500、0.572、0.326、0.323.相关性分析和逐步回归方程结果均表明风速升高会导致 PM10、PM2.5浓度显著降低；温度、边界层高度的升高会导致O3浓度显著升高.

3.5 分季节多元逐步回归方程对于 PM10、PM2.5、O3浓度日值拟合度为 40%～65%，准确率为43%～55%，级别命中率为56%～78%，逐步回归方程的构建为长三角地区的空气质量统计预报逐小时预报建立基础.

［1］ 朱 彤.城市与区域大气复合污染 ［M］. 北京：化学工业出版社，2005：1-3.

［2］ Ding J， Zhu T. Heterogeneous reactions on the surface of fine particles in the atmosphere ［J］. Chinese Science Bulletin， 2003，48：2267-2276.

［3］ Parrish D D， Zhu T. Clean air for megacities ［J］. Science，2009，326：674-675.

［4］ Zhang Y H， Hu M， Zhong L J， et al. Regional integrated experiments on air quality over Pearl River Delta 2004 （PRIDEPRD2004）： Overview ［J］. Atmospheric Environment， 2008，42：6157-6173.

［5］ 唐孝炎，张远航，邵 敏.大气环境化学 ［M］. 北京：高等教育出版社， 2006，2：102，272-273.

［6］ 贺克斌，杨复沫，段凤魁，等.大气颗粒物与区域复合污染 ［M］.北京：科学出版社， 2011：3-4.

［7］ 盛裴轩，毛节泰，李建国，等.大气物理学 ［M］. 北京：北京大学出版社， 2003：11-12.

［8］ Tie X， Cao J. Aerosol pollution in China： Present and future impact on environment ［J］. Particuology， 2009，7（6）：426-431.

［9］ Tie X X， Wu D， Brasseur G. Lung cancer mortality and exposure to atmospheric aerosol particles in Guangzhou， China ［J］. Atmospheric Environment， 2009b，43（14）：2375-2377.

［10］ Ye B， Ji X， Yang H， et al. Concentration and chemical composition of P M2.5in Shanghai for a 1-year period ［J］. Atmospheric Environment， 2003，37（4）：499-510.

［11］ Zhang Y H， Su H， Zhong L J， et al. Regional ozone pollution andobservation-based approach for analyzing ozone—precursor relationship during the PRIDE-PRD2004campaign ［J］. Atmospheric Environment， 2008，42（25）：6203-6218.

［12］ Zhang Y， Mao H， Ding A， et al. Impact of synoptic weather patterns on spatio-temporal variation in surface O3levels in Hong Kong during 1999～2011 ［J］. Atmospheric Environment， 2013，73（4）：41-50.

［13］ Wang J L， Zhang Y H， Shao M， et al. Chemical composition and quantitative relationship between meteorological condition and fine particles in Beijing ［J］. Journal of Environment Sciences，2004，16：860-864.

［14］ 周奕珂，朱 彬，韩志伟，等.长江三角洲地区冬季能见度特征及影响因子分析 ［J］. 中国环境科学， 2016，36（3）：660-669.

［15］ 赵子菁，魏永杰，张祥志，等.南京市霾天气与主要气象条件的相关分析 ［J］. 中国环境科学， 2015，35（12）：3570-3580.

［16］ 黄鹂鸣，王格慧，王 荟，等.南京市空气中颗粒物 PM10、PM2.5污染水平 ［J］. 中国环境科学， 2002，22（4）：334-337.

［17］ Shen G F， Yuan S Y， Xie Y N， et al. Ambient levels and temporal variations of PM2.5and PM10at a residential site in the mega-city，Nanjing， in the western Yangtze River Delta， China ［J］. Journal of Environmental Science & Health Part A Toxic/hazardous Substances & Environmental Engineering， 2014，49（2）：171-8.

［18］ 程兴宏，徐祥德，丁国安，等.MM5/WRF气象场模拟差异对CMAQ空气质量预报效果的影响 ［J］. 环境科学研究， 2009，（12）：1411-1419.

［19］ 常炉予，赵天良，何金海，等.周边气象条件对南京城区大气污染物浓度的影响 ［J］. 气象与环境学报， 2013，29（6）：95-101.

［20］ Danielsen E F， Mohnen V A. Project DUSTORM report： Ozone transport， in-situ measurements， and meteorological analyses of tropopause folding ［J］. Journal of Geophysical Research Atmospheres， 1977，82（37）：5867-5877.

［21］ HJ633-2012 中华人民共和国国家环境保护标准 ［S］.

［22］ Li Y， Chen Q， Zhao H， et al. Variations in PM10， PM2.5and PM1.0in an Urban Area of the Sichuan Basin and Their Relation to Meteorological Factors ［J］. Atmosphere， 2015，6（1）：150-163.

［23］ 李卫军，邵龙义，李金娟，等.北京市大气中PM10和PM2.5的污染水平特征研究 ［J］. 环境与可持续发展， 2006，（2）：18-20.

［24］ Mickle R E， Bottenheim J W， Leaitch W R， et al. Boundary layer ozone depletion during AGASP-II ［J］. Atmospheric Environment，1989，23（11）：2443-2449.

［25］ 汪冬华.多元统计分析与 SPSS应用 ［M］. 上海：华东理工大学出版社， 2010.

［26］ Eder B K， Davis J M， Bloomfield P. An automated classification scheme designed to better elucidate the dependence of ozone on meteorology ［J］. Journal of Applied Meteorology， 1994，33（10）：1182-1199.

［27］ Hien P， Bac V， Tham H， et al. Influence of meteorological conditions on PM2.5and PM2.5~10concentrations during the monsoon season in Hanoi， Vietnam ［J］. Atmospheric Environment， 2002，36（21）：3473-3484.

［28］ 王莉莉，王跃思，吉东生，等.天津滨海新区秋冬季大气污染特征分析 ［J］. 中国环境科学， 2011，31（7）：1077-1086.

［29］ 何建军，余 晔，刘 娜，等.基于WRF模式的兰州秋冬季大气污染预报模型研究 ［J］. 气象， 2013，（10）：1293-1303.

致谢：感谢江苏省环境检测中心的数据支持，模式模拟工作由南京信息工程大学郭晓梅、张宸赫、侯梦玲等协助完成，在此表示感谢.

Seasonal variations in major air pollutants in Nanjing and their meteorological correlation analyses.

JIA Meng-wei1，ZHAO Tian-liang1*， ZHANG Xiang-zhi2， WU Xiang-hua3， TANG Li-li2， WANG Li-ming3， CHEN Yu-sheng1（1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters， Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China；2.Jiangsu Provincial Environmental Monitoring Center， Nanjing 210029， China；3.School of Mathematics and Statistics， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044，China）. China Environmental Science， 2016，36（9）：2567～2577

In order to study the seasonal variations of major air combined pollutants PM2.5， PM10and O3and their influencing factors of meteorology in Nanjing， the major air combined pollutants were seasonally characterized， and the correlations between meteorological factors and air pollutant concentrations were statistically analyzed to develop a statistical model of stepwise regression fitting by using the environmental monitoring data from January 2013 to February 2015 and the fine meteorological fields in the boundary layer produced by the high resolution WRF modeling. The seasonal averages of PM2.5and PM10shifted between wintertime high and summertime low levels in Nanjing with the peaks of daily PM2.5and PM10up to 160.6µg/m3and 98.0µg/m3in winter， and their diurnal changes were distinct from autumn to winter and weak in summer with the similar patterns over four seasons. The daytime peaks of diurnal PM2.5and PM10levels in winter delayed 1～2 hours comparing to other three seasons. Fine particles dominated atmospheric particles in all seasons with the annual mean ratio of PM2.5/PM10reaching 0.59. The annual frequencies of PM2.5， PM10and O3being the major pollutants determining the AQI changes were respectively 51.5%， 26.6% and 13.5% in Nanjing， especially the major air pollutant contribution of PM2.5to heavy haze pollution periods exceeding 96% in Nanjing. The surface levels of O3oscillated seasonally between a peak in late spring and early summer and a bottom in late autumn and early winter with a unimodal pattern. The surface levels of O3were positively related to the boundary layer height with the correlationcoefficients of 0.500， 0.572， 0.326， 0.323 respectively. The fitting goodness of stepwise regressions for the daily concentrations of PM2.5， PM10and O3_8h_max ranged reasonably over 40%～65% in four seasons.

combined pollution；Nanjing；meteorological factor；seasonal change

X51

A

1000-6923（2016）09-2567-11

2016-01-20

国家科技支撑计划（2014BAC22B04）；科技部国家重点研发计划（2016YFC0203304）；国家自然科学青年基金（41505118）；江苏省环保科研课题（2015017）

* 责任作者， 教授， tlzhao@nuist.edu.cn

贾梦唯（1992-），女，江苏南京人，硕士研究生，主要从事大气物理与大气环境方面的研究.发表论文1篇.