李莹，赵鲁阳，王绪冰，黄兴龙，张晖，崔凯，窦凤珂

（1.山东科技大学地球科学与工程学院，山东青岛266590；2.山东省煤田地质规划勘察研究院，山东泰安271000）

煤系泥页岩生烃条件分析
——以临清坳陷东部上古生界为例

李莹1，2，赵鲁阳1，王绪冰1，黄兴龙2，张晖2，崔凯2，窦凤珂2

（1.山东科技大学地球科学与工程学院，山东青岛266590；2.山东省煤田地质规划勘察研究院，山东泰安271000）

页岩气资源逐渐成为矿产能源研究的热点，目前的研究大都集中在对海相和湖相页岩气的研究，而对煤系页岩气的研究较为薄弱。临清坳陷东部地区石炭系-二叠系煤系泥页岩主要发育在滨浅海、潟湖-潮坪和浅水三角洲环境，太原组泥页岩最为发育，以东北部和西南部厚度最大；泥页岩有机质含量高-特高，整体表现为自西北向东南方向逐渐增高，且太原组最高，本溪组次之；泥页岩干酪根主要为Ⅱ-Ⅲ，泥页岩的生烃效率整体偏低，且以太原组最高，本溪组次之。泥页岩经历了四次生烃过程，生烃高峰发生在新生代，具有晚期成烃特征；泥页岩有机质热处于低成熟-成熟阶段，页岩气主要为生物气和热解混合气。总体而言，太原组泥页岩生烃条件最佳。

临清坳陷；泥页岩；生烃潜力；上古生界煤系

页岩气作为一种自生自储的非常规天然气资源，因其资源储量丰富，分布范围广泛，逐渐成为能源矿产研究的热点［1-8］。目前页岩气研究大都集中在海相地层中［1-3，9-10］，其次是陆相湖泊泥页岩［11-12］，对煤系中页岩气的研究极为薄弱［4-5］。煤系泥页岩主要有单层厚度大、层数多、分布稳定性差、累计厚度大，有机碳含量高但变化快等特点；海相和陆相湖泊泥页岩一般单层厚度较大、层数少、分布稳定性好，有机碳含量中等但稳定性好等特点［4-5，10，13］，是页岩气赋存的有利层位。临清坳陷上古生界石炭二叠纪煤系发育了较为丰富的煤系泥页岩。一些学者［14-16］也认为该区石炭-二叠纪煤系泥页岩可能为良好的烃源岩或储层，且具有一定的页岩气勘探潜力。2007年，在临清坳陷高堂凸起钻高古4井太原组中发现煤系页岩气并通过压裂得到工业气流。为了查明煤系页岩气的生烃特征与潜力，以临清坳陷东部石炭二叠系为研究对象，研究煤系泥页岩的生烃特征与潜力，为煤系页岩气勘探提供一定的理论支持。

1区域地质概况

临清坳陷位于山东、河南、河北三省交界处，包括聊城、德州、南宫、邯郸、邢台等地市，其位于渤海湾盆地西南收敛端，为渤海湾盆地的一部分；临清坳陷西邻沧县隆起，东靠鲁西隆起，北连黄骅坳陷和埕宁隆起、济阳坳陷等，南北长约140 km，东西宽约130 km，总面积18 000 km2。临清坳陷是一中新生代大陆裂谷盆地，盆地基底由前中生代地层组成，盖层主要由中-新生代地层组成。

本文研究区为临清坳陷东部地区，即临清坳陷在山东境内部分，包括莘县凹陷、德州凹陷和高唐-堂邑凸起3个三级构造单元（图1）。

图1　临清坳陷东部区域构造位置图［17］Figure 1 Regional tectonic setting of eastern Linqing depression［17］

2上古生界煤系赋存特征

2.1地层特征

通过对临清坳陷石炭系-二叠系煤系进行地震反射特征的研究，发现坳陷区内除个别潜山和古隆起的局部剥蚀殆尽外，其余地区均有地层分布，地层残余厚度600～1200 m。临清坳陷石炭系-二叠系自下而上可分为五个组，即本溪组、太原组、山西组、下石盒子组、上石盒子组（图2）。

页岩气的并非仅存在于页岩中，也有很大一部分储存在泥岩、炭质泥岩、粉砂质岩中，一般习惯将可以储存页岩气的这些细粒沉积物合称为泥页岩［4］。因此，泥页岩的发育是页岩气富集的前提条件。研究区石炭二叠纪煤系发育了多层泥页岩。

本溪组主要为黑色泥岩、页岩、中-细粒石英砂岩夹薄层海相灰岩，偶夹煤线。底部是中奥陶风化剥蚀面上的一套残积层，主要为褐色及杂色铝土岩和铝土质泥岩。上部为深灰色泥岩、泥灰岩夹灰色砂质泥岩和薄煤层。未见生物化石。

图2　临清坳陷东部上古生界综合柱状图Figure 2 Comprehensive column of upper Paleozoic in eastern Linqing depression

太原组是一套海陆交互相含煤沉积，主要由砂岩、砂质泥岩、粉砂岩、泥岩、页岩、石灰岩、煤层所组成，一般含有5～7层灰岩-煤层组合。下部主要发育灰色泥岩。顶部发育浅灰色粉砂岩、褐色灰岩、深灰色泥岩、页岩、炭质泥岩及薄煤层等呈不等厚互层，其中黑色泥岩顶界即为太原组与山西组的分界。太原组灰岩中含种类繁多的化石，主要为丰富的Pseudoschwagerina带蜓类，单调的牙形石，腕足、双壳、腹足、头足、珊瑚等达十余类的其他动物化石，以及可建立Neuropteris ovata-Lepidodendorn posthumii组合带的植物化石。

山西组主要发育砂岩、泥岩，并夹多层煤层，缺少灰岩。山西组多呈灰色、暗灰色、灰黑色、灰绿色，主要发育由黑色泥岩、粉砂岩、细砂岩、多层煤层组成的多旋回韵律层。底部以厚层长石石英砂岩与太原组整合接触。山西组含动物化石极少，主要含有植物化石与孢粉，其中孢粉化石组合为Gulisporites-Sinulatisporites组合。

下石盒子组为一套黄绿色、灰绿色砂岩、泥岩、粉砂岩和砂质泥岩互层，夹有不可采煤层；顶部发育紫色含锰铁质、铝土质泥岩层，底部发育含砾砂岩或细粒砂岩夹薄煤层或煤线，与山西组暗色泥岩分界。下石盒子组动物化石不发育，植物化石极为丰富，与山西组的孢粉组合相比，下石盒子组的匙唇孢与费氏粉含量较高，下石盒子组裸子植物的花粉含量也比山西组高。

上石盒子组为灰色、紫红、红色泥岩、硅质泥岩、铝土质泥岩、泥质白云岩与灰白色石英砂岩、细砂岩略等厚互层，横向分布比较稳定，为一套陆相为主的碎屑岩建造。其底部以一套灰色铝土岩与下石盒子组分界。上石盒子组的植物化石可建立位于万山段的Gigantonoclea-Lobatannularia ensifolia-ChiroPeris reniformis组合带和位于奎山段与孝妇河段的GigantoPteris-Lobatannularia heianensis-Rhipidopsis lobata组合带。

研究区石炭二叠系有利含页岩气层并非单一的传统页岩，通常为页岩、泥岩、炭质泥岩、泥质粉砂岩等不同类型细粒沉积混合发育［3］，且不同层位和地区岩相分异较大，这里统称泥页岩。

从各组地层发育情况来看，太原组泥页岩最为发育，其次为山西组和太原组，也是本区主要的是本区主要的海陆过渡相煤系，是页岩气资源最可能有潜力的层位。

2.2沉积环境

研究区石炭-二叠系经历了由海陆过渡相到陆相沉积的转换；本溪期发育滨浅海相沉积，发育了数层海相黑色泥岩和页岩；太原期主要为滨岸潟湖-潮坪沉积，发育了厚度较大、较稳定的潟湖泥页岩，二叠纪山西期主要为浅水三角洲沉积，在三角洲平原沼泽、湖泊内发育了煤层、炭质泥岩、暗色泥岩等，这三个时期气候温暖潮湿，利于有机质的发育与保存，发育的煤、黑色泥页岩和炭质泥岩，构成了上古生界的主力气源岩［18］；二叠纪石盒子期后，研究区气候逐渐变得干燥，发育了红色的陆相泥岩和砂岩沉积，泥页岩基本停止发育。

2.3泥页岩分布

临清坳陷东部已有多口钻井穿透石炭-二叠系，钻井揭露显示该套地层区域上分布较稳定。从临清坳陷内泥页岩厚度展布来看（图3，图4），石炭二叠纪煤系泥页岩总体厚度在170～230 m，总体上北东部较西南部厚，黑色泥页岩15～28层，厚度50～80 m，主要为海湾-潮坪相、三角洲相及沼泽相沉积，富含有机质。其中山西组、太原组和本溪组炭质泥岩和黑色泥岩均有发育，累计厚度为100～180 m，占地层厚度的50%～60%［17］。

3泥页岩埋藏史与生烃史

图3　临清坳陷东部石炭二叠纪太原组泥页岩厚度等值线图Figure 3 Isopach map of Permo-Carboniferous Taiyuan Formation argillutite in eastern Linqing depression

图4　临清坳陷东部石炭二叠纪山西组泥页岩厚度等值线图Figure 4 Isopach map of Permo-Carboniferous Shanxi Formation argillutite in eastern Linqing depression

临清坳陷属于华北板块的一部分，由于华北板块经历了多期抬升-沉降，石炭-二叠纪煤系泥页岩在中-晚三叠世、晚白垩世、古近纪和新近纪、第四纪发生了4次生烃过程。海西-印支期构造活动稳定，热演化主要受控于三叠纪的原始沉积分异，而研究区的中三叠世末期，石炭-二叠系埋深3000～3500 m，热演化程度整体偏低，镜质体反射率在0.6%左右，基本进入生油门限；印支运动构造抬升，中止了石炭-二叠纪煤系泥页岩的一次生烃过程；燕山运动早期研究区内发生了填平补齐作用，中生代接受了2 000～3000 m、局部可达4 500 m的侏罗-白垩纪的巨厚沉积，使得石炭-二叠纪煤系埋深达3000～4000 m，受地温梯度的影响，早白垩世末期煤系演化程度不高，Ro为0.8%（高古7井），石炭-二叠纪煤系泥页岩进入二次生烃过程，但生烃量不大；古近系断陷作用改造了临清坳陷的构造格局［19-20］，接受3000～8 000 m的沉积，石炭-二叠纪煤系埋深达4500 m，超过了生烃门限，泥页岩镜质体反射率在（Ro值）1.1%左右（图5），进入第三次生烃过程；断陷作用末期的东营运动使古近系普遍遭受抬升剥蚀；新近纪以来，接受的沉积超过了东营运动造成的剥蚀量，石炭-二叠纪泥页岩进入第四次生烃阶段［16］。临清坳陷石炭二叠纪煤系泥页岩第一次生烃量小、可忽略不计，第二次生烃量也未超过总生烃量的10%，生烃高峰（第三次生烃、第四次生烃）主要发生在新生代，具有晚期成烃特征［16］。

图5　高古5井煤系泥页岩埋藏-生烃史（据［16］，有修改）Figure 5 Well GG No.5 coal measures argillutite burialhydrocarbon generation history（modified from［16］）

4泥页岩的地球化学特征

4.1有机质丰度

暗色泥岩有机碳含量是衡量岩石有机质丰度的重要指标和页岩气形成的基础。有经济开采价值的页岩气远景区的页岩必须富含有机质，才能形成足够的天然气。页岩中的吸附气量一般与有机碳含量呈正比，较高有机碳含量的页岩地层通常具较高的含气性和页岩气资源。

有机碳含量是决定页岩含气性和资源前景的重要指标，根据美国页岩气勘探经验，成为有利页岩气远景区带的最低总有机碳含量为2.0%～3.0%。

研究区石炭-二叠系富有机质总有机碳含量（TOC）处于高-特高等级（级别划分依据DZ/T0254-2014），整体表现为自西北部向东南部增高（图6，图7）。但不同时期泥页岩总有机碳含量差异较大（表1），本溪组黑色泥岩总有机碳含量属中等；太原组黑色泥岩总有机碳含量属高含量；炭质泥岩总有机碳含量属特高含量；山西组黑色泥岩总有机碳含量属低含量；炭质泥岩总有机碳含量属特高含量。

图6　临清坳陷东部石炭系泥页岩总有机碳含量等值线图Figure 6 Isogram of Carboniferous argillutite TOC in eastern Linqing depression

图7　临清坳陷东部二叠系泥页岩总有机碳含量等值线图Figure 7 Isogram of Permian argillutite TOC in eastern Linqing depression

表1　临清坳陷东部石炭-二叠系泥岩有机质丰度统计表Table 1 Statistics of Permo-Carboniferous argillutite organic matter abundances in eastern Linqing depression

4.2镜质组反射率

有机质成熟度是确定有机质生油、生气或向烃类转化程度的关键指标，镜质体反射率是应用最多、最可靠的成熟度指标。对临清坳陷东部石炭-二叠纪煤系泥页岩热演化程度研究发现，泥页岩有机质镜质体反射率（Ro）值多分布在0.5%～1.1%，已经进入生烃门限，处于低成熟-成熟阶段，尤其是现今凹陷内钻井（高古4、德古2）的上古生界煤系泥页岩Ro值均大于1%，已进入成熟阶段，具备生气的条件。石炭-二叠纪泥页岩的热解峰温度一般在442～448℃，处于成熟阶段［14］。可见，研究区有机质的热演化程度较低，与美国密执安盆地Antrim页岩热演化程度相当，页岩气以生物气和热解气混合气为主。

4.3有机质类型与生烃效率

对临清坳陷东部石炭-二叠系泥页岩的显微组分分析发现（表2），太原组泥页岩的有机质显微组组分含量变化大，镜质组含量在15%～92.7%，腐泥组含量在7.3%～83.7%，壳质组和惰质组含量低；虽然各个组分含量变化大，但综合考虑，太原组泥页岩以镜质组为主，平均含量大于60%。山西组泥页岩腐泥组含量增多，均大于50%，德古2井腐泥组甚至高达93.7%。总体而言，研究区石炭-二叠系泥页岩的有机质以Ⅱ-Ⅲ型干酪根为主，易于生气、生油。

表2　临清东部泥页岩显微组分统计Table 2 Statistics of argillutite macerals in eastern Linqing depression

研究区石炭-二叠系泥页岩的生烃效率（S1+S2）变化较大，整体偏低（表1）。其中，本溪组黑色泥岩生烃效率在0.16～3.1，平均1.13，为差的烃源岩；太原组黑色泥岩生烃效率在0.42～7.7，平均2.25，为中等烃源岩；炭质泥岩生烃效率在0.66～27.60，平均9.13，为好的烃源岩；山西组炭质泥岩生烃效率在1.60～30.70，平均11.33，为好的烃源岩。

5结论

通过对临清坳陷东部地区石炭二叠纪煤系泥页岩的沉积环境、生烃特征与生烃潜力等进行研究，主要获得如下认识：

（1）临清坳陷东部地区石炭二叠纪煤系泥页岩在各次级凹陷内均有发育，在靠近坳陷轴部及断裂带附近泥页岩最为发育。本溪组泥页岩主要发育在滨浅海环境，太原组泥页岩主要发育在滨岸潟湖-潮坪环境，山西组泥页岩主要发育在浅水三角洲环境；随着气候逐渐由温湿变为干燥，泥页岩发育强度逐渐减小。

（2）研究区石炭-二叠纪煤系泥页岩单层厚度小、累计厚度较大、横向稳定性差；其中，太原组泥页岩最为发育，东北部和西南部厚度最大，超过20 m；其次为山西组、本溪组。

（3）研究区石炭-二叠纪煤系泥页岩有机质含量属高-特高等级，整体表现为自西北向东南方向逐渐增高；其中，太原组最高，本溪组次之；泥页岩干酪根类型主要为Ⅱ-Ⅲ；泥页岩的生烃效率（S1+S2）整体偏低，以太原组最高，本溪组次之。

（4）研究区石炭-二叠纪煤系泥页岩经历了四次生烃过程，前两次生烃量较小，生烃高峰主要发生在新生代，具有晚期成烃特征；有机质热演化处于低成熟-成熟阶段，页岩气主要为生物气和热解气的混合气。

（5）整体而言，太原组泥页岩的生烃能力和生烃潜力最好。

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Analysis of Coal Measures Argillutite Hydrocarbon Generation Conditions—A Case Study of Upper Paleozoic Group in Eastern Linqing Depression

Li Ying1，2，Zhao Luyang1，Wang Xubing1，Huang Xinglong2，Zhang Hui2，Cui Kai2，Dou Fengke2
（1.College of Earth Science and Engineering，Shandong University of Science and Technology，Qingdao，Shandong 266590；2. Shandong Provincial Coal Geological Planning，Exploration and Research Institute，Taian，Shandong 271000）

The shale gas resources are gradually become the mineral energy research hotspot.At present，studies are mostly concentrated on marine and lacustrine facies shale gases，while relatively weak on coal measures shale gas.In the eastern Linqing depression area，Permo-Carboniferous coal measures argillutite was mainly developed in littoral，shallow sea lagoon-tidal flat and shallow water delta environments.The argillutite has mostly developed in the Taiyuan Formation，and thickness is largest in northeastern and southwestern parts.The organic matter content is high-extremely high in argillutite，as a whole，gradually increasing from northwest to southeast，and highest in Taiyuan Formation，while Benxi Formation the second.Kerogen types in argillutite are mainly categories II and III，argillutite hydrocarbon generation efficiency overall on low side，but highest in Taiyuan Formation，then in Benxi Formation.Argillutite has experienced 4 hydrocarbon generation processes，peaked in Cenozoic with late hydrocarbon generation features.Argillutite organic matter thermal evolution is in low mature to mature stages，shale gas is mainly mixture of biogenic gas and pyrolysis gas.Overall，the Taiyuan Formation argillutite has best hydrocarbon generation conditions.

Linqing depression；argillutite；hydrocarbon generation potential；upper Paleozoic coal measures

T122

A

10.3969/j.issn.1674-1803.2016.08.03

1674-1803（2016）08-0012-06

国家自然科学项目“煤系细粒沉积微细结构及其演化机制（41502151）”、青岛市博士后研究人员应用研究项目“煤系细粒沉积模式及页岩气成藏基础”、山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室资助项目“陆表海环境下细粒沉积物微观结构及其生烃机制”（DMSM201409）

李莹（1983—），女，山东沾化人，博士，2013年毕业于中国石油大学（华东），现主要从事能源地质方面的研究。

2016-05-30

责任编辑：宋博辇