徐会显，姜星宇，姚晓龙，张　路

(1:中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室,南京 210008) (2:中国科学院大学，北京 100049)



鄱阳湖水体氧化亚氮排放特征及影响因素*

徐会显1,2，姜星宇1,2，姚晓龙1,2，张路1**

(1:中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室,南京 210008) (2:中国科学院大学，北京 100049)

于2014年4、7和10月以及2015年1月(分别代表春、夏、秋和冬季)对鄱阳湖13个常规监测点表层水体中氧化亚氮(N2O)浓度进行测定，并选择合适的模型估算其释放量. 结果表明，鄱阳湖全年N2O平均浓度为32.57±17.35 nmol/L，总体处于过饱和状态，平均饱和度为256.83%±129.05%. 鄱阳湖N2O年平均交换通量为0.83±0.69 μmol/(m2·h). 鄱阳湖水体N2O季节性释放规律为春季最高，平均交换通量为1.71 μmol/(m2·h)，其次是夏季和冬季，秋季最低. 从空间上来看，春季北部湖区交换通量显著高于南部湖区. 相关性分析表明，铵态氮浓度是影响夏季和冬季鄱阳湖水体N2O 产生的主要因素. 结合水域面积初步估算出全年释放N2O约1.29×107mol，其中春季和夏季是鄱阳湖水体N2O释放的高峰期，总释放量约占全年的80.40%. 全年通过N2O输出氮素约为361.93 t，对鄱阳湖流域内N2O分布及质量平衡具有一定影响.

鄱阳湖；排放；氧化亚氮；季节变化

氧化亚氮(N2O)是一种重要的温室气体之一，全球温室效应潜力(GWPs)是CO2的310倍，排放量约占温室气体排放总量的6.2%，并呈逐渐增长的趋势[1]. 许多研究表明，大气中N2O的持续增加与人类活动对氮循环干扰作用密切相关[2-3]. 水域生态系统正成为N2O释放的重要区域，其排放量约占全球总释放量的25%～30%[4]. 特别是随着人类活动的增加，水域生态系统内不断增加的氮负荷不仅使河流水体逐渐成为一个主要排放源[4-6]，与此同时，湖泊水体的N2O排放也日益增强[6]. 国外已有针对不同类型湖泊N2O浓度及释放通量的报道，包括受人为活动影响较小的深水湖泊和一些富营养藻型湖泊[7-9]. 我国是一个多湖泊国家，尤其是长江中下游地区，更是分布着大量浅水湖泊，其中，80%以上是富营养化湖泊[10]，这些湖泊普遍具有较高的氮负荷. 富营养化湖泊的含氮温室气体(如N2O等)的释放规律、影响因素和排放贡献等，既是湖泊氮转化的重要方面，同时还对全球湖泊(包括水库和湿地等)温室气体的排放评估具有重要意义. 在我国，针对单个季节和单个湖泊N2O的分布及释放通量的研究已有一定的开展，如太湖[11]和巢湖[12]等，但针对大型通江湖泊N2O的研究仍十分缺乏.

鄱阳湖是我国第一大淡水湖，是典型的通江湖泊. 随着鄱阳湖营养盐输入强度的持续增大，水体氮污染水平不断提高，也可能造成N2O产生和释放速率的增强. 本文以2014年4月-2015年1月鄱阳湖4个季度实测数据为基础，通过对比不同季节鄱阳湖N2O分布特征及释放通量，分析水温、溶解氧和无机氮的影响，以认识鄱阳湖N2O释放规律及潜在的原因，并对N2O释放量进行估算，为区域N2O排放及氮平衡研究提供科学基础.

1 材料和方法

1.1 研究区域

鄱阳湖(28°11′～29°51′N, 115°49′～116°46′E)，位于江西省北部，长江中下游地区，与赣江、抚河、信江、饶河、修水5条河流尾闾相接，调蓄后经湖口注入长江. 以松门山为界，可分为南、北湖区. 北部为入江水道，湖面窄且深. 南部为湖泊主体，湖面宽而浅. 湖区地处亚热带季风气候区，年平均气温为17.1℃，1月平均气温最低(5.1℃)，7月平均气温最高(29.5℃). 年降雨量约为1500 mm，且三分之二的降雨在夏季. 鄱阳湖水位呈现显著的季节性变化，影响着湖泊与水系之间的物质交换通量[13]. 而且北部湖区水体与长江季节性交换强烈，4-6月鄱阳湖水体倒灌入长江，7-9月长江水体进入鄱阳湖[14].

1.2 样品采集和分析方法

图1 鄱阳湖采样点分布Fig.1 Distribution of sampling sites in Lake Poyang

湖水中溶解的N2O浓度采用静态顶空法测定. 先用注射器将约19 ml的氦气加至水样中以置换等体积的水，25℃室温下将样品振荡30 min后，静置30 min使瓶内的气液两相达到平衡状态. 然后用 1 ml气密注射器抽取顶空气体取样，注入岛津 GC-2014C 型气相色谱仪中进行测定，并记录 N2O的摩尔分数值(ppm). 载气为高纯 N2(99.999%)，进样口温度为60℃，柱温为60℃，附加加热器温度为350℃. 电子捕获检测器(ECD)温度为200℃，尾吹气为CH4-Ar(CH4浓度为 5%，v/v). N2O经80/100Hayesep-D(1.0 m)柱分离，被 ECD 检测器检测(200℃). 检测器信号采用N2O/N2标准气体(国家标准物质研究中心)校正，根据待测样品的色谱峰面积计算出样品顶空气中的N2O浓度. 并利用Weiss提供的溶解度数据及公式[16]，换算水样中溶解的N2O浓度，具体参照姚晓龙等[17]的计算方法.

1.3 鄱阳湖N2O饱和度及水气交换通量估算方法

N2O饱和度为N2O测定浓度与相同温度、盐度条件下N2O在水体中的平衡浓度的比值，计算公式为：

(1)

N2Oeq=k·N2Oair

(2)

ΔN2O=N2Oobs-N2Oeq

(3)

式中，RN2O表示N2O饱和度；N2Oobs表示实测N2O浓度(nmol/L)；N2Oeq表示与大气平衡时表层水中的N2O饱和浓度(nmol/L)；N2Oair表示采样点所测大气中N2O浓度；k为本森系数，根据亨利定律可以计算出水体中饱和N2O浓度；ΔN2O为净N2O交换量(nmol/L)，由现场实测浓度与平衡浓度值的差值可得.

N2O水-气交换通量通常采用界面扩散模型法[4]，计算公式为：

F=ΔN2O·kN2O

(4)

kN2O=0.251U2(ScN2O/660)-0.5

(5)

ScN2O=2141.2-152.56T+5.8963T2-

(6)

0.12411T3+0.0010655T4

式中，F为表层水体N2O交换通量(μmol/(m2·h))，kN2O为N2O在水体中扩散系数(cm/h). 水流和风速的作用使得水-气交换通量的估算存在较大的不确定性. 但对于风速与流速比值较大的大型湖泊(>10 km2)而言，更适合采用风速模型进行估算[18]. 当风速在3～15 m/s时，Wanninkhof公式模型能够准确估算出气体交换速率[19]. 采样期间鄱阳湖平均风速可达4 m/s，适合选择Wanninkhof公式估算鄱阳湖N2O的交换速率.kN2O采用Wanninkhof校正后得出的估算公式(公式(5))估算，同时给出了淡水中N2O气体的施密特系数与温度的关系式(公式(6)). 式中，U表示水面上方10 m高度处的风速(m/s)，本文风速数据取自鄱阳湖蛇山自动监测站.ScN2O为淡水中N2O气体的施密特系数，T取值为-2～40℃.

1.4 数据处理

数据统计分析采用SPSS 20.0和Excel 2013软件，数据间的关系采用Spearman相关分析，差异性分析采用ANOVA(LSD检验)(P<0.05). 不同变量的回归分析采用一元线性回归方程，方程拟合通过ANOVA进行检验.

2 结果与分析

2.1 水环境参数变化

2.2 N2O浓度与饱和度

鄱阳湖N2O浓度变化范围为10.79～106.54 nmol/L，平均为32.57±17.35 nmol/L. 春季平均浓度为51.84±22.37 nmol/L，显著高于其他季节(ANOVA，P<0.01). 秋季平均浓度最低，为20.07±4.60 nmol/L. 冬季N2O浓度高于夏、秋季，夏季和秋季平均浓度差异不显著(图2a).

鄱阳湖N2O饱和度变化范围为88.87%～738.75%，均值为256.83%±129.05%(图2b). 与N2O浓度变化规律相似，春季N2O饱和度最高(415.64%)，秋季最低(165.28%). 夏、秋和冬季N2O平均饱和度分别为252.67%±70.90%、165.28%±36.38%和193.74%±31.42%，冬季和夏季差异不显著(ANOVA，P=0.056). 总体来看，除秋季PY1点位N2O未达到饱和(饱和度为88.87%)外，4个季节各点位的N2O饱和度均处于过饱和状态，表明鄱阳湖是大气N2O的释放源.

表1 鄱阳湖水环境参数变化*Tab.1 Environmental variables in water of Lake Poyang

图2 鄱阳湖不同季节N2O浓度、N2O饱和度及N2O交换通量的变化Fig.2 Seasonal variation of N2O concentration, N2O saturation and N2O flux in Lake Poyang

2.3 N2O交换通量

鄱阳湖N2O全年平均交换通量为0.83±0.69 μmol/(m2·h). 无论是季节上，还是空间上，N2O的释放通量均有较大的差异(图3). 从季节来看，鄱阳湖N2O全年平均交换通量在春季与其他季节差异显著(ANOVA，P<0.01). 春季N2O平均交换通量最高(1.71 μmol/(m2·h))，而秋季最低(0.40 μmol/(m2·h)). 夏季和冬季平均交换通量分别为0.64和0.56 μmol/(m2·h)，且差异不显著(ANOVA，P=0.74，图2c). 从空间来看，4个季节N2O交换通量的空间变异系数在33.03%～54.81%之间. 春季PY7点位交换通量最高，为3.49 μmol/(m2·h)，而PY2点位只有0.70 μmol/(m2·h)，相差近5倍. 在夏季， PY1点位交换通量最高(1.23 μmol/(m2·h))，PY5点位最低(0.23 μmol/(m2·h)). 按湖区划分，春季北部湖区(PY6～PY13)平均交换通量(2.18 μmol/(m2·h))显著高于南部湖区(PY1～PY5)(ANOVA,P<0.001)，约为南部湖区的2倍. 无论是夏季还是冬季，南部湖区平均交换通量均高于北部湖区. 而秋季的南北湖区差异不显著(ANOVA,P=0.784).

图3 鄱阳湖各采样点N2O交换通量Fig.3 Annual N2O flux in each sampling site of Lake Poyang

3 讨论

3.1 N2O饱和度的影响因素

图4 鄱阳湖水体-N及-N浓度与N2O饱和度的相关关系Fig.4 Relationships between N2O saturation and -N and -N concentrations in water of Lake Poyang表2 鄱阳湖水体N2O饱和度与溶解氧、水温及无机氮浓度的Spearman相关性分析Tab.2 Spearman correlation between N2O saturation and DO concentration, temperature and inorganic nitrogen concentration in water of Lake Poyang

季节溶解氧水温NH+4-NNO-3-NNO-2-N回归方程r2Pn春季0.26-0.77**0.330.26-0.27y=-96.00T+2490.760.550.00613夏季-0.14-0.500.80**0.79*0.78**y=5655.19NO-2-N+149.430.940.00010y=454.37NH+4-N+136.070.830.000秋季0.00-0.39-0.40-0.26-0.53———13冬季0.54-0.56*0.66**-0.48-0.21y=57.19NH+4-N-39.75T+522.170.770.01210全年-0.390.13-0.040.15-0.14———46

*表示在α=0.05水平下具有显著性；**表示在α=0.01水平下具有显著性.

图5 鄱阳湖水体N2O饱和度与N2O释放通量的相关性Fig.5 Relationship between N2O saturations and N2O fluxes in water of Lake Poyang

图6 不同模型方程的扩散系数比较 (其中k1～k4方程分别取自文献[18,22-24])Fig.6 Comparison between modeled gas exchange velocities used in this study and others

3.2 N2O交换通量与K值选择

另一方面，风速的选择增加了k值估算的不确定性. 本研究采用风速数据为南部湖区蛇山水文站位置的当日平均风速. 风速越大，k值越高. 考虑到不同湖区风速的差异，采用该点风速代表全湖区平均风速可能存在一定的不确定性. 比如对于风速较高的鄱阳湖星子站附近(比如PY9和PY10样点)，估算值可能偏低. 而对于风速较小的入江湖口地区(比如PY13)，估算值可能偏高. 此外，鄱阳湖湖区风速季节性变化，也会影响k值的计算.

3.3 与其他湖泊、河流对比

鄱阳湖春季饱和度显著高于一些河流的饱和度，与巢湖流域污染严重的南淝河[3]相当，达到400%以上. 夏季鄱阳湖平均N2O饱和度要高于长江(2009年)[28]，低于洪家渡(2007年)[6]，与夏季太湖(2003年)的N2O饱和度水平[11]比较接近. 从季节规律上来看，鄱阳湖N2O季节性排放特征类似于某些河流(比如Colone河[24])，即春季最高，其次是冬季，最后是秋季和夏季(表3). 由于鄱阳湖汇合了赣江、抚河、信江 、饶河、修水5条支流，河流的氮源输入季节性差异可能对湖区N2O释放造成一定的影响. 因此，鄱阳湖N2O的季节变化规律可能还受到入湖河流N2O季节变化的影响.

按照N2O交换通量计算方法，初步估算出2014年鄱阳湖平均交换通量在0.40～1.71 μmol/(m2·h)之间.与一些水体营养程度较高的河流相比，该值要低于巢湖入湖河流(南淝河和杭埠河)，总体处在同季节长江(2009年)的平均交换通量水平；与国内外其他湖泊相比，要高于国外一些深水低营养化湖泊(Lac de Neuchatel湖和Alpnachersee湖)，甚至超过同季节的太湖(2009年)和洞庭湖(2008年). 此外，本研究估算的1月N2O交换通量要稍高于2009年[25]，这也间接反映出鄱阳湖水体N2O饱和度呈升高趋势.

表3 一些相关河流、湖泊的N2O饱和度和交换通量Tab.3 N2O saturations and N2O fluxes in some related rivers and lakes

1)巢湖入湖河流.

表4 鄱阳湖水体N2O释放量的估算Tab.4 Estimation of N2O emission in water of Lake Poyang

季节面积/km2N2O交换通量/(μmol/(m2·h))N2O释放量/(×105mol)春季16431.7160.74夏季31120.6443.19秋季27470.4023.94冬季1150.561.39

3.4 鄱阳湖N2O交换通量估算

由于鄱阳湖N2O释放通量存在显著的季节性特征，本文利用2014年4、7和10月，以及2015年1月的释放通量平均值，结合不同季节的鄱阳湖平均水域面积[17]，估算得出每年鄱阳湖水体向大气中释放的N2O约为1.29×107mol(表4)，相当于以N2O的形式输出氮素约361.93 t. 其中春季和夏季是N2O释放高峰时期，分别占全年N2O释放总量的46.99%和33.41%. 鄱阳湖水体N2O年释放量高于一些城市河流网，比如天津河流网[21](5.78 t)和上海河流网[5](约290 t). 从流域上来看，农业土壤通常被认为是最主要的N2O释放源，张玉铭等测得江西农田N2O排放通量速率可达0.296～4.696 μmol/(m2·h)[29]，据此估计每年从鄱阳湖流域农田土壤释放的N2O约为1×103～15×103t. 相比之下，鄱阳湖水体N2O释放量约占其释放通量的2.30%～36.43%. 进一步考虑到估算模型及季节变化的差异，这个值可能存在一定的误差. 但至少通过估算，说明鄱阳湖水体N2O释放量存在明显的季节差异，是一个潜在的N2O释放源，对流域内N2O分布及质量平衡具有一定影响.

4 结论

1) 2014年4月-2015年1月，鄱阳湖全年N2O平均浓度和平均饱和度分别为32.57±17.35 nmol/L和256.83%±129.05%. 其中春季N2O平均浓度最高(51.84±22.37 nmol/L)，秋季最低(20.07±4.60 nmol/L)，夏季和秋季差异不显著，冬季N2O平均浓度显著高于夏、秋季；冬季和夏季N2O饱和度差异不显著. 总体而言，全年鄱阳湖N2O基本处于过饱和状态，是大气N2O的释放源.

3) 鄱阳湖N2O年平均交换通量为0.83±0.69 μmol/(m2·h)，在季节和空间上存在显著差异. 其中春季N2O交换通量最高，为1.71 μmol/(m2·h). 从空间来看，春季北部湖区平均交换通量显著高于南部湖区，但在其他季节差异不显著. 根据各季节N2O交换通量，结合不同季节水域面积，初步估算出鄱阳湖全年释放N2O量约为1.29×107mol，其中春季和夏季是N2O释放的高峰时期，总释放量约占全年的80.40%，全年通过N2O 输出氮素约为361.93 t，显示鄱阳湖对区域N2O分布及质量平衡具有一定影响.

致谢: 中国科学院鄱阳湖湖泊湿地生态系统研究站在采样和样品分析等方面给与支持和帮助. 风速数据得到鄱阳湖蛇山自动观测站以及刘元波研究员的帮助，在此一并感谢.

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Characteristics of nitrous oxide(N2O) emissions and the related factors in Lake Poyang

XU Huixian1,2, JIANG Xingyu1,2, YAO Xiaolong1,2& ZHANG Lu1**

(1:StateKeyLaboratoryofLakeScienceandEnvironment,NanjingInstituteofGeographyandLimnology,ChineseAcademyofSciences,Nanjing210008,P.R.China) (2:UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,P.R.China)

Surface water surveys were carried out seasonally in Lake Poyang from April 2014 to January 2015. Concentrations of nitrous oxide (N2O) in thirteen sampling sites were measured followed by calculation of N2O emission fluxes with interface diffusion model. The N2O concentration in the surface water of Lake Poyang averaged 32.57±17.35 nmol/L with an average saturation of 256.83%±129.05%, which implied a state of N2O-supersaturated. The N2O flux from water to air was calculated to be 0.83±0.69 μmol/(m2·h) on the average. The highest N2O flux appeared in spring with an average level of 1.71 μmol/(m2·h), followed by the summer, winter and autumn in a descending order. In spring, N2O emission rates were significantly higher in the north part of the lake than in the south part. Regression analysis indicated that ammonium in water column had great control effect on N2O production in summer and winter. About 1.29×107mol N2O was emitted from Lake Poyang annually, of which 80.40% emission was in spring and summer. The N2O-N output of Lake Poyang was estimated in 361.93 t per year, and plays an important role in the N2O distribution in the Poyang basin.

Lake Poyang; emission; nitrous oxide; seasonal variation

*国家重点基础研究发展计划“973”项目(2012CB417005)和国家自然科学基金项目(41271468, 41203065)联合资助. 2015-11-24收稿; 2015-12-30收修改稿. 徐会显(1992～), 男, 硕士研究生; E-mail: xvhuixian@163.com.

**通信作者; E-mail: luzhang@niglas.ac.cn.