不同加铝方式对SAPO-34分子筛合成及MTO催化性能的影响
2016-09-18李晓峰梁光华狄春雨李志宏太原理工大学精细化工研究所太原03004中国石油大学中国石油天然气集团催化重点实验室北京049
李晓峰 王 平 梁光华 狄春雨 李志宏 王 龙 窦 涛,(太原理工大学精细化工研究所,太原 03004)(中国石油大学中国石油天然气集团催化重点实验室,北京 049)
不同加铝方式对SAPO-34分子筛合成及MTO催化性能的影响
李晓峰*,1王平1梁光华1狄春雨1李志宏1王龙1窦涛*,1,2
(1太原理工大学精细化工研究所,太原030024)
(2中国石油大学中国石油天然气集团催化重点实验室,北京102249)
在水热合成体系中,以三乙胺(TEA)和四乙基氢氧化铵(TEAOH)为混合模板剂,考察了在初始凝胶形成过程中铝源的加入方式对合成SAPO-34分子筛及甲醇制烯烃(MTO)催化性能的影响;通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气等温吸附脱附(BET)、29Si固体核磁(29Si MAS NMR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对合成产物进行物性表征,并研究了其在甲醇转化制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,随着首先加铝量的增加,粒径有逐渐变小的趋势,且逐渐出现板层状形貌的SAPO-34分子筛;同时,产物分子筛骨架中Si(4Al)配位结构的数量增加,强酸比例在逐渐增大,且酸密度增加;随着强酸比例和酸密度的提高,SAPO-34分子筛在MTO催化反应中的寿命逐渐延长,丙烯选择性逐渐增大而乙烯选择性逐渐减小。
SAPO-34分子筛;成胶;加铝方式;酸性;MTO
SAPO-34分子筛由于其独特的孔道结构、适宜的酸性和较好的稳定性,在甲醇制烯烃(MTO)反应中表现出优异的催化活性和低碳烯烃选择性,被认为是MTO反应的最佳催化剂[1-4]。近几年,SAPO-34分子筛的合成及在MTO催化过程的应用研究成为分子筛研究领域的焦点,国内外已有大量的相关文献报道。……
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