申宝剑，仰云峰，腾格尔，秦建中，潘安阳

(中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡　214126)



四川盆地焦石坝构造区页岩有机质特征及其成烃能力探讨
——以焦页1井五峰—龙马溪组为例

申宝剑，仰云峰，腾格尔，秦建中，潘安阳

(中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡214126)

摘要：以四川盆地焦石坝构造区焦页1井为例，根据全岩、干酪根和微体化石等分析，对上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组富有机质泥页岩开展了成烃生物识别和有机岩石学研究，并对成烃能力进行了讨论。研究表明：高过成熟的五峰—龙马溪组页岩成烃生物主要由疑源类、藻类体(层状藻和底栖藻)和动物碎屑(笔石、几丁虫和海绵骨针)组成，成烃生物是有形态有机质的重要组成部分；无形态有机质是五峰—龙马溪组页岩有机质的主要组分，包括无定形体、微粒体和沥青，呈细小颗粒分散在矿物基质中。研究认为富氢的藻类体和笔石管胞内脂类大分子聚合物是主要的成烃母质，大量存在的无形态有机质，尤其是大量孔隙充填的细小固体沥青，说明原始生烃母质具有很强的生烃潜力，是形成页岩气藏的物质基础。

关键词：成烃生物；生烃潜力；焦石坝构造；五峰—龙马溪组；四川盆地

随着焦石坝地区页岩气藏的商业开发，川东南地区上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组页岩已经成为当前研究的热点和重点。目前研究工作主要集中在黑色页岩形成的沉积环境[1-5]、地球化学特征[6-10]、矿物组成[11-14]、储层物性[15-22]以及富集规律[23-26]等方面。不同成烃生物具有不同的生烃潜力，其数量和类型直接决定了烃源岩品质，进而控制页岩的成烃潜力，是页岩气形成的物质基础。由于黑色页岩中有机质处于高过成熟阶段，成烃生物鉴别存在一定难度，国内外较少开展高演化成烃基金项目：联合基金重点支持项目“古生界页岩含气性原生有机质控制作用研究”(U1663202)和中国石化科技部项目“海相页岩超显微特征及与页岩气富集的关系”(P15097)资助。

生物识别和相关研究工作。近年来，中国石化无锡石油地质研究所在常规有机岩石学研究基础上，针对高演化烃源岩发展了超显微有机岩石学分析技术，能够有效识别不同类型的成烃生物。本文以焦石坝构造焦页1井五峰—龙马溪组优质页岩为例，剖析了五峰—龙马溪组页岩成烃生物构成，探讨有机质组成特征及其对生烃的贡献。

1地质背景

焦石坝构造位于四川盆地东缘川东隔挡式褶皱带，紧邻四川盆地东部边界齐岳山断裂，是万县复向斜内一个特殊的正向构造，是受北东向和近南北向2组断裂控制的轴向北东的菱形断背斜，以断隆、断凹与齐岳山断裂相隔(图1)[25]，焦页1井位于焦石坝构造的北部。焦石坝构造主体变形较弱，上下构造层形态基本一致，似箱状断背斜形态、即顶部宽缓、地层倾角小、断层不发育，两翼陡倾、断层发育[26]。

川东南地区五峰—龙马溪组沉积环境纵向上先后经历了深水硅泥质陆棚、深水泥质陆棚、半深水砂泥质陆棚、半深水混积陆棚、浅水砂泥质陆棚这样一个自下而上水体整体逐渐变浅的纵向演化序列[3]。以焦页1井为例，龙马溪组厚266 m，五峰组厚6m，与上覆志留系小河坝组、下伏奥陶系涧草沟组呈整合接触，大体分为3个岩性段[25]：上部2 146～2 326 m发育砂泥质浅水陆棚沉积，主要为灰色泥质粉砂岩、粉砂质泥岩；中部2 326～2 377 m为灰泥质浅水陆棚沉积，主要为灰黑色含碳酸盐岩粉砂质泥岩，见零星分布的笔石和黄铁矿；下部2 377～2 415 m为灰泥质深水陆棚沉积，主要岩性为黑色碳质泥页岩，硅质含量较高，富含笔石化石，黄铁矿呈条带状分布(图2)。

图1　川东南焦石坝地区地质构造Fig.1　Geological and tectonic map of Jiaoshiba structure, southeastern Sichuan Basin

2样品与方法

样品采自焦页1井2 352～2 415 m之间的龙马溪组至五峰组层段(图2)。该层段样品覆盖第1～7小层，从灰泥质浅水陆棚沉积逐渐过渡至灰泥质深水陆棚沉积，可较好地反映成烃生物随沉积相变化的特征。该层段样品TOC和总含气量呈现随深度逐渐增大的趋势，其中一段样品TOC总体大于2%，总含气量在龙马溪组底部最大，为5.19 m3/t(图2)。另外，焦石坝构造其他页岩气井发现有较好生物形态的样品也被采用到本文之中，如焦页2井、焦页41-5井等。

块状样品做2方面的处理：(1)切割成小块制作全岩光片和光薄片，用于显微镜反射光和透射光的观察，这部分样品制备与观察工作在无锡石油地质研究所完成；(2)块状岩石样品粉碎成直径1～3 mm的颗粒，取50 g，用盐酸—氢氟酸浸泡溶解，经孔径为53 μm筛网过滤后，在残留物中用特制的毛细管将微体化石挑出，所有样品均在中国科学院南京地质古生物研究所分析完成。

所有制备的样品均置于莱卡DM4500P偏光显微镜下观察。该偏光显微镜配备有透射光、反射光和荧光3个光路，所使用的物镜有10倍、20倍干物镜和50倍油浸物镜，安装有连接计算机的摄像系统，可随时对镜下视域进行捕获保存。个体较小的微体化石需借助高倍扫描电镜鉴定其属种。挑选后的笔石经过40 ℃恒温干燥后，进行岩石热解色谱分析，分析笔石的生烃量和组成，主要用美国Weatherford公司SRA-TEPI热解器—安捷伦7890色谱联用，热解炉升温程序：300 ℃(1 min)以30 ℃/min加热至650 ℃(3 min)；传输线温度310 ℃，色谱箱升温程序：40 ℃(13 min)以3 ℃/min加热至90 ℃，再以15 ℃/min至315 ℃(20 min)；色谱柱型号：DH50.2:50 m×0.2 mm×0.5 μm；检测器：FID，以上工作主要在无锡石油地质研究所完成。

3成烃生物类型

成烃生物是指页岩中保存的具有较好生物结构与形态的有机质，其保存的完整性受生物原始沉积形态、有机质热成熟阶段等因素的制约。焦石坝地区龙马溪组页岩中保存有较好形态的有机质主要有以下几类：

图2　四川盆地焦石坝地区焦页1井采样位置及主要显微组分分布Fig.2　Lithological columns and sampling locations of well Jiaoye1 in Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

3.1疑源类

疑源类是一类未知或可能多样生物亲缘关系的小型微体化石[27]，它们可能代表包括海生杂色藻、绿藻和单细胞原生生物的化石化有机质壁囊胞，以及一些真菌孢型、高等生物的卵及其他非海相形态类型，其中以单个膜壳保存的疑源类化石，可能源自单细胞生物,焦页1井中发现的疑源类化石主要有7种(图3a-h)。

3.2藻类体

焦石坝构造五峰—龙马溪组页岩中的藻类体按来源不同，分为来源于浮游藻的层状藻类体和来源于底栖藻的底栖藻类体。龙马溪组页岩在透射光下能见到纹层结构，呈暗黑色，纹层宽度不一，与矿物层形成明暗相间的纹层，纹层之间可能夹有独立分散分布的结构藻类体。由于演化程度高，结构藻类体内部结构不明显，整体呈现黑色团状结构(图4)。而在反射光下，由于与矿物包裹，残余有机质颗粒细小，所以纹层状结构不是很明显。

图3　四川盆地焦石坝地区焦页1井五峰—龙马溪组疑源类化石显微照片Fig.3　Photomicrographs of acritarch sp. in the Wufeng-Longmaxi formations, well Jiaoye1, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

底栖藻类体主要来源于较大型的水生藻类或底栖宏观藻类，主要有多核体和多细胞集合体2类。镜下见到的底栖宏观藻保存极差，多为碎片(图5)，由于后期改造，未能观察到内部结构，其中图5a的宏观藻类碎片略带褐色。

3.3笔石

五峰—龙马溪组笔石常呈碎片分散于矿物基质中，大多形态保存不完好，形态较好的一般具有板条状特征(图6a，b)，或是保留对称的外壳残留(图6c，d)。显微镜下观察到的为它的周皮组织[28-29]，无荧光，在反射光下呈现颗粒状(镶嵌)或非颗粒状(均质)2种形态，非颗粒状碎屑比颗粒状碎屑具有更高的反射率值和更明显的双反射现象[30]。非颗粒状笔石碎屑主要分布于页岩中，而颗粒状笔石碎屑更普遍存在于碳酸盐岩中。在龙马溪组页岩中，主要存在非颗粒状的笔石碎屑。

图4　四川盆地焦石坝地区焦页41-5井龙马溪组 层状藻类体(2 519.88 m)显微照片Fig.4　Photomicrograph of lamalginite in the Silurian Longmaxi Formation, well Jiaoye41-5 (2 519.88 m), Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

图5　四川盆地焦石坝地区五峰—龙马溪组 宏观底栖藻化石碎片显微照片 a, c, d.焦页1井，龙马溪组；b.焦页41-5井，龙马溪组Fig.5　Photomicrographs of benthic macroalgae debris in the Wufeng-Longmaxi formations, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

薄片中的笔石体常呈碎片分散于矿物基质中(图7a-c)，未见形态保存完好的个体，但碎片仍具有一定的形态，多近似矩形。图7a中可明显见到二分叉，图7d-f中的笔石可见壁上有平行长轴的条纹。而在扫描电镜下，可发现结构保存更完整的笔石个体(图8)，笔石周皮外壳平行纹理结构清晰可见，周皮内部生长有黄铁矿颗粒。垂直层理面的截面上笔石体呈薄片状平行层理面分布，明显与上下矿物之间存在有缝隙。

3.4几丁石

几丁石是早古生代海洋沉积中的一类具有有机质壳壁的海洋微体动物化石[31]。焦页1井五峰组上部至龙马溪组下部共32块样品中获得数量不等的几丁虫化石(图9)。丰度最高的样品位于2 361.4～2 359.4 m，为271粒/g样品；分异度最高的样品位于2 361.4～2 359.4 m，同层产出的几丁虫有11个种；基本形状为扁壶形、长棒形和酒瓶形，壳体辐射对称，一端开口一端封闭，大小介于0.05～2 mm。

3.5海绵骨针

海绵骨针化石在焦页1井中只在2387.65m和2 411.1 m的2个深度出现，且丰度较低，不是主要的生烃母质。海绵骨针呈两轴四射式，细长针状，内部为黄铁矿化(图10a)或为硅质矿物和有机质的结合体，内部含黑色有机质(图10b)。横切面轴心为黑色有机质，边缘为硅质矿物包裹(图10c)，也可能不含有机质，全部为硅质矿物(图11d)，直径一般不超过100 μm。

图6　四川盆地焦石坝地区 五峰—龙马溪组笔石反射光显微照片Fig.6　Photomicrographs of graptolites in the Wufeng- Longmaxi formations, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

图7　四川盆地焦石坝地区焦页1井五峰—龙马溪组笔石化石显微照片Fig.7　Photomicrographs of graptolites in the Wufeng-Longmaxi formations, well Jiaoye1, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

图8　四川盆地焦石坝地区焦页41-5井龙马溪组笔石扫描电镜显微照片 a, b.2 550.75 m, 天然层理面上笔石个体, b为a局部放大, 周皮外壳平行纹理结构清晰可见, 伴有黄铁矿颗粒; c, d.2 590.29 m, 天然断面上笔石截面, d为c局部放大, 薄片状平行层理面分布，与上下矿物之间存在缝隙Fig.8　SEM photographs of graptolites in the Longmaxi Formation, well Jiaoye41-5, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

图9　四川盆地焦石坝地区焦页1井龙马溪组部分几丁虫化石扫描电镜显微照片Fig.9　SEM photographs of chitinozoans in the Longmaxi Formation, well Jiaoye1, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

图10　四川盆地焦石坝地区五峰—龙马溪组 海绵骨针化石显微照片 a, b.焦页1井, 2 411.1 m； c, d.焦页1井, 2 387.65 mFig.10　Photomicrographs of sponge sp. in the Wufeng- Longmaxi formations, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

4页岩有机岩石学特征

通过全岩光片的观察，有形态的有机质只占了龙马溪组页岩总有机质的小部分，大多数的有机质没有形态，颗粒偏小，分散在矿物基质中，是伴随生烃过程中产生的次生组分。这主要是由于有机质经历了强烈的热降解作用，富氢组分大量生烃排驱而残留下少量的细小颗粒状有机质。这些无形态有机质主要包含了藻类体降解形成的无定形体、微粒体，及早期生成的液态烃类裂解形成的沥青，其中以大量分散的细小沥青为主要形式(图11)。

综合有机岩石学和成烃生物研究成果，焦石坝地区五峰—龙马溪组页岩有机显微组分根据形态可分为有形态组分和无形态组分(表1)。有形态组分指母质生物经历了复杂热演化或后期改造作用后仍还完整地或部分地保留生物结构的有机质，分为来源于水生藻类的藻类体和来源于水生动物的动物碎屑有机质。无形态组分为次生组分，指母质生物或液态烃类在生烃过程中形成的，页岩中的无形态组分基本都呈分散的细小颗粒充填于矿物颗粒之间。

图11　四川盆地焦石坝地区五峰—龙马溪组 沥青反射光显微照片Fig.11　Photomicrographs of bitumen reflection light in the Wufeng-Longmaxi formations, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

不同成烃生物在不同的深度具有不同的丰度。从图2可以看出，五峰—龙马溪组黑色页岩整体随深度总有机碳含量呈逐渐增加的趋势。疑源类只分布在五峰组至龙马溪组底部，即1～3小层，且丰度高。底栖藻类总体含量低，纵向上零星分布。笔石丰度总体随深度有增加的趋势，最大丰度出现在五峰组至龙马溪组底部，即1～3小层，与疑源类的分布重合。几丁虫主要分布在7小层，总体上，岩性越粗，几丁石丰度有增加的趋势。焦页1井五峰—龙马溪组底部38 m优质页岩层段的主要成烃生物为藻类体(疑源类)和笔石动物。另外，无形态组分沥青含量普遍较高，整体随深度逐渐增加，在1～3小层沥青为最主要的显微组分。

表1　四川盆地焦石坝地区五峰—龙马溪组页岩有机显微组分分类Table 1　Organic maceral classification of the Wufeng-Longmaxi shales in Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

5成烃能力探讨

焦页1井五峰—龙马溪组黑色页岩中含有大量的无形态有机质和有形态有机质。有形态有机质的存在给予了识别其中原始生物构成的信息。通过全岩薄片、干酪根薄片和扫描电镜的观察，藻类体和动物碎屑是构成焦页1井有形态有机质的主要显微组分，其中藻类体包含层状藻类体、结构藻类体和宏观底栖藻，这些原始母源物质经历了强烈的热成熟作用，保留的信息非常有限。动物碎屑由于生烃能力差，所以保留的形态相对较好，主要由笔石、几丁虫和海绵骨针组成，其中以笔石为主。

研究表明浮游藻类体具有很强的生烃潜力，相当于Ⅰ型干酪根；底栖藻类体具有一定的生烃潜力，相当于Ⅱ型干酪根[32-34]。五峰—龙马溪组页岩含有大量笔石体(周皮)，沿层理面堆积式广泛分布，不仅对TOC有较大贡献，而且对有机质类型及生烃潜力产生重要影响。超微结构研究认为，笔石体由胶原蛋白(一种结构蛋白质)组成[34-36]，但化学结构上主要由带脂肪族基团的芳香族结构组成[37-38]；与同一成熟度的镜质组相比，笔石胞管由更少的脂肪族结构组成和更高的芳香度，显示稍高的氢指数和非常高的氧指数[37]。

为了更好剖析笔石页岩有机质丰度的影响以及笔石的成烃能力，本研究对五峰—龙马溪组页岩中分离出来的笔石(等效镜质体反射率为1.10%)，开展了热解与热解色谱分析。热解参数显示有机碳含量很高(表2)，说明笔石对页岩总有机碳含量具有重要的贡献。热解色谱(Py-GC)分析结果显示其生烃产物主要为天然气—轻质油(图12)，总烃中气态烃(C1-C4)、轻质油(C5-C14)分别占54%、40%左右，少量中—重质油(C15+)，说明笔石周皮组织的化学组成以脂肪族有机质为主。Gupta[38]等指出笔石周皮组织中发现的脂肪族有机质不可能来源于原始蛋白质有机质，可能是来源于藻类细胞壁的成岩交代作用。Gupta等对笔石样品进行超声、水解处理后，Py-GC-MS分析显示周皮组织的化学组成以脂肪族化合物为主，其次为芳香族化合物；他们指出脂肪族化合物来源于笔石生物自身脂类物质，通过原位聚合作用直接并入周皮组织中的[38]。现阶段研究结果表明笔石具有一定的生烃潜力，相当于镜质组，以生气为主，但脂类化合物的来源有待进一步探索。

另外，在五峰—龙马溪组黑色页岩中，通过聚焦离子束高分辨扫描电镜观测到笔石局部发育纳米级孔隙，这些孔隙是笔石自身的生物结构还是由于生烃作用形成的，目前还不得而知。但从贫氢、高芳香度特性可以预测其难以成为主要油气来源，笔石的大量存在可能直接影响有机质类型及成烃潜力，来自这些生物的干酪根更倾向于腐殖型，使得以往“以Ⅰ型为主”的传统认识需要重新审视。因此，在五峰—龙马溪组页岩有机质构成中，富氢的藻类体和笔石管胞中脂质大分子聚合物是页岩气的主要来源。

图12　四川盆地焦石坝地区五峰—龙马溪组 页岩笔石体热解色谱分析结果Fig.12　Pyrolysis chromatography analysis of graptolites in the Wufeng-Longmaxi formations, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin表2　四川盆地焦石坝地区城口庙坝剖面五峰—龙马溪组笔石热解参数Table 2　Pyrolysis parameters of graptolites in the Wufeng-Longmaxi formations along Chengkoumiaoba section, Jiaoshiba structure, Sichuan Basin

样品编号层位S1/(mg·g-1)S2/(mg·g-1)Tmax/℃PIPC/%RC/%w(TOC)/%K-MB-2O3w6.5531.714640.174.8538.0842.93K-MB-3S1l15.1860.364560.206.4764.8771.34

虽然有形态有机质生动地展示了焦页1井五峰—龙马溪组页岩的原始有机质面貌，但这些生物只占了总有机质的很小一部分，大部分的有机质不具有形态，分散在矿物基质中，它们可能为沥青、微粒体和沥青质体中的一种，由于强烈的热成熟作用，使得这些有机质的性质趋于一致而无法分辨。无论哪一种无形态有机质，都是原始生烃母质热成熟过程的次生产物，以脂肪族化合物为主的富氢有机质(浮游藻)大量生烃，有机质的大量损失，所以能够保留形态的原始母质才只占总有机质的很小一部分。大量存在的无形态有机质从侧面说明，五峰—龙马溪组原始生烃母质具有很强的生烃能力，具备形成页岩气藏的物质基础。

6结论

(1)焦石坝地区五峰—龙马溪组页岩有机质按形态分为有形态组分和无形态组分。有形态组分包括藻类体和动物碎屑，为成烃生物的识别提供了有利的信息。成烃生物主要由疑源类、藻类体(层状藻和底栖藻)和动物碎屑(笔石、几丁虫和海绵骨针)组成。无形态组分是五峰—龙马溪组主要的有机质类型，包括了无定形体、微粒体和沥青，呈细小颗粒分散在矿物基质中。

(2)涪陵焦石坝页岩气主要来源于富氢的藻类体和笔石管胞内脂类大分子聚合物。大量存在的无形态有机质，尤其是大量孔隙充填的细小固体沥青，从侧面说明原始生烃母质具有很强的生烃潜力，具备形成页岩气藏的物质基础。

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(编辑黄娟)

文章编号：1001-6112(2016)04-0480-09

doi：10.11781/sysydz201604480

收稿日期：2016-02-05；

修订日期：2016-06-15。

作者简介：申宝剑(1978—)，男，博士，高级工程师，从事烃源岩有机地球化学研究。E-mail: shenbj.syky@sinopec.com。

中图分类号：TE122.11

文献标识码：A

Characteristics and hydrocarbon significance of organic matter in shale from the Jiaoshiba structure, Sichuan Basin:A case study of the Wufeng-Longmaxi formations in well Jiaoye1

Shen Baojian, Yang Yunfeng, Tenger, Qin Jianzhong, Pan Anyang

(Wuxi Research Institute of Petroleum Geology, SINOPEC, Wuxi, Jiangsu 214126, China)

Abstract:Organic-rich shale samples were collected from the Upper Ordovician Wufeng-Longmaxi formations in the Jiaoshiba structure in the Sichuan Basin to carry out rock, kerogen and micro-fossil analyses. The biological recognition and organic petrologic analysis of hydrocarbon generation were carried out, and the hydrocarbon potential was discussed. Hydrocarbon precursor organisms in the high-maturity or over-mature Wufeng-Longmaxi shale mainly included acritarchs, alginite (lamalginite and benthic algae) and zooclasts (graptolite, chitinozoan and spicule), which were the major components of formed organic matter. However, amorphous organic matter was the primary portion in the Wufeng-Longmaxi shale, and was dispersed in the mineral matrix as fined particles. Shale gas in Jiaoshiba area was derived from hydrogen-rich alginite and macromolecular lipid polymer in graptolite tracheids. Abundant amorphous organic matter, especially plenty of pore-filling fine-grained bitumen, indicated that the source rocks have high hydrocarbon potential, which could form large shale gas fields.

Keywords:hydrocarbon generation organism; hydrocarbon potential; Jiaoshiba structure; Wufeng-Longmaxi formation; Sichuan Basin