黄新灿，章明奎

（1绍兴市上虞区农业技术推广中心，浙江上虞312300；2浙江大学环境与资源学院，杭州310058）



长期施用猪粪源有机肥对蔬菜-土壤系统重金属积累的影响

黄新灿1，章明奎2

（1绍兴市上虞区农业技术推广中心，浙江上虞312300；2浙江大学环境与资源学院，杭州310058）

摘 要：为了解长期施用由集约化养殖场畜禽粪堆制的有机肥对蔬菜地土壤与蔬菜中重金属积累的影响，设计了对照（化肥）、化肥+猪粪堆肥、猪粪堆肥和2倍猪粪堆肥等4种施肥方法，进行了为期3年的田间小区蔬菜试验。结果表明：施用猪粪堆肥可促进蔬菜地土壤养分的提高，减弱土壤酸化。但试验也表明虽然施用的猪粪堆肥符合中国有机肥的行业标准(NY 525—2012)，当猪粪堆肥被单独作为肥源用于蔬菜地时，其可显著增加土壤和蔬菜中重金属的积累，重金属含量随猪粪堆肥用量和施用年限的增加而增加。连续施用猪粪堆肥3年后土壤中Cu、Zn和Cd含量分别比试验前提高了31.2%、27.3%和14.0%，蔬菜中Cu、Zn、Pb和Cd含量也均显著高于对照处理；连续施用2倍猪粪堆肥3年后，土壤中Cu、Zn、Pb、Cd、Hg和As含量分别比试验前增加了67.4%、53.0%、13.1%、24.4%、25.9%和13.8%，蔬菜中Cu、Zn、Pb、Cd、Hg和As含量均显著高于对照处理；但化肥+猪粪堆肥配合施用的蔬菜产品中重金属含量与对照处理无显著差异。研究建议重视化肥与有机肥配施；在蔬菜地中应用富含有Cu和Zn等重金属的畜禽粪时应严格控制用量，避免长期、连续施用富含有Cu和Zn等重金属的畜禽粪。

关键词：蔬菜地；猪粪源堆肥；土壤环境质量；重金属积累

0　引言

有机肥不仅含有植物必需的大量元素、微量元素，还含有丰富的有机养分，其中的有机质能有效改善土壤理化性状和生物活性、熟化土壤、增强土壤的保肥供肥能力和缓冲能力[1]。有机肥在中国数千年来农业的发展、土壤肥力的维持中起着重要的作用，在现代农业耕地持续利用中仍是不可缺少的肥源[2-6]。然而，中国目前的有机肥料来源十分复杂，相当一部分存在着不可忽视的安全问题。如畜禽粪便、污泥、城镇垃圾和工业垃圾中含有较高浓度的重金属和有机有害物质[7-12]。这些含有污染物的有机肥料施入农田土壤后具有被农作物吸收、污染农产品的风险[13-21]。为了保持良好的土壤环境，许多国家已建立了有机肥料尤其是堆肥和农用污泥中有毒有害物质含量的限量标准。但由于目前对施用有害物质的有机肥对土壤、农作物的污染风险尚未搞清，不同国家对污染物控制的严格程度不同，各国对有机肥中污染物的限制要求有很大的差异[22]。例如，欧洲国家对堆肥中重金属的限量标准可有很大的变化，Cd、Pb、Hg、Zn、Cu、Cr、Ni、As的控制值在1.5～40、120～1200、1.2～25、400～4000、100～1750、100～750、45～ 400、10～25 mg/kg变化[22]。丹麦、德国、意大利和荷兰对有机肥中重金属的控制较严，西班牙对有机肥中重金属的限量值比欧洲其他国家高[22]。在有机肥料中关注的重金属中，Cu和Zn是争议较大的元素，它们既是动、植物生长需要的营养元素，同时它们在高浓度时也可对动、植物产生危害。在中国有机肥的行业标准中(NY 525—2012)没有对Cu和Zn进行限定，在欧洲国家对堆肥中Cu、Zn的限定值分别变动于100～1750、400～4000 mg/kg之间[22]。近十多年来，中国规模化、集约化养殖业发展迅速，所用的饲料中普遍添加Cu、Zn、As等元素。由于猪等畜禽对添加饲料中Cu、Zn、As等微量元素的利用率不高，致使大部分的Cu、Zn、As等元素随粪尿排出，因此许多地区的畜禽粪中常常含有高浓度的重金属元素[7,10-11,23]。含Cu、Zn的畜禽粪含有丰富的养分，可培肥土壤，并补充土壤中本身缺乏的Cu、Zn等微量元素，促进农作物的生长；但这些富含Cu、Zn的畜禽粪源有机肥对农田土壤重金属的污染也存在潜在的影响[24-28]。为了解这些符合有机肥施用标准但富含Cu、Zn的猪粪源有机肥对蔬菜地土壤及蔬菜中重金属积累的可能影响，笔者进行了3年的田间试验，旨在动态检测施用富含Cu、Zn的猪粪源有机肥后土壤和蔬菜中重金属的变化。

1　材料与方法

试验在浙江省绍兴市越城区进行。试验地土壤类型为青紫泥田（属脱潜型水稻土亚类）。田间试验设4个处理。对照（处理1）：只施用化肥，年化肥N、P施用量各为650、90 kg/hm2；化肥+猪粪堆肥处理（处理2）：其N、P的投入量与对照相同，其中一半的N由猪粪堆肥提供，其余N、P由化肥补充，猪粪堆肥的实际施用量根据堆肥中N含量折算；猪粪堆肥处理（处理3）：不施用化肥，投入N量与对照相同，猪粪堆肥的实际施用量根据堆肥中N含量折算（由于由堆肥引入的P已达到需要量，不再另施化学P肥），2012、2013、2014年堆肥用量（折算为干重）依次为20.70、22.03、16.75 t/hm2；2倍猪粪用量（处理4）：猪粪用量为处理3的2倍。施用的猪粪堆肥由规模化养殖的猪粪堆制而成，其有机质、主要养分和重金属含量（表1）符合中国有机肥的行业标准中(NY 525—2012)。试验小区面积为10 m2，重复3次。对照（处理1）的化肥有一半于每年1月作基肥施用，其余一半分2次分别作为2茬蔬菜的追肥。处理2～4的猪粪堆肥于每年1月作基肥施用，处理2的化肥平分2次作为2茬蔬菜的追肥。基肥施用深度为0～15 cm，追肥为表施。施用的化肥氮为尿素，化肥磷为过磷酸钙。

试验时期为2012年1月—2014年12月。试验土壤质地为粘壤土，试验前土壤有机质、全氮、全磷含量分别为28.23、1.35、0.53 g/kg。试验期间每年种植2茬白菜，品种为‘苏州青’，采用育苗移栽，苗龄选择在30天左右，2茬蔬菜的生长期控制在70～75天，生长时期分别为每年的4—7月和8—10月。蔬菜收获时测算每季蔬菜的产量（鲜重）。

于每年1月份在基肥施用前在各试验小区内采集0～15 cm混合土样，每一混合样由各小区内5个分样混合而成。采集的土壤样品经风干后分别过2 mm和0.15 mm塑料土筛，用于土壤养分和重金属测定。另在蔬菜收获期以各试验小区为采样单元采集蔬菜可食部分作为分析样。蔬菜样依次用含少量洗洁精的自来水、自来水冲洗2～3次，去除附着的灰尘及其污染物质，之后继续用去离子水冲洗2～3次。清洗后的蔬菜样切碎、混匀，用于重金属分析。

蔬菜样用高氯酸消化[29]后用石墨炉-原子吸收光谱法测定Cu、Zn、Cd、Co、Ni和Pb，用荧光原子吸收法测定Hg和As。土壤中重金属采用标准方法测定[30-31]，其中，Cu、Zn、Cd、Co和Ni采用盐酸-硝酸-高氯酸消解；用石墨炉原子吸收分光光度法测定Cd；用原子光谱吸收法测定Cu、Zn、Co和Ni；用荧光原子吸收法测定As；Hg用硝酸-高锰酸钾消解，冷原子吸收光谱法测定；Pb用盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸消解，石墨炉原子吸收分光光度法测定。分析过程中采用标准物质进行质量控制，各重金属测试误差控制在5%以内；重复样间相对误差控制在10%以下。土壤有机质、全氮、全磷等养分和pH采用常规方法测定[32]。

2　结果与分析

2.1对土壤pH的影响

施肥方式对土壤pH有一定的影响（表2）。总体上，施用猪粪堆肥后土壤pH有所提高，且随猪粪堆肥的施用量和施用年限呈现增加的趋势，至2014年，处理2、3、4土壤pH分别比试验前平均增加0.02、0.09、0.15个单位。而对于不施用堆肥只施化肥的处理（处理I），土壤pH却有一定的下降，至2014年下降量约0.13个单位。

2.2对土壤有机质、全氮和全磷的影响

表1　施用猪粪堆肥的化学组成

表2　施肥对土壤pH的影响

表3为试验前和经过3年不同施肥处理后表层土壤(0～15 cm)有机质、全氮和全磷的含量。试验结束时，对照（处理1）与化肥+猪粪堆肥（处理2）的土壤中有机质、全氮和全磷含量虽比试验前有一定的增加，但增加量没有达到显著水平。但施用猪粪堆肥（处理3）后，土壤有机质和全磷含量明显提高，但土壤全氮含量与试验前比较没有明显增加。施用2倍猪粪堆肥用量（处理4）明显地增加了土壤中有机质、全氮和全磷的积累，它们均显著高于试验前。这些分析结果表明，施用猪粪堆肥对土壤养分状况的改善明显好于单独施用化肥。

2.3对土壤重金属积累的影响

施肥方式可影响土壤重金属的积累（表4），但影响程度因重金属元素的不同有所差异。总体上，施肥对土壤中Co和Ni含量的影响不明显，各处理在3年的试验期内均不会引起土壤中Co、Ni的积累。但3年试验后，不同施肥方式之间土壤中重金属Cu、Zn、Pb、Cd、Hg和As的积累存在一定的差异，其中以Cu和Zn的差异最为明显。总的来看，对照（处理1）不会引起土壤中Cu、Zn、Pb、Hg和As的明显积累，试验前后土壤中Cu、Zn、Pb、Hg和As含量没有发生显著的改变；但可轻微增加土壤中Cd的积累，试验3年后土壤中Cd含量比试验前增加了6.4%，但试验前后土壤Cd含量的差异没有达到显著水平。施用化肥+猪粪堆肥（处理2）3年后，土壤中Cu和Zn含量比试验前有轻微提高，分别增加2.4%和4.2%；Cd含量比试验前有显著的提高，增加7.6%。施用猪粪（处理3）明显增加了土壤中Cu、Zn、和Cd的积累，连续施用3年后土壤中Cu、Zn、Cd含量分别比试验前提高了31.2%、27.3%、14.0%。连续施用2倍猪粪堆肥（处理4）3年后，土壤中Cu、Zn、Pb、Cd、Hg、As比试验前有显著的增加，分别增加了67.4%、53.0%、13.1%、24.4%、25.9%、13.8%。

与表4中各重金属的二级标准(GB 15618—1995)比较，连续3年试验后，对照和施用化肥+猪粪堆肥土壤的所有测定重金属都没有超标；施用猪粪堆肥土壤的Zn、Pb、Cd、Hg和As也没有超过二级标准，Cu含量略超过二级标准；但施用2倍的猪粪堆肥土壤中铜的含量明显高于二级标准，Zn接近二级标准值，Pb、Cd、Hg和As仍在二级标准值以内。

2.4对蔬菜产量和重金属积累的影响

对3年6茬蔬菜试验的产量统计表明，化肥处理、化肥+猪粪堆肥、猪粪堆肥、2倍猪粪堆肥处理的每茬蔬菜平均产量分别为14.78、21.67、21.13、19.67 t/hm2，以化肥与猪粪堆肥配合施用的处理产量最高，2倍猪粪堆肥处理的产量低于化肥与猪粪堆肥配合施用，前者比后者低9.23%。

由表5可知，试验第一年各施肥处理对蔬菜重金属积累的影响较小，除施用2倍猪粪堆肥处理（处理4）的蔬菜中Cu、Zn显著高于施化肥处理（处理1）和化肥+猪粪堆肥处理外，其他处理间蔬菜重金属含量的差异不明显。试验第三年化肥+猪粪堆肥处理、猪粪堆肥处理和2倍猪粪堆肥处理的蔬菜中重金属Pb、Cd、Hg、As含量均高于第一年对应的处理，这表明随着有机肥施用年限的增加，蔬菜中重金属含量有增加的趋势。但各处理的蔬菜中重金属Pb、Cd、Hg、As含量均低于无公害蔬菜质量要求(GB 18406.1—2001)。第三年中施肥方式对蔬菜中重金属积累产生了明显的影响，蔬菜中重金属含量一般随着猪粪堆肥用量的增加而增加。施用2倍猪粪堆肥处理的蔬菜中Cu、Zn、Pb、Cd、Hg和As含量均显著高于施化肥处理；施用猪粪堆肥处理的蔬菜中Cu、Zn、Pb、Cd含量明显高于对照；但化肥+猪粪堆肥的蔬菜中重金属含量与对照无显著差异。

表3　试验3年前后土壤有机质、全氮和全磷的变化　g/kg

表4　不同处理土壤重金属含量　mg/kg

表5　试验第一年和第三年蔬菜中重金属含量　mg/kg

2.5土壤中重金属的积累速率

表6为根据3年试验前后土壤中重金属元素含量变化计算的重金属年积累速率。结果表明，施用猪粪堆肥土壤重金属的积累速率一般高于施化肥的土壤，且随有机肥用量的增加，重金属年积累速率也呈现增加的趋势。Cu和Zn的积累速率明显高于其他重金属元素，积累速率以Zn最高，其次为Cu、Cd和Hg的积累速率相对较低。

表6　不同施肥处理土壤中铜锌镉的年均积累速率　mg/kg

3　结论与讨论

有机肥作为重要的养分来源在有机农业和可持续农业生产中占有重要地位。近年来，随着无公害农产品、绿色和有机食品生产基地发展的需要以及耕地土壤质量提升工程的开展，中国有机肥的需求量和施用量呈现增加的趋势。然而，中国当前制备有机肥的原料主要来自养殖业、种植业和部分城市垃圾，这些原料中含有不同含量的重金属。由于科技条件的限制，要消除这些原料中的重金属难度很大，因此在农田中施用有机肥料不可避免重金属的污染风险。本研究表明，尽管试验所用有机肥中各类重金属含量符合中国有机肥的行业标准(NY 525—2012)，当有机肥被单独作为肥源用于蔬菜生产时，其可显著增加土壤及蔬菜中重金属的含量，这种影响随有机肥用量与施用年份的增加而增强，特别是Cu、Zn等有机肥中含量稍高的元素。可见，长期大量使用畜禽粪源有机肥对土壤环境和农产品质量都会造成潜在的威胁。近年来众多研究证实，蔬菜中重金属的水平与土壤重金属积累存在显著的正相关，而施肥，特别是施用有机肥是导致土壤重金属积累的最主要因素。例如，唐政等[28]的研究表明，在京郊有机蔬菜生产中施用有机肥可导致番茄果实中Cd、Cr、Zn等重金属含量超标，黄瓜果实中Hg含量超标，土壤中重金属累积效应明显，存在着较大的重金属污染风险。刘全东[27]通过盆栽模拟试验和田间长期定位试验研究了有机肥源重金属Cu和Zn在土壤-蔬菜体系中的累积迁移，结果表明，土壤中Cu和Zn含量与施用有机肥累积带入的量之间呈极显著正相关关系。研究还表明，土壤中有效态Cu和Zn含量也随着连续施用有机肥数量的增加而不断升高，施用有机肥可显著增加Cu和Zn由土壤向蔬菜食用部分的迁移，显著提高蔬菜食用部分中Cu和Zn的含量。

本研究的结果还表明，化肥与猪粪堆肥配合施用的处理不仅蔬菜产量最高（明显高于单施化肥处理，也高于猪粪堆肥和2倍猪粪堆肥处理），而且土壤和蔬菜中重金属积累相对较低。化肥与猪粪堆肥配合施用促进蔬菜产量提高可能与化肥与猪粪堆肥配合对土壤养分的供应较为平稳有关，而因有机肥养分释放较为缓慢，单独施用猪粪堆肥的处理土壤养分供应强度相对较弱。有机肥与无机肥配合施用对作物生长效果最好也被许多试验研究所证实。李淑仪等[26]的试验表明，高量施用禽畜粪类有机肥可对蔬菜产量与品质产生一些不良影响，小白菜和茄子成活率下降，维生素C含量下降；蔬菜中重金属Pb、Cd、As也有随禽畜粪用量增加而提高的趋势；而有机肥与无机肥配合施用时小白菜、茄子的产量和品质均有提高。杨文叶等[33]的试验研究也证明，长期施用商品有机肥可增加蔬菜地土壤中As、Pb、Cr的积累，有机肥施用量越高土壤重金属的积累越明显；但化肥与商品有机肥配施却能明显增加土壤中有机质及氮磷钾等养分的水平，增加蔬菜和玉米的产量。浙江农业土壤中Cu、Zn、Cd的平均含量分别为28、80、0.15 mg/kg[34]，若以这些数值为背景值，根据以上研究中获得的不同施肥方式土壤重金属的积累速率可以估算，施用化肥+猪粪堆肥、猪粪堆肥、2倍猪粪堆肥71.0、5.4、2.5年后耕层土壤Cu积累会达到土壤质量二级标准(50 mg/kg)；施用化肥+猪粪堆肥、猪粪堆肥、2倍猪粪堆肥的施用年限约53.8、8.2、4.2年后耕层土壤Zn积累达到土壤质量二级标准(150 mg/kg)；而土壤Cd积累达到土壤质量二级标准(0.30 mg/kg)的化肥+猪粪堆肥、猪粪堆肥、2倍猪粪堆肥的施用年限为37.5、6.2、3.6年。由此可见，大量施用含高Cu、Zn的畜禽粪可使土壤Cu和Zn在较短的时间内达到很高的水平。因此，在目前还没有有效技术去除畜禽粪便中重金属之前，在农田中施用有机肥时，不仅要严格控制施用有机肥的重金属水平，对有机肥的施用量及连续施用年限也要适当限制，以此确保蔬菜等农产品的安全。

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Long-term Application of Pig Manure Compost Affecting Heavy Metal Accumulation in Vegetable-soil System

Huang Xincan1,Zhang Mingkui2
(1Agricultural Technology Extension Center of Shangyu District,Shaoxing City,Shangyu 312300,Zhejiang,China;2College of Natural Resource and Environmental Sciences,Zhejiang University,Hangzhou 310058,Zhejiang,China)

Abstract:In order to understand the effect of long-term application of livestock and poultry mature compost on heavy metal accumulation in vegetable-soil system,a three-year field experiment was conducted.The experiment included four treatments which were the control(only chemical fertilizer),1/2 pig manure compost and 1/2 chemical fertilizer,pig manure compost,and double quantity of pig manure compost.The results showed that the application of pig manure compost could prevent soil acidification and improve soil fertility level.However,although it met the industry standards for organic fertilizer in China(NY 525—2012),pig manure compost could significantly increase the accumulation of heavy metals in soil and vegetables when it was applied to vegetable field as the only fertilizer.Content of heavy metals in the soil and vegetables increased with the increasing amount of pig manure compost and application time.After continuous application of pig manure compost for 3 years,content of Cu,Zn and Cd in soil increased by 31.2%,27.3%and 14.0%,respectively.And the content of Cd,Zn,Pb and Cu in vegetables was significantly higher than that under the chemical fertilizer treatment.After continuous application of double quantity of pig manure compost for 3 years, the content of Cu,Zn,Pb,Cd,Hg and As in soil increased by 67.4%,53.0%,13.1%,24.4%,25.9%and 13.8%,respectively.And the contents of Cu,Zn,Pb,Cd,Hg and As in vegetables were significantly higher than that of the control.But there was no significant difference in heavy metal content of vegetables between the combined application of chemical fertilizer and pig manure compost(1/2 pig manure compost and 1/2 chemical fertilizer)and the application of the chemical fertilizer alone.Thus the combined application of chemical fertilizer and pig manure compost was suitable for vegetable field.It is suggested that the application amount of rich Cu and Zn pig manure in vegetable field should be controlled,and continuous application of pig manure in vegetable field should be avoided.

Key words:Vegetable Field;Pig Manure Compost;Environmental Quality of Soil;Heavy Metal Accumulation

中图分类号：S141；X53

文献标志码：A论文编号：cjas15120006

基金项目：国家科技支撑计划项目“东南城郊环保型集约化生态高值农业模式研究与示范”(2014BAD14B04)。

第一作者简介：黄新灿，男，1958年出生，浙江上虞人，高级农艺师，大专，主要从事蔬菜技术推广工作。

通信地址：312300浙江省绍兴市上虞区百官街道丁界寺号南区8号绍兴市上虞区农业技术推广中心，E-mail：hst0518@163.com。 310058杭州市西湖区余杭塘路866号浙江大学紫金港校区环境与资源学院资源科学系，Tel：0571-86946076，E-mail：mkzhang@zju.edu.cn。

通讯作者：章明奎，男，1964年出生，浙江绍兴人，教授，博士，从事土壤与环境方面的研究。

收稿日期：2015-12-10，修回日期：2016-02-11。