范稚莲 雷蕾 莫良玉 吴惟筠 赵于莹

摘要：【目的】篩选出能够最大限度降低植株重金属含量，价格较低廉且当地易获得的改良剂，为复合污染土壤的修复提供理论依据。【方法】通过大田实验，以不施改良剂为对照（CK），选用不同的改良剂（煤灰、菌渣、蚕沙、煤灰/菌渣、煤灰/蚕沙）施入受污染的土壤中，用原子吸收光谱法测定砷（As）、镉（Cd）、铅（Pb）、锌（Zn）等重金属在玉米不同生长时期和不同部位的富集情况，分析不同改良剂的改良效果。【结果】不同改良剂均能减少玉米植株各器官的重金属含量。在单独施用一种改良剂的情况下，与CK相比，玉米苗期施用煤灰后其根部吸收Cd、Pb、Zn的比例分别降低65.45%、29.00%和54.28%，蚕沙对地上部富集重金属的抑制效果最佳，吸收As、Cd、Pb和Zn分别降低60.46%、68.87%、63.99%和19.51%；在玉米成熟期，蚕沙对玉米根、茎富集重金属的抑制效果最佳。在施用混合改良剂的情况下，玉米苗期施入煤灰/蚕沙和煤灰/菌渣两种改良剂能钝化多种重金属，尤其适用于多种重金属污染的土壤修复；煤灰/蚕沙对玉米的根富集重金属有很好的抑制作用，与CK相比，根对As、Pb、Zn的富集分别降低72.69%、35.38%和44.72%；对地上部效果最好的是煤灰/菌渣，与CK相比，地上部对As、Cd、Pb、Zn的富集分别降低76.80%、95.46%、74.38%和30.45%；在玉米成熟期，煤灰/蚕沙对玉米叶重金属的抑制作用最明显，与CK相比，叶对As、Cd、Pb、Zn的富集分别降低67.93%、83.33%、50.48%和53.63%，但测出玉米籽粒中Zn含量均超过或接近国家限量标准，不能食用。【结论】煤灰/蚕沙对玉米吸收重金属的抑制效果最佳，能极大地减少As、Cd、Pb和Zn 4种重金属在玉米中的富集量并能增加玉米产量。

关键词： 玉米；改良剂；重金属；富集

中图分类号： S156.2 文献标志码：A 文章编号：2095-1191（2016）12-2047-06

Abstract：【Objective】The present study was conducted to screen the amendments which were able to reduce heavy metal content in plants to the maximum extent， economically competitive and easily accessible， in order to provide a theoretical basis for remediation of contaminated soil. 【Method】Field experiment was carried out. Taking the soil with no amendments as control（CK）， different amendments（coal ash， slag bacteria， silkworm sand， coal ash/slag bacteria， soot/silkworm excrement） were applied in contaminated soil， and heavy metals such as As， Cd， Pb， Zn at different growth stages in different parts of corn were detected by atomic absorption spectrometry method. The improvement effects of different amendments were analyzed. 【Result】Different amendments were able to reduce heavy metal content in each maize organ. In terms of application of single amendment at maize seedling stage， compared with CK， application of coal ash reduced 65.45% Cd， 29% Pb， 54.28% Zn uptakes in maize root； mushroom dreg had the best effects inhibiting heavy metal accumulation in above ground， As uptake decreased by 60.46%， Cd uptake decreased by 68.87%， Pb uptake decreased by 63.99% and Zn uptake decreased by 19.51%. At maize maturity stage， silkworm excrement had the best inhibition effects on heavy metal accumulation in maize root and stem. When applying mixed amendments， at maize seedling stage， coal ash/silkworm excrement and coal ash/mushroom dreg could passivate many kinds of metal， and was especially suitable for remediation of soil contaminated by heavy metal； coal ash/silkworm excrement could inhibit heavy metal accumulation in maize root， accumulation of As， Pb and Zn reduced 72.69%， 35.38% and 44.72% respectively compared with CK； coal ash/mushroom dreg had the best effects on above ground part， accumulation of As， Cd， Pb and Zn in maize above ground decreased by 76.8%， 95.46%， 74.38% and 30.45% respectively. At maize mature stage， coal ash/silkworm excrement had the most obvious inhibiting effects on maize leaf heavy metal accumulation， accumulation of As， Cd， Pb and Zn reduced 67.93%， 83.33%， 50.48% and 53.63% respectively compared with CK. But measured Zn contents in maize grains were over or close to national limited standard and therefore inedible. 【Conclusion】Coal ash/silkworm excrement has the best inhibitory effects on heavy metals uptake in maize， can greatly reduce the accumulation of As， Cd， Pb and Zn in maize and increase maize yield.

Key words： maize； amendment； heavy metal； accumulation

0 引言

【研究意义】土壤是人类及生物赖以生存的物质之一。近年来，大量的农药和肥料使用，导致土壤中重金属污染越来越严重。无机复合肥和有机肥因其有机原料本身含有重金属，且市面上的农药大部分是有机化合物，大量使用会加重重金属污染（崔德杰和张玉龙，2004；陈海燕等，2006）。植物修复技术是一种以植物抗性、分解或超量积累某些化学元素或化学物质的生理功能为基础，利用植物及其共生的微生物体系吸收、降解、挥发和富集环境中污染物的环境污染治理技术。植物修复是目前使用前景较好的重金属修复技术，有利于维持土壤生态系统的稳定性，不会出现化学修复导致的土壤pH变化、土壤板结及微生物环境破坏等二次污染（屈冉等，2008）；但植物修复技术也存在很大限制，其效益取决于污染重金属含量及其生物量，且修复周期较长。原位化学固定技术（也称原位修复技术）是指向污染土壤中添加外来物质以诱导目标污染物发生化学反应（化学固定）降低污染物的移动性或生物有效性，但不改变土壤理化性质（Martin and Ruby， 2003）。目前，土壤受到复合污染的形势越来越严峻，且重金属对植物的危害也越来越严重，因此，探究在复合污染的土壤施用不同改良剂对玉米富集重金属含量的影响，并筛选出能够降低植株重金属含量且有益于污染土壤修复的改良剂，对修复复合污染土壤、保障粮食安全具有一定的参考价值。【前人研究进展】已有研究表明，一些改良剂能够有效固定土壤中的重金属离子，影响植株富集重金属的能力，降低重金属污染风险。张晓熹等（2003）研究表明，施用石灰后，降低了土壤的交换态镉（Cd），提高了碳酸盐结合态和残留态镉含量，显著降低芥菜的镉含量，且提高芥菜的产量。林大松等（2010）研究表明，海泡石对污染土壤Cd和锌（Zn）有显著影响，添加海泡石土壤的水溶态镉和锌含量显著降低，且降低程度受pH影响较明显。黄益宗和郝晓伟（2013）研究表明，污染土壤中施用不同的改良剂可导致玉米地上部铅（Pb）和Zn含量分别比对照降低70.9%～89.1%和78.3%～89.7%，根部Pb和Zn含量分别降低50.0%～67.5%和91.0%～ 94.3%，说明赤泥、骨炭和石灰是较具有潜力的修复重金属污染酸性土壤的改良剂，为重金属污染土壤钝化修复提供了新材料。徐峰等（2013）研究表明，改良剂的添加对玉米吸收和积累Cd、Pb、铜（Cu）和Zn产生不同程度的影响，与对照相比，不同改良剂处理降低玉米叶片中Cd含量的幅度为27.5%～62.2%，骨炭+赤泥、海泡石、沸石和天然骨炭处理分别能降低玉米茎中46.7%、55.6%、59.0%和74.0%的Cd含量；同样，改良剂对玉米植株Cu、Zn含量的影响也表现出相类似的规律。【本研究切入点】近年来已有较多关于单独施用改良剂修复重金属污染土壤的研究，但以价格较低廉且当地又容易获得的改良剂（煤灰、菌渣、蚕沙）混合施用对重金属污染土壤修复的研究相对较少。【拟解决的关键问题】研究重金属As、Cd、Pb、Zn在玉米不同生长时期不同部位的富集情况，探索煤灰、蚕沙、菌渣、煤灰/蚕沙、煤灰/菌渣等不同改良剂及其组合对玉米植物体内重金属的影响，为复合污染土壤的重金属修复提供理论依据。

1 材料与方法

1. 1 供试材料

2005年广西环境保护厅曾派工作组到环江县受污染的农田进行调查取证，结果发现受淹农田污染情况十分严重，土壤呈强酸性，重金属含量严重超标。本研究选择在以上污染农田进行大田试验。据采样分析，受污染农田中最主要的重金属污染物为As、Cd、Pb、Zn（王德光等，2008），其中As、Pb、Zn污染主要集中在0～30 cm土层中，Cd污染的土层较深，部分地区能达到母质层（翟丽梅等，2008）。供试作物为玉米（桂单589）；供试肥料为复合肥芭田-高塔218（N∶P∶K=21∶11∶13，广东省廉江市农业生产资料公司提供）；供试改良剂为含硝态氮的蚕沙（当地用桑叶喂养桑香后，桑香的排泄物、桑叶和石灰等的有机混合物质）、菌渣（当地收获云耳后废弃的培养基质，主要成分为桑树枝和棉籽，少部分麦麸）、煤灰（当地煤炭在燃烧后的废弃物，未经过其他特殊处理）。测定土壤理化性质（表1）及其重金属含量（表2）；并测定改良剂中重金属含量（表3）。由表2可看出，供试土壤的部分重金属含量已超过国家二级标准。

1. 2 试验方法

采用随机区组设计，设5个处理：煤灰（T1）、菌渣（T2）、蠶沙（T3）、煤灰/菌渣（T4）、煤灰/蚕沙（T5），以无改良剂为对照（CK），4次重复，共24个小区，每小区15 m2（5 m×3 m）。改良剂用量为：菌渣50袋/15 m2，每袋约1 kg；蚕沙25 kg/15 m2；煤灰90 kg/15 m2；混合处理采用平均混合方式混匀。每小区玉米种植3行2列，每列11穴，每穴3颗。玉米分别在苗期和成熟期进行采样，对其不同部位的重金属含量进行测定和分析。

1. 3 测定项目及方法

As、Cd、Pb和Zn含量分别参照GB/T 5009.11- 2003、GB/T 5009.15-2003、GB/T 5009.12-2010和GB/T 5009.14-2003进行测定，且均采用湿消解法。

1. 4 统计分析

数据利用SPSS 17.0进行统计分析，采用ANOVA进行单因素分析，采用Duncans新复极差法进行多重比较。

2 结果与分析

2. 1 不同处理对玉米苗期不同部位重金属含量的影响

2. 1. 1 根部重金属含量 从表4可看出，在玉米苗期，不同改良剂处理后其根部的As、Cd、Pb、Zn含量均降低，尤其是Zn含量降低明显。在所有处理中，煤灰/蚕沙混合施用（T5）对4种重金属的抑制效果较其他改良剂处理更好，与CK相比，玉米根系中As、Cd、Pb和Zn含量分别降低72.69%、52.21%、35.38%和44.72%。对于改良剂单独施用，蚕沙（T3）对抑制根系富集As的效果优于单独施用煤灰（T1）和单独施用菌渣（T2），且抑制效果达显著水平（P<0.5，下同），与CK相比，降低As含量46.31%；煤灰（T1）对玉米根系富集Cd、Pb和Zn有显著影响，与对照相比分别减少65.45%、29.00%和54.28%，有效降低了这些重金属在玉米根系中的含量；煤灰/菌渣（T4）抑制玉米富集Pb、Zn的效果最差，原因可能是两种改良剂混合降低了土壤pH，减弱了土壤吸附Pb、Zn的作用。

2. 1. 2 地上部重金属含量 从表4可看出，对于单独施用改良剂的效果，与CK相比，施用蚕沙（T3）分别降低地上部富集As、Cd、Pb和Zn的比例为60.46%、68.87%、63.99%和19.51%，效果最佳；而单独施用煤灰（T1）和单独施用菌渣（T2）对地上部富集As、Zn无显著差异。通过不同处理间比较发现，煤灰/菌渣（T4）效果最佳，地上部富集As、Cd、Pb和Zn比CK分别降低76.80%、95.46%、74.38%和30.45%。其原因可能是煤灰/菌渣（T4）混合施入土壤中，增加了土壤pH，pH升高将增加土壤溶液中的OH-，OH-与阳离子重金属形成氢氧化物固定在土壤中，降低重金属的生物有效性，使重金属不易被玉米吸收；同时，土壤pH升高会增加可变电荷向负电荷转换，从而增加土壤胶体对重金属的吸附。煤灰/蚕沙（T5）对地上部富集重金属的抑制效果不如煤灰/菌渣（T4），可能与其稍微降低土壤pH有关。

2. 2 不同处理对玉米成熟期不同部位重金属含量的影响

2. 2. 1 根部重金属含量 从图1可看出，在玉米成熟期，比较玉米根部的As含量发现蚕沙（T3）的修复效果最佳，与CK相比As含量减少59.77%，差异显著；煤灰（T1）、菌渣（T2）、煤灰/菌渣（T4）、煤灰/蚕沙（T5）间差异不显著（P>0.05，下同）。比较玉米根部的Cd含量发现，不同处理对玉米根系富集Cd均有抑制作用，与CK相比达显著水平；煤灰（T1）、煤灰/菌渣（T4）与煤灰/蚕沙（T5）间差异不显著，但这三种改良剂抑制能力均显著高于菌渣（T2），与CK相比，Cd含量分别减少44.44%、51.11%和57.78%；而蚕沙（T3）处理效果最佳，其根系富集Cd最少，与CK相比减少62.22%。

从图2可看出，比较玉米成熟期根部的Pb含量，蚕沙施入后比CK减少34.90%，效果最佳；煤灰（T1）、菌渣（T2）效果无显著差异，比CK分别减少20.74%和23.70%；煤灰/菌渣（T4）抑制效果优于煤灰/蚕沙（T5），且发现煤灰/蚕沙（T5）抑制效果最差。比较玉米根部的Zn含量发现，煤灰/蚕沙（T5）与其他处理抑制效果有显著差异，施用后效果最优，Zn含量比CK减少38.19%；煤灰（T1）、蚕沙（T3）和煤灰/菌渣（T4）施用效果无显著差异，分别比CK减少23.48%、24.95%和19.99%。

2. 2. 2 茎中重金属含量 比较成熟期玉米茎中的As含量发现，煤灰/菌渣（T4）效果优于其他处理（表5），比CK减少34.15%；单独施用改良剂效果与CK间均无显著差异，说明其对玉米茎富集As没有明显的抑制作用。菌渣（T2）对玉米茎富集Cd、Pb抑制效果最佳，与CK相比，Cd、Pb含量分别减少97.37%和50.24%；煤灰/菌渣（T4）施用效果优于煤灰/蚕沙（T5），煤灰/菌渣施入后，茎富集Cd、Pb含量与CK减少92.11%和15.64%。比较茎中的Zn含量，可看出煤灰/蚕沙（T5）的玉米茎富集Zn含量比CK减少58.44%，效果最佳；而煤灰/菌渣（T4）没有抑制效果。

2. 2. 3 叶中重金属含量 从表6可看出，在玉米成熟期，不同改良剂对叶片富集As、Cd、Pb、Zn均有一定的抑制效果，效果最佳的为煤灰/蚕沙（T5），与CK相比，分别减少67.93%、83.33%、50.48%和53.63%。比较叶片中的As含量，煤灰（T1）、菌渣（T2）、蚕沙（T3）和煤灰/菌渣（T4）处理间对抑制叶富集As的效果无显著差异，施用后As含量分别比CK减少45.15%、41.35%、38.4%和48.52%。比较叶片中Cd含量发现，施用煤灰/蚕沙（T5）后叶片Cd含量显著低于其他处理，起到了很好的抑制作用；菌渣（T2）、蚕沙（T3）和煤灰/菌渣（T4）效果无显著差异。比较叶片中的Pb含量发现的蚕沙（T3）效果最佳，显著低于CK；煤灰（T1）、煤灰/菌渣（T4）和煤灰/蚕沙（T5）对叶片富集Pb的抑制效果显著低于CK，只有菌渣（T2）抑制效果较差，与CK相比差異不显著。比较叶片中的Zn含量，煤灰/蚕沙（T5）与煤灰/菌渣（T4）差异不显著，且与其余处理的富集Zn的效果有显著差异，比CK减少53.63%效果最佳；单独施用煤灰效果最差，仅比CK减少18.54%。

2. 2. 4 籽粒中重金属含量 从表7可看出，在玉米成熟期，比较籽粒中As含量，不同处理对玉米籽粒富集As均有抑制作用，煤灰/菌渣（T4）和煤灰/蚕沙（T5）的抑制效果无显著差异，与CK相比均减少50%。比较籽粒中Cd含量发现，施入菌渣（T2）后比CK减少50%，降低籽粒富集Cd的效果最好，其他处理效果不明显。比较籽粒中Pb含量发现，不同处理对玉米富集Pb均有显著的抑制作用；煤灰（T1）和煤灰/蚕沙（T5）的抑制效果最佳，与CK相比分别减少55.56%和50.29%；其次是蚕沙（T3），与CK相比减少35.67%；菌渣（T2）和煤灰/菌渣（T4）与CK相比分别减少18.71%和26.32%。比较籽粒中Zn含量，效果最佳的是蚕沙（T3），与其他处理均达显著差异水平，Zn含量比CK减少51.22%；菌渣（T2）的效果其次，Zn含量比CK减少29.54%；煤灰（T1）、煤灰/菌渣（T4）和煤灰/蚕沙（T5）对Zn的抑制效果彼此间无显著差异，但均显著低于CK，与CK相比分别减少14.44%、15.52%和11.53%。

2. 3 不同处理对玉米产量的影响

从图3可看出，增施不同改良剂会不同程度地提高玉米产量。对于施用单一改良剂，施用煤灰（T1）后玉米产量比CK增长30.53%；施用菌渣（T2）和蚕沙（T3）后，与CK相比产量分别增长28.85%和13.31%；对于施用混合改良剂，煤灰/蚕沙（T5）增重效果比煤灰/菌渣（T4）效果好，且其比CK产量增长35.87%。

3 讨论

本研究结果表明，不同改良剂的施用对降低玉米不同时期和不同部位富集As、Cd、Pb、Zn含量的效果存在差异，添加不同改良剂均能有效地固定土壤中的重金属离子，降低玉米不同部位富集重金属的含量，减轻环境污染。苏祖祥（2013）研究表明，蚕沙与菌渣均能降低水稻各部分的Pb、Zn含量且提高水稻产量；刘维涛和周启星（2010）研究表明，施用改良剂对大白菜生长有明显的促进作用，也可提高土壤pH，并降低土壤中有效态Cd含量，进而降低大白菜中的Cd和Pb含量，本研究与其结果相似。究其原因：一方面是施入改良剂后，可增加土壤pH，使土壤中负电荷增加，使Pb和Zn形成碳酸盐、磷酸盐等，而这些物质容易被沉淀（孙健等，2006；胡克伟和关连珠，2007）；另一方面是菌渣等有较丰富的官能团，有较大的比表面积，促进Pb和Zn与菌渣中的某种物质形成有机络合物，提高土壤对重金属的缓冲性，减少毒害，降低水稻对重金属的富集（张亚丽等，2001）。

本研究结果表明，单一改良剂的钝化效果通常只针对某种重金属，如在施用煤灰的玉米成熟期籽粒中，Pb含量比CK减少了55.56%，是钝化Pb效果最佳的改良剂，但玉米籽粒中Cd含量与CK几乎没有差异。而混合改良剂在24个处理中，有20个处理显著低于CK，在剩下的4组处理中，煤灰/蚕沙和煤灰/菌渣各占两组。总体而言，单一改良剂的效果不如混合改良剂，混合改良剂的改良效果更加稳定，且能钝化多种重金属，尤其适用于多种重金属混合污染的地区。煤灰/蚕沙改良剂能最大限度地抑制玉米富集重金属，有效减少As、Cd、Pb和Zn 4种重金属的危害。这与徐峰等（2013）不同改良剂可降低土壤有效态Cd、有效态Pb含量、有效态Cu含量和有效态Zn含量的研究结果相似。其原因可能是降低土壤重金属的生物有效性、增加土壤中的胶体性质、类型和数量；改良剂还可使土壤溶液中的重金属阳离子发生沉淀反应。

本研究仅探讨了施入不同改良剂时对玉米富集重金属含量的影响，并未对玉米的生长状况进行深入研究，而徐峰等（2013）通过研究得出，施用不同改良剂后，生长在污染土壤中的玉米均不同程度提高株高及玉米的地上部鲜重和总鲜重。根据国家食品中污染物限量标准（2005）的规定，玉米籽粒中As、Cd、Pb的最高限量分别为0.2、0.1和0.2 mg/kg，而本研究测定出的最低数据分别是0.043、0.029和0.760 mg/kg，其中，Pb含量超出国家限量标准3倍多，已经不能食用；Zn测定的最低数据为42.840 mg/kg，目前国家已废止食品中Zn限量卫生标准，但从已废止的标准中可知玉米的Zn限量为50.000 mg/kg，测定结果非常接近限量，证明污染比较严重。本研究测定出的成熟期玉米茎中As、Cd、Pb和Zn的最低值分别为0.267、0.008、8.271和53.372 mg/kg，玉米叶中最低值分别为0.760、0.086、26.950和98.240 mg/kg，均比籽粒中的含量要高，尤其是Pb含量高出40倍以上。考虑到玉米秸秆一般都会打碎成饲料，一旦这些被严重污染的秸秆流入到饲料加工环节，会导致重金属在动物体内的富集，进入食物链后最终威胁到人类健康。因此，应该进行玉米秸秆无害化处理，如在采用焚烧或生物质气化进行能源回收的同时，通过气化的方法让重金属散发出来，然后根据不同重金属的凝固点冷却回收等（张晓东等，2003；曹小玲等，2004）。

4 结论

添加不同改良剂对玉米富集重金属有不同的影响。对单一改良剂来说，在玉米苗期蚕沙的效果较煤灰和菌渣的效果好。对于混合改良剂，不同时期对玉米富集重金属的影响也不同：玉米苗期，对于根系富集重金属影响最大的是煤灰/蚕沙，而其也对成熟期的根系、叶、籽粒富集重金属有抑制效果；而对玉米茎，抑制效果煤灰/菌渣效果优于煤灰/蚕沙。可见，煤灰/蚕沙对玉米吸收重金属的抑制效果最佳，能极大地减少As、Cd、Pb、Zn 4种重金属在玉米中的含量并能增加玉米产量。

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（责任编辑 邓慧灵）