林承奇,胡恭任,于瑞莲,杨秋丽,余伟河 (华侨大学环境科学与工程系,福建 厦门 361021)



九龙江近岸表层沉积物重金属污染评价及来源解析

林承奇,胡恭任,于瑞莲*,杨秋丽,余伟河 (华侨大学环境科学与工程系,福建 厦门 361021)

摘要：采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)、原子荧光光谱法(AFS)和原子吸收光谱法(AAS)分析测定了九龙江39个近岸表层沉积物中26种重金属的含量,运用地质累积指数法和潜在生态风险指数法评价重金属污染特征及潜在生态风险,并运用多元统计方法进行源解析.研究结果表明:各金属在九龙江不同区域(北溪、西溪和河口)分布存在差异,其中Mn、Zn、Cd、Mo、Sb、Cs、Y、Th和U元素的高含量出现在北溪和西溪, Fe、Ni、Cr、V、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Tl和Ga元素的高含量出现在河口区域.大部分金属已存在一定程度的富集.地质累积指数法表明Cd的污染程度最高,10.3%的采样点达严重污染.10种重金属的潜在生态风险程度顺序为Cd>Hg>Cu>Pb>Ni>Co>Cr>Mn>Zn>V,Cd和Hg对综合潜在生态风险的贡献最大,分别为78.1%和12.1%.多元统计分析结果表明,九龙江近岸表层沉积物中, Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg、Mo、Sb和Bi元素主要来源于农业生产活动和采矿活动; Ni、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Be、Ga和Tl元素主要来源于化石燃料燃烧释放; Ba、Y、V、Th、U和Cs元素主要来源于流域花岗岩等岩石风化.

关键词：九龙江；沉积物；重金属；污染特征；源解析

* 责任作者, 教授, ruiliany@hqu.edu.cn

重金属可经土壤-地下水、沉积物-水体等多个暴露途径,对人体健康或生态系统稳定产生直接或间接的危害或风险[1-2].水体沉积物可以作为水环境中有毒重金属的源和汇[3].外源重金属进入水体后,仅有极少量以溶解态停留在水体中,绝大部分则被沉积物所吸附和聚集[4],这些重金属可能因环境条件(物理、化学、生物过程和人类活动等)的变化再次释放,造成水环境的“二次污染”[5].作为水体重金属污染物的重要蓄积库和潜在释放源,沉积物对水域重金属污染特征具有指示作用,并可较好反映自然因素与人类活动对水体环境的长期影响[6].研究沉积物中重金属元素的分布特征并判断重金属污染来源,对于流域资源保护及合理利用、重金属污染防治及区域经济发展等具有重要意义.

多元统计分析方法(因子分析、聚类分析等)是一种用于确定数据分布中共同模型的有效方法[7],目前已被广泛应用到重金属污染溯源上[8].

九龙江是福建省第二大河流,位于东经116°46′55′′～118°02′17′′,北纬24°23′53′′～25°53′38′′之间,地处福建省经济较发达的东南沿海,流经漳州平原,由发源于龙岩梅花山一带的北溪及发源于南靖和平和县西部板寮岭的西溪两大支流构成[9].流域面积达14741km2,流经龙岩、漳州、厦门等13个市县,是龙岩、漳州、厦门三市的饮用水源,同时也是重要的工农业生产水源,九龙江作为重要基础性资源支撑着福建省西南地区经济社会系统,其水环境安全对于海峡西岸经济区的发展意义重大[10].随着近年来流域工农业生产的发展,九龙江流域已受到一定程度的污染[11],成为人们关注的重点之一.但是,目前对龙江流域重金属污染的研究主要集中于河口区[10,12-13],对九龙江流域重金属污染评价及溯源研究还很薄弱.

本文通过测定九龙江北溪和西溪近岸及河口潮间带共39个表层沉积物中26种重金属元素(Fe、Mn、Zn、Ni、Pb、Cu、Cr、V、Co、Cd、Hg、Sc、Li、Rb、Sr、Ba、Y、Mo、Sb、Tl、Bi、Th、U、Cs、Be、Ga)含量,运用地质累积指数法和潜在生态风险指数法研究九龙江近岸表层沉积物中重金属的污染分布、富集特征及潜在生态风险,结合多元统计分析方法判断重金属的主要污染来源.以期为九龙江流域水环境安全、重金属污染防治及流域周边区域经济的可持续发展提供一定的科学依据.

1　材料与方法

1.1 样品的采集及预处理

2012年10～12月,采集了九龙江近岸39个表层沉积物样品(图1),其中,九龙江北溪13个样品(B1～B13)和九龙江西溪4个样品(X1～X4)为枯水期水位最低时于距离岸边1m左右采样;九龙江河口潮间带22个样品(H1～H22)为潮水退至最低时采样.

图1　表层沉积物采样点分布Fig.1　Sampling sites of surface sediments

将采集的沉积物样品装入干净的可密封塑料袋中,注明采样时间、地点和样品编号等,样品置于装有冰块的保温箱中运回实验室,置于冰箱中-20℃条件冷冻保存24h,冷冻后的沉积物样品置于干净、通风、阴凉的实验台面上自然风干,用干净的木棒捣碎,去除杂物,于玛瑙研钵中轻轻研磨,过63μm尼龙筛,筛下样装入干净的可密封塑料袋中保存备用.

1.2 沉积物中金属含量测定

沉积物中的Hg采用王水水浴消解,用原子荧光光谱法(AFS,AF-640型,北京瑞利公司)测定提取液中Hg含量;沉积物中的Fe和Mn采用HCl+HNO3+HF微波消解,用原子吸收光谱法(AAS,TAS-986型,北京普析通用公司)测定提取液中Fe和Mn含量;沉积物中其它重金属元素总量分析根据文献[14]采用HCl+HNO3+ HF+H2O2微波消解,由核工业北京地质研究院分析测试中心用电感耦合等离子体质谱分析仪(ICP-MS, ELEMENT XR 型,德国Finnigan-MAT公司)测定提取液中Zn、Ni、Pb、Cu、Cr、V、Co、Cd、Sc、Li、Rb、Sr、Ba、Y、Mo、Sb、Tl、Bi、Th、U、Cs、Be和Ga 23种金属含量.

实验过程中,每批样品处理时,均随机抽取一个样品作3次平行实验,同时做全程空白并以沉积物成分分析标准物质(GBW07314)做全程质量监控,以保证样品分析的准确性,Hg测定结果的相对标准偏差(RSD)为2.3%,Fe、Mn测定结果的RSD均小于4.6%,其它各金属元素测定结果的相对标准偏差(RSD)均小于6.0%,符合测定要求.

1.3 数据处理

用Excel 2010和Origin 8.5对重金属含量进行数据处理以及作图;用SPSS 19.0对重金属含量数据进行Pearson相关性分析和主成分分析.

2　结果与讨论

2.1 九龙江近岸表层沉积物重金属含量与分布特征

表1　九龙江近岸表层沉积物中重金属含量统计(mg/kg)Table 1　Contents of heavy metals in offshore surface sediment in Jiulong River (mg/kg)

九龙江(北溪、西溪和河口)39个近岸表层沉积物中26种重金属元素含量统计见表1.表层沉积物中重金属总平均含量顺序为: Fe>Mn>Ba> Zn>Rb>Pb>Cr>Cu>Sr>V>Li>Ga>Y>Ni>Th>Co> Sc>Cs>U>Be>Mo>Bi>Cd>Tl>Sb>Hg.除Fe、V、Mo元素外,其余重金属的总平均含量均超过福建省土壤元素背景值[15],其中,Cd元素含量达到福建省土壤元素背景值的17.7倍.沉积物中重金属含量的变异系数可表征重金属元素在各采样点含量的差异,其中,Cd、Mn、Pb、Cr、Zn、Bi、Sb、Cu、Mo、Ga、Ni和Li含量的变异系数较大(>0.4),表明这些重金属元素在各采样点的差异较大,可能存在点源污染;其余重金属元素含量的变异系数较小(<0.4),表明其余重金属在各采样点差异较小,可能为面源污染[16].对比九龙江北溪、西溪近岸和河口潮间带表层沉积物中重金属元素平均含量结果表明,Mn、Zn、Cd、Mo、Sb和Cs元素在各区域含量顺序为:北溪>西溪>河口;Pb、Cu、Hg、Ba、Bi和Be元素在各区域含量顺序为北溪>河口>西溪;Fe、Ni、Cr、V、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Tl和Ga元素在各区域含量顺序为河口>北溪>西溪;Y和Th元素在各区域含量顺序为西溪>河口>北溪;U元素在各区域含量顺序为西溪>北溪>河口.九龙江特别是北溪区域,大部分重金属含量最高值均出现在采样点3#周边区域,可能是因为3#采样点位于龙岩市污水处理厂下游3km处,其周边区域受污水处理厂污染物排放的影响.综上所述,九龙江近岸表层沉积物中重金属已存在一定程度的富集,需引起重视.

2.2 九龙江近岸表层沉积物重金属污染评价

2.2.1 地质累积指数法评价 采用Müller[17]提出的地质累积指数法,以福建省土壤元素背景值作为参比值对九龙江近岸表层沉积物中26种重金属进行评价,计算结果及Igeo分级标准列于表2.由评价结果可知,Cd和Bi的污染程度最高,需引起重视.Cd的平均Igeo为2.8,10.3%的采样点为严重污染,69.2%的采样点为中度污染以上;Bi的平均Igeo为1.6,5.1%的采样点为严重污染,66.6%的采样点为偏中度以上污染;Cu的平均Igeo为1.0,5.1%的采样点为偏重度污染,48.7%的采样点为偏中度～中度污染;Mn的平均Igeo为0.7,5.1%的采样点为偏重度～重度污染,28.3%的采样点为偏中度以上污染;Pb的平均Igeo为0.6,23.1%的采样点为偏中度～偏重度污染;Li的平均Igeo为0.6,56.4%的采样点为偏中度污染;Zn、Ni、Cr、Co、Sr、Y、Sb、Tl、V、Cs、Be和Ga在各采样点主要为无污染或轻度污染,少数采样点为偏中度～中度污染;Fe、Mo、Ba和Th在各采样点基本为无污染,少数采样点为轻度污染;V、Sc和Rb在所有采样点均为无污染.根据地质累积指数法评价结果,九龙江近岸表层沉积物中各重金属的污染程度顺序为:Cd>Bi>Cu>Mn>Pb>Li>Sr> Be>Hg>Ni>Co>Zn>Cr>Ga>Tl>Sb>U>Y>Ba>Cs> Sc>Rb>Th>Fe>V>Mo.

对比九龙江北溪、西溪和河口近岸表层沉积物中重金属元素的平均地质累积指数,Mn、Zn、Cd、Mo、Sb、U和Cs在各区域污染程度为:北溪>西溪>河口;Pb、Hg和Bi在各区域污染程度为:北溪>河口>西溪;Th在各区域污染程度为:河口>西溪>北溪;Fe、Ni、Cu、Cr、V、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Ba、Y、Tl、Be和Ga在各区域污染程度为:河口>北溪>西溪.

2.2.2 潜在生态风险指数评价 九龙江近岸表层沉积物中重金属的潜在生态风险采用Hakanson[18]于1980年提出的潜在生态风险指数(RI)法进行评价,此方法不仅可以反映沉积物中重金属的污染程度,还可以反映沉积物中重金属对环境的潜在生态风险程度.计算方法为:式中:Ci为沉积物中重金属i的实测值,mg/kg;Cn为沉积物中重金属i的背景值,mg/kg,本文采用福建省土壤元素背景值;E为沉积物中重金属i 的潜在生态风险系数;为重金属i的毒性响应系数,反映重金属的毒性水平和生物对重金属污染的敏感程度,本文采用徐争启等[19]的推荐值(Mn=Zn=1、Cr=V=2、Ni=Cu=Pb=Co=5、Cd=30、Hg=40);RI为沉积物中多种重金属元素的综合生态风险指数.

表2　地质累积指数(Igeo)法评价结果Table 2　Evaluation results of index of geo-accumulation (Igeo)

本研究中重金属种类与Hakanson[18]的研究有所出入,因此对Hakanson研究中的RI限值进行适当调整,以“低生态风险”对应的RI限值为例:Hakanson研究中有PCB、Hg、Cd、As、Cu、Pb、Cr和Zn共8种污染物,毒性响应系数分别为40、40、30、10、5、5、2、1,毒性响应系数之和为133,对应RI限值为150.本研究中重金属元素Hg、Cd、Co、Ni、Cu、Pb、V、Cr、Mn、Zn的毒性响应系数分别为40、30、5、5、5、5、2、2、1、1,其毒性响应系数之和为96,则“低生态风险”对应的RI限值调整如下:RI=150× (96/133)≈108.27(取整数110),依此类推,调整后评价标准见表3.

根据式(1)和(2)计算九龙江39个近岸表层沉积物中各重金属元素的潜在生态风险系数和综合潜在生态风险指数.分析结果见表3,10种重金属的平均值顺序为Cd>Hg>Cu>Pb>Ni> Co>Cr> Mn>Zn>V.Mn、Zn、Ni、Cr、V、Co这6种重金属在所有采样点的值均小于40,为轻度潜在生态风险;Pb和Cu的值范围分别为4.3～105.7和3.3～83.8,97.4%的采样点为轻度潜在生态风险,2.6%的采样点为较高潜在生态风险;Cd的值为74.4～4816.7,全部采样点均为中等以上潜在生态风险,其中48.7%的采样点为很高潜在生态风险;Hg的为54.0～139.5,46.2%的采样点为较高潜在生态风险.10种重金属的综合潜在生态风险指数RI为175.0～5158.6,48.7%的采样点为高潜在生态风险,46.2%的采样点为较高潜在生态风险.Cd和Hg对综合潜在生态风险指数的平均贡献分别为78.1%和12.1%,而其余8种重金属对综合潜在生态风险指数的平均贡献率为9.8%(图2).可见,九龙江近岸表层沉积物中Cd和Hg的含量虽然较低,但其潜在生态风险程度却最高,需引起一定的重视.

从地质累积指数法和潜在生态风险指数法的评价结果基本一致,但也存在一定差异,例如,前者得出Hg为轻度污染,后者得出Hg为较高潜在生态风险,这是因为2种方法的侧重点有所不同:前者可以给出很直观的重金属污染级别,但并未考虑重金属污染对生物的危害性;而后者则弥补了这方面的不足,体现了重金属生物毒性和相对贡献比例.因此,应将两种评价方法有机结合起来,更全面合理评价重金属污染水平[20].

表3　九龙江近岸表层沉积物重金属潜在生态风险评价结果Table 3　Potential ecological risk assessment of heavy metals in offshore surface sediment of Jiulong River

图2　沉积物中不同重金属对潜在生态风险指数的贡献Fig.2　Contribution of different heavy metals to potential ecological risk indices in sediments

2.3 九龙江近岸表层沉积物重金属来源解析

一定区域内的沉积物重金属元素含量及其之间的比率相对稳定,当沉积物的来源相同或相似时,其重金属元素之间具有显著的相关性,且通过对重金属元素的相关性分析,可判断沉积物中重金属的来源[21].对九龙江近岸表层沉积物中重金属元素含量进行Pearson相关性分析,Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg和Mo元素两两之间呈显著性正相关(P<0.01),说明这些元素可能有相似的来源;Ni、Co、Sc、Li和Be元素两两之间呈显著性正相关(P<0.05),说明这些元素可能有相似的来源;U、Th和Y元素两两之间呈显著性正相关(P<0.01),说明这些元素可能有相似的来源.

为了进一步分析九龙江近岸表层沉积物中重金属的污染来源,采用因子分析方法进行源解析.KMO (Kaiser-Meyer-Olkin)和Bartlett球形度检验结果表明,标准化后的重金属含量数据适宜做因子分析.因子分析结果见表4,4个因子的累计方差贡献为75.5%,分别可以解释总方差的27.3%、21.9%、13.4%和9.9%.Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg、Mo、Sb和Bi在因子1上具有较高的正载荷,这些重金属元素可能具有相同的来源.其中,Cd、Zn、Pb普遍存在于化肥和农药中[22],且Cd一般可以作为使用农药和化肥等农业活动的标志元素[23].Chen等[24]的研究发现,土壤中Cd、Cu和Zn含量与总磷含量呈一定程度的相关性,并认为化肥与农药的施用是Cd、Cu 和Zn的来源.从各重金属元素的空间分布上看, Pb、Zn、Cd、Hg等重金属元素含量的最高值均出现在龙岩市(采样点B3附近),龙岩市矿产资源多、储量大,金属矿种有Fe、Mn、Cu、Pb、Zn 等,采矿业发达[25].研究表明九龙江下游沉积物中铅部分来源于上游铅锌矿[26].因此,可认为因子1代表了农业生产活动和采矿活动的复合污染源.

表4　重金属来源主成分分析结果Table 4　Results of principal component analysis for heavy metal sources

Ni、Co、Sc、Li、Rb、Sr和Be在因子2上具有较高的正载荷,这些重金属元素可能具有相同的来源.Ni和Co可能由煤和石油等化石燃料燃烧释放[27],王文峰等[28]研究表明燃煤释放产物(底灰、飞灰)中Co、Sc、Rb和Be等元素均比原煤中高.从各种金属元素的空间分布上看,这些重金属元素的高含量主要出现在九龙江下游及河口区,该区域工业集中,因此,可认为因子2代表工业活动中燃煤等化石燃料燃烧释放.Ba、Y、V、Th、U和Cs在因子3上具有较高的正载荷,这些重金属元素可能具有相同的来源.其中,U和Th主要来源于含U和Th的花岗岩[29],而九龙江流域主要分布中生代岩浆岩,易于产生水土流失的成土母岩以花岗岩为主[25],同时,这些重金属元素含量与背景值较接近,变异系数较小.因此,可认为因子3代表花岗岩等岩石风化来源.Tl和Ga在因子4上具有较高的正载荷.Ga主要产于钒钛磁铁矿、铝土矿、煤或锡矿中[30],大多数煤中Tl含量为0.01～2mg/kg,但个别高硫煤中Tl有很高的含量,我国地域上Tl的含量差异就可能与煤的开采利用有关[31].刘彦飞等[32]研究表明,哈尔滨大气中Ga主要来源于煤炭燃烧,Tl也部分来源于煤炭燃烧.本研究中,Ga和Tl同时在因子2上也具有较高的正载荷,而在因子3有较高的负载荷,说明Ga和Tl与因子2的元素有相似的来源,而与因子3的元素来源不同.Ga和Tl的最大因子载荷不在因子2,可能是因为煤炭种类的差异以及煤炭燃烧温度不同导致Ga的释放差异.因此,可将因子2和因子4综合代表化石燃料燃烧来源.

3　结论

3.1 九龙江近岸表层沉积物中重金属元素已存在一定程度的富集,且各重金属在不同区域(北溪、西溪和河口)的分布存在差异.

3.2 地质累积指数法结果表明,九龙江近岸表层沉积物中26种重金属存在不同程度的污染,其中,Cd污染程度最高,10.3%的采样点为严重污染.潜在生态风险指数法结果表明,10种重金属的潜在生态风险顺序为Cd>Hg>Cu>Pb>Ni>Co> Cr>Mn>Zn>V,综合潜在生态风险主要由Cd和Hg贡献,平均贡献分别为75.1%和12.1%.

3.3 多元统计结果表明,九龙江近岸表层沉积物中,Fe、Mn、Zn、Pb、Cu、Cr、Cd、Hg、Mo、Sb和Bi元素主要来源于农业生产活动和采矿活动;Ni、Co、Sc、Li、Rb、Sr、Be、Ga和Tl元素主要来源于化石燃料燃烧释放;Ba、Y、V、Th、U和Cs元素主要来源于花岗岩等岩石风化.

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致谢：本研究中九龙江北溪和西溪沉积物样品由中国科学院城市环境研究所张娴研究员提供,在此表示衷心的感谢.

Pollution assessment and source analysis of heavy metals in offshore surface sediments from Jiulong River.

LIN Cheng-qi, HU Gong-ren, YU Rui-lian*, YANG Qiu-li, YU Wei-he (Department of Environmental Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China). China Environmental Science, 2016,36(4)：1218～1225

Abstract：Contents of 26 heavy metals in the 39 offshore surface sediments of Jiulong River were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), atomic fluorescence spectrometry (AFS) and atomic absorption spectrometry (AAS). Geo-accumulation index and potential ecological risk index were applied to evaluate the pollution degree and potential ecological risk of heavy metals, and multivariate statistical methods were applied to speculate the main sources of these heavy metals. The results showed that the distributions of heavy metals were different in three regions of Jiulong River (north creek, western creek and estuary), the high contents of Mn, Zn, Cd, Mo, Sb, Cs, Y, Th and U elements appeared in the north creek and western creek, and the high contents of Fe, Ni, Cr, V, Co, Sc, Li, Rb, Sr, Tl and Ga elements appeared in the estuary. Most of these elements were enriched in the sediments. The results of pollution assessment by geo-accumulation index revealed that the pollution degree of Cd was the highest and at a serious polluted level in 10.3% of the samplings. The assessment results of potential ecological risk indicated that the potential ecological risk of heavy metals showed the order of Cd>Hg>Cu>Pb>Ni>Co>Cr>Mn>Zn>V. Cd and Hg contributed the most to the total potential ecological risk, accounting for 78.1% and 12.1%, respectively. The results of multivariate statistics analysis indicated that the source of Fe, Mn, Zn, Pb, Cu, Cr, Cd, Hg, Mo, Sb and Bi were mainly from agricultural activities and mining activities; the source of Ni, Co, Sc, Li, Rb, Sr, Be, Ga and Tl were mainly from burning fossil fuels; and the source of Ba, Y, V, Th, U and Cs were mainly from the rock weathering of granite.

Key words：Jiulong River；sediments；heavy metal；pollution characteristics；source apportionment

作者简介：林承奇(1991-),男,福建漳州人,华侨大学硕士研究生,研究方向为环境监测与评价.发表论文2篇.

基金项目：国家自然科学基金项目(21177043,21077036);华侨大学研究生科研创新能力培育计划资助项目(423)

收稿日期：2015-08-20

中图分类号：X522

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)04-1218-08