姜业正　吴　昊　雒　飞　杨林军

(东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室，南京　210096)



添加湿空气对湿法脱硫净烟气中细颗粒物脱除性能

姜业正吴昊雒飞杨林军

(东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室，南京210096)

摘要:借鉴大气环境中暖湿气流和冷空气交汇形成降水的原理，开展了在湿法脱硫净烟气中注入适量湿空气促进细颗粒物(PM(2．5))凝结长大脱除的研究，数值计算了脱硫净烟气与湿空气混合后的水汽过饱和度及可凝结水汽量分布特性．采用实际燃煤试验平台，在脱硫净烟气中添加湿空气来建立细颗粒凝结长大所需的过饱和水汽环境，考察了湿空气温湿度、添加量和脱硫净烟气温度等对细颗粒物脱除的影响．结果表明:添加适量湿空气可有效促进湿法脱硫净烟气中PM(2．5)脱除，混合气体过饱和度、可凝结水汽量随烟气与湿空气的相对湿度的升高及二者温差的增大逐渐增加;脱除效率随烟气温度的上升以及湿空气添加量和相对湿度的增加而增加，因此添加湿空气的方式特别适合于脱硫净烟气温度较高(≥55～60℃)的场合．

关键词:湿法脱硫净烟气;细颗粒物;湿空气;水汽相变;脱除

引用本文:姜业正，吴昊，雒飞，等．添加湿空气对湿法脱硫净烟气中细颗粒物脱除性能［J］．东南大学学报(自然科学版)，2016，46(1) : 81－86．DOI: 10．3969/j．issn．1001－0505．2016．01．014．

细颗粒物(PM2．5)污染已成为我国突出的大气环境问题，引起了社会的普遍关注［1］．由于PM2．5粒径小、比表面积大，易于吸附空气中的有毒、有害物质，并可随呼吸进入体内，对人体健康造成急性或慢性危害［2－3］．

燃煤烟气排放是大气中PM2．5的重要来源［4］．以燃煤电厂为例，虽然现有的静电除尘设备除尘效率可高达99%以上，但难以捕集其中的PM2．5，并且在经过湿法烟气脱硫(WFGD)系统后，PM2．5的浓度反而会增加［5－6］．Meij等［7］经过研究发现，石灰石/石膏法脱硫系统出口颗粒物基本为PM2．5，除燃煤飞灰外，还含有部分石膏和未反应的石灰石等组分．Nielsen等［8］通过现场测试发现，虽然湿法脱硫工艺对颗粒物的总质量脱除率在50%～80%之间，但亚微米级微粒质量浓度却增加了20%～100%．目前可采用2种途径降低脱硫净烟气中PM2．5浓度:①在现有WFGD系统出口安装湿式电除尘，该方式虽可取得较好的脱除效果，但投资运行费用较高;②利用外场作用促使PM2．5长大，使其易于被除雾器捕集．在这些外场作用中，采用过饱和水汽在颗粒表面凝结并促使细颗粒长大的技术是一种降低PM2．5浓度的重要手段，且特别适合烟气中水汽含量较高的环境［9］．在脱硫塔洗涤过程中高温烟气与中低温脱硫液接触，部分脱硫液汽化，烟温降低，烟气相对湿度增大，并可接近饱和状态．因此，现有WFGD系统较易实现PM2．5凝结长大所需的过饱和水汽环境．Yan等［10］和鲍静静等［11］均采用添加蒸汽的方法建立过饱和水汽环境，促进PM2．5的长大脱除，但通过添加蒸汽方式建立的过饱和度随脱硫净烟气温度的升高而急剧减小［12］，使得烟温较高(≥55～65℃)时，蒸汽耗量过高．Heidenreich等［13］通过混合2股不同温湿度的气体来建立过饱和水汽环境，发现当凝结水汽量为5．5 g/m3时，亚微米级微粒可快速(≤0．1 s)长大至2～3 μm．

本文对湿空气与脱硫净烟气混合后的过饱和度和可凝结水汽量进行了数值计算，并采用实际多功能燃煤试验平台，开展了在湿法脱硫净烟气中添加适量湿空气促进PM2．5脱除的研究，考察了湿空气相对湿度、添加量以及脱硫净烟气温度对颗粒物脱除的影响．

1　理论计算

湿空气与湿法脱硫净烟气在混合过程中进行充分的热、质交换，混合后的烟气可达到过饱和状态．当混合后烟气的过饱和度超过水汽相变临界过饱和度时，过饱和水汽将以细颗粒物为凝结核开始凝结，促使细颗粒粒度增大．为简化计算，本文将湿空气与脱硫净烟气的混合看成是2股不同温湿度的湿气体绝热混合，忽略湿空气中的燃煤飞灰、部分石膏和未反应的石灰石等不溶物组分，且不考虑相态变化．根据混合前后的质量及能量守恒可得如下关系式:

式中，h1，h2，h3分别为脱硫净烟气、湿空气以及混合后烟气的比焓; d1，d2，d3分别为脱硫净烟气、湿空气以及混合后烟气的含湿量．

混合后烟气的含湿量为

式中，Pb为饱和水汽压力，可以通过查表获得;φ为相对湿度; d为含湿量; P为大气压力．

通过上述方法可以得出湿空气和烟气混合后的过饱和度S．当S大于临界过饱和度时，发生相变．Chen等［14］在对SiO2和TiO2的异质成核研究时发现，亚微米级颗粒在温度为10～50℃时凝结长大的临界过饱和度为1．01～1．14．凡凤仙等［15］通过数值计算方法研究了水汽在具有不同接触角的颗粒物(0．1～10 μm)表面的异质核化特性认为，PM2．5凝结长大所需的临界过饱和度约为1．00～1．10．

式中，q1=ρw1v1，q2=ρw2v2分别为湿空气和脱硫净烟气的质量流量，ρw1，ρw2分别为湿空气和脱硫净烟气的密度，v1，v2分别为湿空气和脱硫净烟气的体积流量．

由下式可以求得混合后烟气的相对湿度:

2　试验

2．1试验系统

试验系统主要包括燃煤锅炉、电除尘器、湿法脱硫系统、增湿塔、测试控制系统等，如图1所示．燃煤锅炉产生的烟气量为350 m3/h，烟气经过缓冲罐后获得颗粒物浓度分布均匀的含尘烟气．烟气由静电除尘器脱除大部分粗颗粒物后进入脱硫塔．脱硫塔采用三级喷淋结构，高度为5 150 mm，塔径为200 mm．其中，水汽相变区设置在脱硫塔顶，高度为1 000 mm，水汽相变区入口设置折流板除雾器以去除脱硫净烟气夹带的粗脱硫浆液液滴，水汽相变区顶部设置丝网除雾器，用于脱除凝结长大后的含尘液滴．经过脱硫洗涤后的脱硫净烟气与一定温湿度的湿空气在水汽相变室内充分混合，脱硫净烟气中的细颗粒在过饱和水汽环境中凝结长大，并最终由安装在塔顶的高效丝网除雾器脱除．其中，增湿塔为湿空气的制备系统，通过向塔内通入一定量的空气，经过喷淋水洗涤混合后，产生一定温湿度的湿空气，并通入脱硫塔顶．通过调节水量及风量的大小可以改变湿空气的温湿度．

图1　燃煤试验系统示意图

2．2测试方法

利用电称低压冲击器(ELPI)实时在线测量细颗粒物的浓度和粒径分布，ELPI粒径测量范围为0．023～9．314 μm;由于测量的烟气湿度较高，水汽易在采样管路及冲击盘上凝结，故对采样管路采取加热保温措施，并加入高温净化空气来稀释烟气，稀释比为8．19∶1．湿空气及脱硫净烟气的温湿度采用Vaisala-HMT337型温湿度变送器测定．

3　结果分析

3．1理论结果

本文利用在湿法脱硫净烟气中添加适量湿空气来建立细颗粒凝结长大所需的过饱和水汽环境，分析了湿空气温湿度、添加量及脱硫净烟气参数等对水汽过饱和度的影响特性．理论计算条件:脱硫净烟气相对湿度为95%;湿空气温度为20，25℃，相对湿度取90%;脱硫净烟气与湿空气体积流量比为10∶3．计算结果如图2所示．由图可知，在湿空气温湿度不变的情况下，随着脱硫净烟气温度的升高，混合后烟气的过饱和度呈上升趋势．当湿空气温度为20℃、相对湿度为90%时，随着脱硫净烟气温度由44℃升高到68℃，水汽过饱和度由1．05升至1．25．由此可见，水汽过饱和度随着烟气与湿空气温差的增大而增加，这是因为在一定湿空气添加范围内，随着二者温差的加大，混合时脱硫净烟气的温降增加，导致混合烟气能够获得更高的过饱和度．可凝结水汽量是指烟气中可以凝结的水汽质量，这部分水汽除了主要凝结在颗粒物表面外，还有可能凝结在相变室壁面以及脱硫液滴表面等，因此试验中需要对相变室进行保温，以减少细颗粒在其表面的凝结．如图2所示，可凝结水量与水汽过饱和度的变化趋势一致，当脱硫净烟气温度为68℃时，可凝结水量最高可达38．17 g /m3．

图2　脱硫净烟气温度对过饱和水汽环境的影响

3．2脱硫净烟气中颗粒物分布特性

试验过程中先启动燃煤锅炉，待燃烧工况稳定和颗粒物浓度达到稳定后，在脱硫塔层采用ELPI对颗粒物浓度进行数据采集．图3为脱硫净烟气中颗粒物的数量浓度和数量浓度累计分布测试结果．图中，N为数量浓度; Dp为颗粒物粒径．可见颗粒物数量浓度在ELPI可测范围内呈单峰分布，峰值粒径为0．07 μm左右．从图中可知，大多数颗粒为亚微米级颗粒物，集中分布于0．03～0．4 μm粒径范围内．由颗粒物数量浓度累计分布图可以看出，n(PM2．5) /n(PM10)≈0．99，即烟气中细颗粒物在数量上占有很大的比例．因此，控制细颗粒物数量浓度比控制其质量浓度更有实际意义，以下讨论中均基于细颗粒物数量浓度．

图3　燃煤细颗粒物粒径分布

3．3添加湿空气对细颗粒物脱除的影响

3．3．1湿空气添加量对脱除效果的影响

湿空气与脱硫净烟气的体积比会直接影响混合后的水汽过饱和度，试验考察了湿空气添加量对细颗粒物脱除效果的影响．在计算效率时，已考虑了湿空气对烟气的稀释作用，本文中的脱除效率是指添加湿空气前、后脱硫塔出口颗粒物数量浓度降低的百分数．试验时脱硫塔进口烟气温度为110～120℃，液气比为10 L /m3，脱硫浆液温度为50℃，空塔气速为3．1 m /s;脱硫净烟气与湿空气的体积比分别取10∶1．5，10∶2．0，10∶2．5及10∶3．0，烟气温度为55℃左右，湿空气相对湿度为90%左右．

图4为湿空气添加量对颗粒物数量浓度分布的影响．由图可知，添加不同量的湿空气时，颗粒物的浓度均有不同程度的下降，且随着湿空气量的增加，颗粒物浓度降低．图5为颗粒物脱除效率及水汽过饱和度随不同湿空气添加量的变化．由图可知，当脱硫净烟气与湿空气的体积比由10∶1．0增加到10∶3．0时，其脱除效率由16%增加到40%左右．随体积比的增大，水汽过饱和度也随之增大．当体积比由10∶1．0增加到10∶3．0时，过饱和度由1．02增加到1．15．但随湿空气添加量的进一步增加，细颗粒物脱除效率将趋于平缓并逐渐降低;混合烟气温度随着低温湿空气添加量的增加而降低，有利于过饱和水汽环境的建立;同时，由于湿空气含湿量低于脱硫净烟气的含湿量，故混合后的含湿量随着湿空气添加量的增加反而减少，不利于过饱和水汽环境的建立．此外，湿空气添加量过高会导致烟气量显著增加，导致引风机或增压风机能耗增大．因此，依据本文试验结果，适宜的脱硫净烟气与湿空气混合体积比为10∶2．5～10∶3．0．

图4　湿空气添加量对细颗粒物浓度分布的影响

图5　湿空气添加量与细颗粒物脱除效率及过饱和度的关系

3．3．2湿空气相对湿度对脱除效果的影响

图6为添加4种不同相对湿度的湿空气后颗粒物的脱除效率．试验操作条件同3．3．1节．脱硫净烟气与湿空气体积比为10∶3．0，温度为55℃左右;湿空气相对湿度分别为73%～75%，80%～82%，89%～90%以及98%～100%．由图可知，随着相对湿度的增大，颗粒物的脱除效率也逐渐增大，当湿空气接近饱和状态时，颗粒物脱除效率可达43%左右．同时，当脱硫净烟气与湿空气体积比为10∶3．0、烟气温度为55℃、相对湿度为95%、湿空气温度为20℃时，水汽过饱和度随着湿空气相对湿度增大而增大，当相对湿度由75%上升到95%左右时，过饱和度由1．13增加到1．143，水汽过饱和度的升高促进了细颗粒物的长大，提高了细颗粒物的脱除效率．

图6　湿空气湿度与细颗粒物脱除效率及过饱和度的关系

由此可见，湿空气相对湿度能够明显影响细颗粒物脱除效果，这是因为湿空气相对湿度增大时，烟气与湿空气混合后的水汽过饱和度增加，可凝结水量增加，因而水汽更易凝结在细颗粒物上，同时也保证了细颗粒物的进一步长大并脱除．

3．3．3脱硫净烟气温度对脱除效果的影响

当脱硫净烟气温度分别为46，51，56及60℃、脱硫净烟气与湿空气体积比为10∶3．0、湿空气相对湿度为90%左右时，细颗粒物脱除效率及水汽过饱和度随脱硫净烟气温度的变化规律如图7所示．由图可以看出，颗粒物脱除效率随着脱硫后烟气温度升高而增大．当烟气温度由46℃上升到60℃时，颗粒物脱除效率从18%上升到45%左右，水汽过饱和度由1．06升高到1．18．上述结果表明，与添加蒸汽方式不同，添加湿空气方式特别适合于脱硫净烟气温度较高(≥55～60℃)的场合．

图7　脱硫烟气温度与细颗粒物脱除效率及过饱和度的关系

因此，在实际应用中，应根据湿法脱硫净烟气温度来选择添加湿空气或蒸汽方式，有利于降低建立过饱和水汽环境所需的能耗．

4　结论

1)脱硫净烟气中颗粒物数量浓度在ELPI测试范围内呈单峰分布，且大多数为亚微米级颗粒物．

2)通过对脱硫净烟气与湿空气的热、质混合计算可知，随着脱硫净烟气温度的上升以及湿空气添加量和相对湿度的增加，水汽过饱和度及可凝结水汽量都随之增大，且都能够达到并超过异质凝结所需的临界过饱和度值．

3)利用燃煤试验平台考察湿空气添加量、温湿度及脱硫净烟气温湿度对细颗粒物脱除效率的影响．可以看出，随着脱硫烟温的上升以及湿空气添加量和相对湿度的增加，颗粒物脱除效率增大．

4)添加湿空气建立过饱和水汽环境，水汽过饱和度、可凝结水汽量及细颗粒物脱除效率均随脱硫净烟气温度升高而增加，因此该方式适合于脱硫净烟气温度较高(≥55～60℃)的场合．

参考文献(References)

［1］黄元龙，杨新．大气细颗粒物对大气能见度的影响［J］．科学通报，2013，58(13) : 1165－1170．Huang Yuanlong，Yang Xin．Influence of fine particulate matter on atmospheric visibility［J］．Chin Sci Bull，2013，58(13) : 1165－1170．(in Chinese)

［2］Nelin T D，Joseph A M，Gorr M W，et al．Direct and indirect effects of particulate matter on the cardiovascular system［J］．Toxicology Letters，2012，208(3) : 293－299．DOI: 10．1016/j．toxlet．2011．11．008．

［3］Wu S W，Deng F R，Huang J，et al．Blood pressure changes and chemical constituent of particulate air pollution: results from the healthy volunteer natural relocation (HVNR) study［J］．Environ Health Perspect，2013，121(1) : 66－72．DOI: 10．1289/ehp．1104812．

［4］肖致美，毕晓辉，冯银厂，等．宁波市环境空气中PM10和PM2．5来源解析［J］．环境科学研究，2012，25(5) : 549－555．Xiao Zhimei，Bi Xiaohui，Feng Yinchang，et al．Source apportionment of ambient PM10and PM2．5in urban area of ningbo city［J］．Research of Environmental Sciences，2012，25(5) : 549－555．(in Chinese)

［5］杨林军．燃烧源细颗粒物污染控制技术［M］．北京:化学工业出版社，2011: 162－165．

［6］王珲，宋蔷，姚强，等．电厂湿法脱硫系统对烟气中细颗粒物脱除作用的实验研究［J］．中国电机工程学报，2008，28(5) : 1－7．Wang Hui，Song Qiang，Yao Qiang，et al．Experimental study on removal effect of wet flue gas desulfurization system on fine particles from a coal-fired power plant ［J］．Proceedings of the CSEE，2008，28(5) : 1－7．(in Chinese)

［7］Meij R，Winkel B．The emissions and environmental impact of PM10and trace elements from a modern coalfired power plant equipped with ESP and wet FGD［J］．Fuel Processing Technology，2004，85(6/7) : 641－656．DOI: 10．1016/j．fuproc．2003．11．012．

［8］Nielsen M T，Livbjerg H，Fogh C L，et al．Formation and emission of fine particles from two coal-fired power plants［J］．Combustion Science and Technology，2002，174: 79－113．DOI: 10．1080/714922606．

［9］Yang Linjun，Bao Jingjing，Yan Jinpei，et al．Removal of fine particles in wet flue gas desulfurization system by heterogeneous condensation［J］．Chemical Engineering Journal，2010，156(1) : 25－32．DOI: 10．1016/j．cej．2009．09．026．

［10］Yan Jinpei，Bao Jingjing，Yang Linjun，et al．The formation and removal characteristics of aerosols in ammonia-based wet flue gas desulfurization［J］．Journal of Aerosol Science，2011，42(9) : 604－614．DOI: 10．1016/j．jaerosci．2011．05．005．

［11］鲍静静，杨林军，颜金培，等．湿法烟气脱硫系统对细颗粒脱除性能的实验研究［J］．化工学报，2009，60 (5) : 1260－1267．Bao Jingjing，Yang Linjun，Yan Jinpei，et al．Performance of removal of fine particles by WFGD system ［J］．CIESC Journal，2009，60(5) : 1260－1267．(in Chinese)

［12］熊桂龙，辛成运，杨林军，等．蒸汽相变协同湿法烟气脱硫系统烟气温湿度变化特性［J］．中国电机工程学报，2011，31(8) : 18－24．Xiong Guilong，Xin Chengyun，Yang Linjun，et al．Temperature and humidity characteristics of flue gas from combined wet flue gas desulfurization system and heterogenous condensation［J］．Proceedings of the CSEE，2011，31(8) : 18－24．(in Chinese)

［13］Heidenreich S，Ebert F．Condensational droplet growth as a preconditioning technique for the separation of submicron particles from gases［J］．Chemical Engineering＆Processing Intensification，1995，34 (3) : 235－244．

［14］Chen Chin-Cheng，Tao Chun-Ju．Condensation of supersaturated water vapor on submicrometer particles of SiO2and TiO2［J］．Journal of Chemical Physics，2000，112(22) : 9967－9977．DOI: 10．1063/1．481633．

［15］凡凤仙，杨林军，袁竹林，等．水汽在燃煤PM2．5表面异质核化特性数值预测［J］．化工学报，2007，58 (10) : 2561－2566．Fan Fengxian，Yang Linjun，Yuan Zhulin，et al．Numerical prediction of water vapor nucleation behavior on PM2．5from coal combustion［J］．CIESC Journal，2007，58(10) : 2561－2566．(in Chinese)

Performance study on fine particle removal from wet desulfurized flue gas by adding humid air

Jiang Yezheng Wu Hao Luo Fei Yang Linjun
(Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education，Southeast University，Nanjing 210096，China)

Abstract:Based on the principle of rainfall formation by the mixture of warm wet air flow and cold air in atmospheric environment，an investigation was conducted on promoting the growth and removal of fine particle (PM(2．5)) by adding moderate humid air into wet desulfurized flue gas．The degree of water vapor supersaturation and the amount of condensable water vapor distribution after mixing the desulfurized flue gas and humid air were calculated numerically．Supersaturated water vapor environment of fine particle growth was established by adding humid air into desulfurized flue gas on the actual coal-fired experimental platform．The influences of the temperature and relative humidity，the addition of humid air and the desulfurized flue gas temperature on fine particle removal were analyzed．The results show that PM(2．5)in the desulfurized flue gas can be removed effectively by adding moderate humid air．The degree of the mixed flue gas supersaturation and the amount of condensable water vapor increase with the increase of the relative humidity of flue gas and humid air and the temperature difference between these two．The removal efficiency of fine particles increases with the increase of the desulfurized flue gas temperature and the addition and relative humidity of humid air．It would be appropriate by adding humid air while the desulfurized flue gas temperature is higher(≥55 to 60℃)．

Key words:wet desulfurized flue gas; fine particles; humid air; heterogeneous condensation;removal

基金项目:国家重点基础研究发展计划(973计划)资助项目(2013CB228505)、国家自然科学基金资助项目(21276049)．

收稿日期:2015-07-06．

作者简介:姜业正(1990—)，女，硕士生;杨林军(联系人)，男，博士，教授，101010340@ seu．edu．cn．

DOI:10．3969/j．issn．1001－0505．2016．01．014

中图分类号:X513

文献标志码:A

文章编号:1001－0505(2016) 01-0081-06