吴世先,朱　辉,齐　灿,亢燕铭*(.桂林航天工业学院建筑环境与能源工程系,广西 桂林 54004；.东华大学环境科学与工程学院,上海 50090)



水平表面上多机理作用下气溶胶沉积特性数值分析

吴世先1,朱辉2,齐灿1,亢燕铭2*(1.桂林航天工业学院建筑环境与能源工程系,广西 桂林 541004；2.东华大学环境科学与工程学院,上海 510090)

摘要：采用离散随机模型模拟了水平表面上气溶胶粒子沉积的微观过程.基于随机游走方法,求解了微粒在布朗扩散和外场迁移两种输运机制耦合作用下的运动轨迹,分析了沉积物形结构特征与微粒输运机制间的作用关系,并讨论了不同沉积机制和粒径分布下的表面沉积水平.结果表明,低Pe数下沉积物形态呈现疏松的粉尘絮团结构,而在高Pe数下沉积物则表现出较为紧密的堆积结构.不同沉积机制下粒子沉积形态结构的差异取决于微粒运动轨迹的随机强度;水平表面最大沉积微粒数存在一上限值,且与微粒输运机制和粒径分布均有关.

关键词：气溶胶沉积；随机模型；水平表面；粒径分布；微观形态

* 责任作者, 教授, ymkang@dhu.edu.cn

气溶胶粒子在水平表面上的沉积是实际中常见的现象.如在室内墙壁、地板和家具表面,工业超净车间的工作台面或被加工的电子元器件表面,通风管路的壁面以及其他类似平面上的沉积污染等[1–5].当气溶胶粒子沉积于通风系统的各种表面上时,可造成室内环境污染[6].在电子元件与半导体器件制备过程中,气溶胶粒子的附着沉积可导致产品的成品率降低等问题[7].由于气溶胶粒子的沉积污染与大气环境密切相关,在我国城市大气环境霾污染加剧的背景下[8–11],并考虑到上述问题的沉积污染机理相似,故研究固壁表面气溶胶粒子的沉积特性便显得十分重要.

一般情况下,气溶胶粒子在固壁上的沉积受重力、温度梯度、布朗扩散及静电力等机理的共同影响[12–13].当考虑粒子受温度梯度效应作用(即热泳力)时,Talbot等[14]给出了热泳力与温度梯度的关系式.Goren[15]和Hals等[16]在研究了平板边界层流内粒子热泳沉积现象时,考虑了扩散和热泳力的耦合效应.Ye等[17]和Abarham等[18]则以数值分析法考察了轴对称流场下热泳力对粒子沉积速率的影响[17–18].然而,上述研究均集中于粒子在不同沉积机理下的沉积速率及沉积量分布等宏观参数的分析,无法给出固体表面气溶胶沉积后所表现出的微观形态结构等重要信息.实验研究表明[19–20],表面沉积存在单层沉积和多层沉积两种典型的沉积方式.单层沉积过程中粒子仅与沉积表面发生力学接触,且粒子以稀疏,非均匀状态分布于沉积表面.而对于多层沉积方式,粒子不仅与表面发生直接接触,且相互之间也存在接触行为,从而导致沉积物的形态结构完全有别于原始粒子.因此,在评估器件表面粒子沉积的风险时或采用某种措施清除通风系统内壁表面粒子沉积污染时,有必要考虑沉积物的微观形态结构及沉积物形态结构与沉积机理的内在关联,以便给出更为准确的风险估计和采用更为有效的粒子清除方案.

本文将从气溶胶粒子扩散输运方程出发建立粒子沉积计算模型,应用随机游走方法求解粒子运动轨迹.通过追踪单个粒子运动过程中的空间和时间信息动态再现粒子沉积过程的物理图像,从微观角度考察粒子沉积形态结构演变的物理机制和表面粒子沉积分布的微观特征,为上述各类水平表面粒子沉积风险估计和有效的粒子沉积污染清除技术研究提供必要的理论依据.

1　物理模型

对于房间内表面、洁净车间工作台面和元件表面,所考察粒子空间范围都相对较大,故可以将问题简化为图1所示的二维情形下水平表面上的气溶胶粒子沉积过程.由于实际沉积过程中粒子与壁面之间、粒子相互之间的力学行为十分复杂,为获得明确的粒子沉积形态特征和分析结果,对物理模型作如下基本假设:假设环境为近似静风条件(如通风房间人员所在区域和工业洁净室),即忽略环境中气流运动对粒子输运行为的影响,重点考虑粒子在分子扩散和外场力(重力、电场力及热泳力)联合作用下的耦合沉积行为;假定进入计算区域的粒子为球形粒子,且具有相同的物性参数;考虑大多数情况下考察面所处环境中颗粒物浓度较低,故忽略粒子输运过程中可能发生的碰撞、凝并等动力学行为.

图1　水平表面上粒子沉积模型Fig.1　Model of aerosol deposition on a horizontal solid surface

在上述假定条件下,水平表面粒子输运方程可表示为式(1):

式中:n为计算域中粒子数浓度,个/m3;υa为粒子的外场迁移速度,m/s,包括重力沉降速度、静电迁移速度及热泳迁移速度等;D为粒子的热扩散系数,m2/s,可由式(2)求出[21].

式中:k为Boltzmann常数,k = 1.38×10−23J/K;T为热力学温度,K;dp为气溶胶粒子直径,m;μ为空气的动力学黏度,Pa⋅s;Cs为Cunningham滑移修正系数,用于修正粒子与空气分子间的滑移作用,由式(3)给出[22].

式中:λ为空气分子平均自由程,由分子运动论的相关理论导出[23].

式中:da为空气分子直径,m;P为空气压强, Pa.

引入如下无量纲参量:

则粒子的输送方程可改写为如下无量纲形式:

式(5)中l为特征长度,本文取为粒子运动网格长度, 即l = 1;n0为室内环境空气中的背景粒子数浓度.

采用中心差分格式将式(6)作离散化处理后,并令空间网格步长δX=δY=Δ,则得到如下无量纲代数方程组:

将式(7)～式(9)代人式(6),并令Δ = 1,则有:

设粒子当前的空间位置为(X, Y),则下一时刻粒子在各方向的迁移概率分别记PX+1,Y、PX−1, Y、PX−1,Y和PX,Y−1,见图1所示.

根据文献[24—25]的讨论结果,二维空间中的粒子迁移概率与粒子的浓度满足如下关系:

比较式(10)和式(11)容易得到粒子在各个方向上的迁移概率计算式为:

由式(5)和式(12)可知,若未受布朗扩散作用,粒子将垂直于沉积表面作直线运动.因此,若给定了初始位置,则粒子到达沉积表面的位置点亦是确定的;但当粒子粒径小于1µm时,布朗扩散运动开始显现,并随着粒径减小而增强,由于粒子的扩散运动是一种随机运动,故粒子到达沉积表面的位置点是不确定的.上述各式中的无量纲Pe数正好反映了粒子这两种运动的相对强弱.

数值求解时,假定粒子的初始位置在释放平面上随机产生(图1),一旦粒子的初始位置确定后,则粒子依据式(12)给出的迁移概率在计算区域运动.若粒子与沉积表面或已沉积粒子发生碰撞,则粒子粘附;当粒子运动至周期边界时,则该粒子以相同运动方向从另一周期面上相同y值处进入计算区域.

2　结果与讨论

现利用上述模拟方法对水平表面粒子沉积过程进行数值模拟.考虑实际室内环境中悬浮粒子来源的多样性,粒子的物理特性(粒子大小、粒度分布等)亦表现出差异性[26–27], 故选取2种粒径分布作为代表,考察沉积物形态结构演变的物理机制和粒子沉积分布特征.

表1　不同粒径粒子的沉积速度及对应的Pe数值Table 1　Deposition velocity of aerosol particle with different sizes and Peclet numbers

表2　模拟工况及计算参数值Table 2　Values of parameters used in simulated runs

如前所述,Pe数表征粒子作确定运动(重力、静电力及热泳力)和布朗扩散随机运动的相对大小.本文正是关注粒子这两种运动强弱(即Pe大小)对粒子沉积微观行为的影响,而影响粒子确定运动方式的物理参数,如粒子的密度、环境温度、电场强度等则包含在Pe数表达式中的分子项,影响粒子扩散运动的物理参数则包含在Pe数表达式中分母项.大多数情形下,静电力和热泳力可忽略,故只考虑粒子重力沉降速度,为便于问题讨论,表1给出了不同粒径粒子的重力沉降速度、扩散速度以及Pe数值.模拟中所设定的工况及参数值列于表2中.表中1µm视作小粒子上限,2µm作为大粒子代表.

2.1沉积物形态结构特征

图2给出了不同Pe数下2种粒径分布工况下沉积物形态结构图.为清楚地表示出沉积物内部的微观形态结构,图2中仅显示长度区间为200µm (L)沉积表面上的沉积物形态结构.

图2　不同Pe数下的粒子沉积物形态结构Fig.2　Morphologies of deposited particles for different Peclet numbers

对比图2(a)和图2(b)可看出,大粒子的存在并未影响到沉积物形态结构对Pe数的依赖关系,随着Pe数增大,沉积物形态结构由疏松的絮团结构逐渐向紧密的堆积结构演变.图2的结果还表明,较小的Pe数情形下(Pe＜0.1),粒子直接沉积在表面的数量较少,更多的粒子是沉积在已沉积的粒子上并形成空间尺度较大的粉尘絮团结构.在大Pe数情形下(Pe＞100),直接沉积在表面的粒子数明显增多,沉积物的堆积也相对较为紧密.因此,处在沉积物上层的粒子发生再悬浮的可能性较大,而处在沉积层中的粒子因受气流的剪切力较小或不受气流作用,不易出现悬浮现象.此外,不同Pe数下粒子在沉积表面上的分布均表现出非均匀性,沉积表面上的某些局部区域沉积的粒子数较多,而有些区域无粒子沉积.

为说明不同Pe数下沉积物形态结构差异的内在机制,根据表1给出的不同粒径粒子的Pe数计算结果,图3给出上述几种Pe数下粒子的运动轨迹.

图3　不同Pe数的粒子运动轨迹Fig.3　Trajectories of Particles with different Pe

可见,Pe=0.05时粒子的运动轨迹表现出强烈的随机游走特性,正由于小Pe数下粒子强烈的随机运动,故一旦表面沉积上粒子,则该沉积粒子相比其他未被粒子沉积区域具有更大的几率与随后的作随机运动粒子发生碰撞.因此,该沉积粒子极易形成较大尺度的粉尘絮团结构;当Pe=100 时,粒子运动轨迹呈直线,扩散作用几乎消失,沉积物中粒子的空间分布表现出较好的均匀性;对中等Pe数(0.05＜Pe＜100),沉积物形态呈现为过渡结构.

2.2表面沉积粒子数

从图2给出的沉积物形态结构中可直观察觉到不同Pe数下,直接沉积在表面上的粒子数有所差异.当评估粒子沉积对器件表面可能造成的损伤和潜在腐蚀时,则更多地关注与表面发生直接接触的粒子数量,故以下将讨论直接沉积于表面的粒子数与粒子输运机制和粒径分布的关系.

图4给出了3种不同大小Pe数下直接沉积在水平表面上的粒子数NS随释放粒子数NG变化的定量关系曲线,其中NS为统计沉积面长度为400µm上的粒子数.图4(a)表示单一粒径粒子(dp=1µm)沉积情形,图4(b)和图4(c)分别为表2所示的两种模拟工况.

图4　表面沉积粒子数NS随释放粒子数NG的变化关系Fig.4　Relationships between number of particles deposited on the surface and number of released particles

由图4(a)可看出,在沉积初始阶段,直接沉积在表面上的微粒数NS随释放微粒数NG呈迅速增加关系,随后增加速度放缓并最终维持在某一定值(称为最大表面沉积微粒数NS,max),且该值随着Pe增大而增大.如Pe=0.05时,NS,max=45,而当Pe增加至1000时,则NS,max=82,这一模拟结果与图2所示的沉积物形态结构的观察结果相一致.

上述NS随NG的变化关系还反映出,在沉积的最初阶段,所有产生的粒子均可直接沉积在表面上,不存在粒子相互堆积现象,可将这一阶段称为单层沉积(图中的灰色区域).在单层沉积阶段,NS～NG的关系为近似线性且几乎不受Pe数影响;随着表面沉积粒子数的增加,粒子间的相互堆积作用加剧,更多的粒子趋于沉积在已沉积的粒子上,粒子的沉积行为逐渐向多层沉积演变.在沉积过程的后期阶段,NS不再随NG增加而增大,这表明所有参与沉积的粒子均沉积在已沉积粒子上,而沉积表面无法再接触到新的粒子,此阶段为多层沉积阶段.处于这两个阶段的中间区,则可视为过渡阶段.

图5　三种粒径分布下最大表面沉积粒子数NS,max与Pe数间的关系Fig.5　Relationships between maximum number of particles attached to the surface and Peclet number for three particle size distributions

图4结果表明,对多分散粒子(多种尺度粒子构成的粒子群)情形,Pe数仍对粒子的表面沉积行为起主导作用.比较图4a和图4b的结果可知,在原有单一粒径分布(dp=1µm)中增加20%的大粒子(dp=2µm)后,Pe=0.1情形下的NS随NG的曲线特征与Pe=0.05的结果十分接近.然而,当粒子群中的大粒子数比例达到50%时,并未观察到与图4b相似结果,与之相反的情形是大粒子数增加使粒子的沉积行为向大Pe数方向偏移,如Pe=1时的NS～NG关系曲线已接近Pe=100时的结果(图4c).

由以上模拟结果可知,无论粒子沉积的条件如何,直接沉积在表面上的粒子数均存在一上限值(即表面最大沉积粒子数),且这一上限值与粒子的输运机制和粒径分布均有关.

为清楚地描述表面上最大沉积粒子数与相关影响因素间的关系,将3种粒径分布粒子下水平表面上最大沉积粒子数随Pe数变化关系的模拟结果示于图5中.图5结果说明,在0.05＜Pe＜100区间内,3种粒径分布下的最大表面沉积粒子数NS,max均对Pe数敏感,即Pe数增大,NS,max.均增加;而在Pe＜0.05和Pe＞100两种情形下,NS,max与Pe数几乎无关.

3　结论

3.1粒子输运机制是固体表面上粒子沉积物形态结构特征演变的决定因素,随着Pe数增加,表面上的沉积物由疏松粉尘絮团结构逐渐演变为较为紧密的堆积结构,而粒径分布对沉积物形态结构影响只在一定范围内起作用;不同Pe数下的粒子表面沉积分布均表现出非均匀性.

3.2不同输运机制下粒子运动轨迹特性是沉积物形态结构演变的物理本质.在小Pe数情形下(Pe＜0.05),粒子的运动轨迹表现出强烈的随机游走特性;而当Pe＞100时,粒子几乎作直线运动;对中等Pe数(0.05＜Pe＜100),粒子运动轨迹的随机程度介于二者之间.

3.3依据粒子沉积过程的时间序列,可将粒子沉积过程分为单层沉积、过渡沉积和多层沉积.在单层沉积阶段,粒子完全沉积在表面上;多层沉积阶段,所有参与沉积的粒子均沉积在已沉积粒子上,沉积表面不再接触新的粒子.无论粒子沉积的条件如何,直接沉积在表面上的粒子数均存在一上限值(即表面最大沉积粒子数),且这一上限值与粒子的输运机制和粒径分布均有关.

参考文献：

[1] Lai A C K. Modeling indoor coarse particle deposition ontosmooth and rough vertical surfaces [J]. Atmospheric Environment, 2005,39(21):3823—3830.

[2] Sipploa M R, Nazaroff W W. Modeling particle deposition in ventilation ducts [J]. Atmospheric Environment, 2003,37(39/40): 5597—5609.

[3] Tsai R, Chang Y P, Lin T Y .Combined effects of thermophoresis and electrophoresis on particle deposition onto a wafer [J]. Journal of Aerosol Science, 1998,20(7):811—825.

[4] 万晔,严川伟,屈庆,等.硫酸铵颗粒沉积作用A3钢的大气腐蚀行为 [J]. 物理化学学报, 2002,18(2):156—160.

[5] 周传良.航天器研制全过程污染控制工程 [J]. 航天器环境工程, 2005,22(6):335—341.

[6] Waring M S, Siegel J A. Particle loading rates for HVAC filters, heat exchangers, and ducts [J]. Indoor Air, 2008,18(3):209—224.

[7] Xu Z. Fundamentals of air cleaning technology and its application in cleanrooms [M]. Berlin: Springer, 2014.

[8] 谭成好,赵天良,崔春光,等.近50年华中地区霾污染的特征 [J].中国环境科学, 2015,35(8):2272-2280.

[9] 孙彧,马振峰,牛涛,等.最近40年中国雾日数和霾日数的气候变化特征 [J]. 气候与环境研究, 2013,18(3):397—406.

[10] 丁一汇,柳艳菊.近50年我国雾和霾的长期变化特征及其与大气湿度的关系 [J]. 中国科学 地球科学, 2014,44(1):37—48.

[11] 刘晓慧,朱彬,王红磊,等.长江三角洲地区1980～2009年灰霾分布特征及影响因子 [J]. 中国环境科学, 2013,33(11):1929—1936.

[12] Peters M H, Cooper D W, Miller R J, et al. The effects of electrostatic and inertial forces on the diffusive deposition of small particles onto large disks: Viscous axisymmetric stagnation point flow approximations [J]. Journal of Aerosol Science, 1989, 20(1):123—136.

[13] Se J Y, Christof A, Kang H A. Particle deposition velocity onto a face-up flat surface in a laminar parallel flow considering Brownian diffusion and gravitational settling [J]. Journal of Aerosol Science, 2010,41(6):911—920.

[14] Talbot L, Cheng R K, Schefer R W. Thermophoresis of particles in a heated boundary layer [J]. Journal of Fluid Mechanics, 1980,101(12):737—758.

[15] Goren S L. Thermophoresis of aerosol particles in the laminar boundary layer on a flat plate [J]. Journal of Colloid and Interface Science, 1977,61(1):77—85.

[16] Hales J M, Schwendiman L C, Horst T W. Aerosol transport in a naturally-convected boundary layer [J]. Journal of Heat and Mass Transfer, 1972,15(10):1837—1850.

[17] Ye Y , Pui D Y H, Liu B Y H, et al. Thermophoretic effect of particle deposition on a free standing semiconductor wafer in a clean room [J]. Journal of Aerosol Science, 1991,22(1):63—72.

[18] Abarham M, Zamankhan P, Hoard J W, et al. CFD analysis of particle transport in axi-symmetric tube flows under the influence of thermophoretic force [J]. Journal of Heat and Mass Transfer, 2013,61(6):94—105.

[19] Lazaridis M, Drossinos Y. Multilayer resuspension of small identical particles by turbulent flow [J]. Aerosol Science and Technology, 1998,28(6):548—560.

[20] Barth T, Reiche M, Banowski M, et al. Experimental investigation of multilayer particle deposition and resuspension between periodic steps in turbulent flows [J]. Journal of Aerosol Science, 2013,64:111—124.

[21] Reist P C．Aerosol science and technology [M]. 2nd edition. New York: McGraw−Hill Press, 1993:52—65.

[22] Li A, Ahmadi G. Dispersion and deposition of spherical particles from point sources in a turbulent channel flow [J]. Aerosol Science and Technology, 1992,16(4):209−226.

[23] Yates J T, Johnson J K. Molecular physical chemistry for engineers [M]. Sausalito: University Science Books Press, 2007: 317—320.

[24] Huang W G, Hibbert D. Fast fractal growth with diffusion, convection and migration by computer simulation: Effects of voltage on probability, morphology and fractal dimension of electrochemical growth in a rectangular cell [J]. Physica A: Statistical Mechanics and its Applications, 1996,233(3):888—896.

[25] Huang W G, Hibbert D. Computer modeling of electrochemical growth with convection and migration in a rectangular cell [J]. Phys. Rev. E, 1996,53(1):727—730.

[26] 赵厚银,邵龙义,王延斌,等.北京市冬季室内空P M10微观形貌及粒度分布 [J]. 中国环境科学, 2004,24(4):505—508.

[27] 郎凤玲,闫伟奇,张泉,等.北京大气颗粒物数浓度粒径分布特征及与气象条件的相关 [J]. 中国环境科学, 2013,33(7):1153—1159.

Numerical analysis of aerosol deposition onto horizontal surfaces by combined mechanisms.

WU Shi-xian1, ZHU Hui2, QI Can1, KANG Yan-ming2*(1.Department of Building Environment and Energy Engineering, Guilin University of Aerospace Technology, Guilin 541004, China；2.School of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China). China Environmental Science, 2016,36(3)：687～693

Abstract：A discrete stochastic model was developed to simulate deposition of aerosol particles onto horizontal solid surfaces. Lattice walk method was employed to solve particle-transport-equation, which allowed obtaining the trajectory of particle motion by combination of migration by external field and diffusion in the calculation domain. The local structures of deposited particles forming dust layer, the relationship between structure of dust layer and mechanisms of particle transport, and the number of the particles attached to a horizontal surface were investigated. The results showed that for low values of Peclet number, when diffusion was a controlling mechanism of aerosol transport, dust layers might exhibit more open and looser structures, while the layer structures were dense and tight at high values of Peclet number. Differences of aerosol deposition morphology between different transport mechanisms were caused by different random intensities of particle motion. Additionally, there was an upper limit of the maximum number of particles attached to the surface, and it strongly depended on particle transport mechanisms and size distributions.

Key words：aerosol deposition；stochastic model；horizontal surface；size distribution；micromorphology

作者简介：吴世先(1978—),男,湖北武汉人,硕士,主要从事城市大气环境与室内空气品质研究.发表论文10篇.

基金项目：国家自然科学基金(51278094,51578121);广西高校科学技术研究(2013YB275)资助项目

收稿日期：2015-06-25

中图分类号：X701.2,TQ021,TU834

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)03-0687-07