封艺，刘红年，孙凯

(南京大学大气科学学院，江苏 南京 210023)

·环境预警·

长三角城市群污染输送相互影响的敏感性试验

封艺，刘红年*，孙凯

(南京大学大气科学学院，江苏 南京 210023)

利用WRF-Chem模式，对2013年11月29日至12月11日长江三角洲地区的严重空气污染事件进行数值模拟，研究长三角核心区不同污染物本地源和外来输送所占比重。分析长三角核心区排放源对本地不同污染物浓度的污染贡献。结果表明，在2013年12月的这一次污染事件中，颗粒物平均本地贡献与外来输送基本比重相当；而SO2、CO、NH3、NOx这4种气体污染物则以本地贡献为主，本地贡献的差异与气体的化学反应活性有关，活性越强本地贡献比重越大。污染过程中12月7日至12月9日00：00为污染最严重的时段，污染物的本地贡献有明显上升。区域间输送的方向和强度与地面风向、风速有紧密的联系。在边界层高度范围内，大部分污染物越往高空本地排放源的贡献越弱，外来输送主导作用增强，而硝酸盐在地面、1 km和1.5 km的本地贡献差异远小于其他污染物。

长江三角洲；空气污染；输送规律

0 引言

当前全球主要城市群的空气污染问题持续升温[1]，而随着中国的经济迅猛增长，中国东部发达城市带越来越严重的大气污染状况引起了各方的关注。气象条件和城市内部的地形、分区结构都会对污染物浓度分布有相当的贡献[2]，城市群发展对局地气象环境的改变使得污染更容易积聚[3]，但大气污染仍然是区域性的环境问题[4]，本地排放源的一次污染物进入大气中以后通过输送能够向区域外传播，过程中还伴有化学反应或光化学反应生成二次污染物如臭氧等。污染物在区域间的交换输送影响到局地大气环境治理的方法，对提升空气质量有着重要的指导意义[5]，值得进行进一步的研究。目前国内外均有一些针对我国华北东北地区、珠江三角洲地区污染物区域间输送规律的研究，利用观测资料结合数值模拟等方式分析不同污染物的时空分布和在大气中的传输。如Lee(2006年)发现香港和珠三角的污染有一定的相关性[6]。李杰等(2009)利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)对2004年4月东亚边界层臭氧进行了数值模拟，模拟出东亚春季臭氧呈带状分布，受东亚季风气候控制，沿蒙古、中国东北以及日本一线有一个强臭氧输送通道，光化学生成的臭氧可被输送至下风地区，而不仅限于局地[7]。张志刚等(2004)利用二维欧拉统计模式，对北京市的PM10和SO2源进行了分析，得出北京SO2的京外源约占23%而PM10的京外源贡献约占20%[8]。王淑兰等(2005)利用CALPUFF模拟系统和2002年的源排放清单、气象资料、空气质量观测资料为基础，给出了珠江三角洲城市间空气污染的相互影响和贡献[9]。另外还有较多研究使用的是HYSPLIT模式通过聚类分析的方法定性统计出污染事件气团的来源[10]，这种方法能够对数据进行批量处理，具有一定的统计意义，但不具备定量化研究本地源和外来输送所占比重的作用。

2013年12月，我国中东部地区100多座城市遭遇雾霾天气，尤其是江浙沪地区空气污染极为严重[11]。这次雾霾从11月28日开始，中国气象局数据显示，整个江淮地区大面积出现ρ(PM2.5)超过300 μg/m3以上的重度霾，12月2日南京发布空气污染橙色预警以后，雾霾天气不断加重，12月4日中午13：00，上海ρ(小时)(PM2.5)高达602.3 μg/m3，当天下午，南京首次发布空气污染红色预警。雾霾天气现象给环境、健康、经济等方面造成显著的负面影响，导致大气能见度下降，阻碍空中、水面和路面交通，恶劣的空气质量使得慢性病加剧，呼吸系统及心脏系统疾病恶化[12]。这次空气污染的影响范围之大、程度之深引起了社会的广泛关注，针对这一次污染事件，已有相关专家对其化学成分、气象条件等进行研究，但在长三角本地源和外来输送的影响方面尚未有研究，因此现着重于此次污染过程进行污染物来源的分析。

现拟利用WRF-Chem模式和中国多尺度排放源清单模型对长三角核心区域进行排放源敏感性试验，定量研究在2013年11月29日至12月11日的一次污染过程中，长三角核心区本地的排放源贡献和区域外的输送比例，并分析本地贡献与外来输送变化的相关规律。

1 资料、模式与方法

1.1 模式介绍

主要采用WRF-Chem模式进行数值模拟，WRF模式(Weather Research and Forecasting Model)是由美国国家大气研究中心、美国国家海洋和大气管理局、空军气象局、海军研究实验室、俄克拉荷马大学以及美国联邦航空管理局合作开发的新一代中尺度数值天气预报系统，WRF-Chem作为WRF模式的化学部分能够对化学成分进行相关的模拟计算，并且可以考虑大气化学对气象的反馈作用[13]，在空气质量与大气化学的研究中有广泛的应用前景。试验中采用的WRF-Chem模式为3.5.1版本。

1.2 数据资料来源

WRF-Chem模式所需要的排放源清单来自中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China，简称MEIC)2010年的清单，水平分辨率0.25°×0.25°，排放源数据包括SO2、NOx、CO、非甲烷挥发性有机物(NMVOC)、NH3、CO2、PM2.5、PM10、黑碳(BC)、有机碳(OC)等主要大气污染物和温室气体，污染物来源分为电力源、工业源、交通源、农业源以及民用源。MEIC由清华大学开发和维护，基于MEIC模型开发的排放清单数据被广泛用于污染成因分析等方面工作。

文中用于验证模式模拟性能的观测数据，南京、常州、上海、杭州的ρ(PM2.5)来自环保部数据库，PM2.5的化学组分(NO3-、SO42-、NH4+等)小时平均值观测数据由南京大学地球系统区域过程综合观测实验基地SORPES提供。

1.3 实验设计

模拟时间为世界时2013年11月27日12：00—12月12日00：00，其中前12 h为模式初始化时间。采用3层嵌套，第一层网格包含中国大部分区域，网格中心经纬度为115.63°E，35.31°N，第二层嵌套覆盖中国中东部地区，第三层为长江下游的安徽省、江西省、江苏省、浙江省以及上海市。三层嵌套网格距分别为27，9和3 km，区域格点数分别为145×145，157×157，241×265(东西方向×南北方向)。垂直方向共25层，模式顶气压50 hPa。

WRF-Chem模式的初始和侧边界气象场为4次/d的网格分辨率为1°×1°的NCEP资料。数值试验的参数化方案包括WSM5云微物理过程、RRTM长波辐射传输方案、Goddard短波辐射传输方案、Noah陆面模式、YSU行星边界层方案等。化学模块采用Fast-J光解机制，气相化学反应采用RADM2机制，气溶胶化学采用欧洲的MADE模式耦合二次气溶胶模块SORGAM。

现进行了2次数值试验，背景试验和敏感性试验，其中背景试验WRF模式的化学部分保留所有排放源进行模拟，敏感性试验为清除长三角核心区内所有排放源后进行模拟，比较2次试验中污染物浓度的变化情况，分析长三角核心区排放源对本地污染的贡献及其在此次污染过程中的变化规律。规定长三角核心区经纬度范围为118.25°E—122.25°E，29.5°N—32.75°N，包含南京市、常州市、无锡市、上海市、杭州市等几个长三角主要城市。模拟区域范围及长三角核心区见图1。

图1 WRF-Chem模式三层嵌套网格及长三角核心区范围

2 模式模拟性能检验与结果分析

关于这次污染过程中化学成分、能见度以及气象因子作用等，已有另文分析，现主要通过背景试验和敏感性试验差值分析外来源和本地源的贡献。

2.1 模式模拟性能检验

用WRF-Chem进行背景试验，模拟出各种污染物浓度在2013年11月29日至12月11日的变化。选取长三角区域内4个代表城市南京、常州、上海和杭州的ρ(PM2.5)模拟结果与实际观测对比，见图2(a)(b)(c)(d)。

图2 长三角4个代表城市2013年11月29日—12月11日 ρ(PM2.5)模式模拟与观测对比

由图2可见，模拟的ρ(PM2.5)变化趋势与观测基本吻合。

对比图3中南京仙林地区的PM2.5组分浓度的观测与模式输出的污染物浓度可以得到，模式对PM2.5各个组分的平均值模拟比之观测值略低，究其原因可能由于模式采用的是MEIC2010年排放源清单与2013年的实际排放源有一定差别，具体原因还有待进一步研究，但总体上模式能再现这次大范围灰霾过程，以之进行排放源的敏感性试验是可以接受的。

图3 南京仙林地区PM2.5组分实际观测值与模式模拟结果对比

2.2 敏感性试验与背景试验结果对比

图4是背景试验减去敏感性试验的ρ(PM2.5)差。

图4 背景试验与敏感性试验污染过程ρ(PM2.5)差(μg/m3)

由图4可见，在清除长三角核心区的排放源以后，河南省东南部的ρ(PM2.5)没有太大的变化，而长三角核心区的浓度则有明显下降，尤其在污染严重的12月2日至12月8日，2个试验浓度的差值非常大。清除长三角排放源以后不仅本地ρ(PM2.5)出现下降，12月2日浙江省东北部的ρ(PM2.5)与背景试验相比有弱的差值，12月5日至12月7日在浙江省的北部受到约50 μg/m3的影响，12月8日的浓度下降区域辐射到了江苏省中北部，浓度有100～175 μg/m3的下降。由此可以认为在这个过程中清除了本地排放源对长三角核心区确实有比较大的影响，但外来输送也占有一定比重，而长三角也向其他地区有不同程度的污染输送。

图5是背景试验和敏感性试验的ρ(SO2)差。由图5可见，清除本地排放源以后长三角核心区ρ(SO2)下降明显，整个范围内的浓度值普遍低于150 μg/m3，说明SO2的本地污染源对长三角核心区的贡献占较大部分。对比图5和图4可以发现，ρ(SO2)下降的区域基本在长三角核心区内，影响范围要小于PM2.5的范围，离几个主要城市较远的地区ρ(SO2)下降<150 μg/m3，仅在12月8日北京时间08：00的图中出现了较大区域的浓度变化。

图5 背景试验与敏感性试验污染过程ρ(SO2)差(SO2：μg/m3)

图6为PM2.5、PM10、SO2以及NOx4种污染物13 d平均的背景试验与敏感性试验浓度差值，由图6可见，无论是颗粒物还是SO2、NOx这样的气体污染物，关闭长三角的排放源以后污染物浓度在所关闭的区域有显著下降，并且下降幅度的空间分布不均匀，除此之外在江苏省的中部、浙江省的大部以及安徽省东部地区也出现了被小幅影响的范围，污染物浓度有50 μg/m3的减小。说明长三角核心区的排放源对不同污染物的影响都不仅仅局限于本地，还对外围有输送，而颗粒物和气体污染物的情况大致相似。

2.3 地面高度本地贡献的变化规律

利用如下公式对不同的污染物长三角核心区排放源的贡献所占比例进行计算：

式中：本地贡献——某种污染物长三角核心区排放源的贡献；

A——背景试验长三角核心区平均浓度，μg/m3；

图6 背景试验与敏感性试验PM2.5、PM10、SO2、NOx13 d平均质量浓度差(μg/m3)

B——敏感性试验长三角核心区平均浓度，μg/m3。

本地贡献可以衡量出长三角排放源对模式第三层网格污染物浓度的影响，分别对PM2.5、PM10、SO2以及NOx这4种污染物做贡献率的13 d平均，得到图7。

图7能够量化长三角核心区排放源对第三层网格的贡献，从空间分布上看，13 d的平均值在核心区内均有50%及以上的贡献率，即整个污染过程中核心区污染受本地排放源影响占大部分，而在核心区周围江苏省中部、安徽省东南部以及浙江省大部分地区，长三角的排放源也有所贡献。同时，根据图7能够得出以长三角核心区排放源对PM2.5、PM10为代表的颗粒物和以SO2、NOx的污染气体贡献的空间分布特征相似。

图8和图9分别为6种颗粒物及其组分和4种气体污染物的本地贡献时间序列图，表1和表2为时间平均值。

图7 长三角核心区排放源对PM2.5、PM10、SO2、NOx的13 d平均贡献率(%)

图8 2013年长三角核心区颗粒物及其组分污染的地面本地贡献时间序列

图9 2013年长三角核心区气体污染的本地贡献时间序列

表1 长三角核心区颗粒物及其组分地面浓度本地贡献 %

表2 长三角核心区气体污染物地面浓度的本地贡献 %

由表1可见，除硝酸盐以外，PM2.5、PM10、BC、OC及硫酸盐的本地贡献非常接近，基本为25%～75%。这5种颗粒物及其组分污染在整个过程中本地贡献的平均值都达到了50%～60%，说明对长三角核心区而言，这5种颗粒物及其组分的本地贡献基本上和外来输送比例相当，本地贡献略高于外来输送。较为特殊的是，硝酸盐本地贡献过程均值为27.5%，前期污染较轻时硝酸盐的本地贡献在30%上下，而在污染最严重的12月7日00：00至12月9日00：00硝酸盐的本地贡献也上升到了50%～60%。

由表2可见，SO2、CO、NH3、NOx的本地贡献随时间变化的特征相似，其中NOx的本地贡献最高，SO2和NH3次之，与颗粒物相比较而言，这三种气体污染物的本地贡献都超过外来输送，说明在长三角核心区内SO2、NH3和NOx主要由本地排放，CO的

本地贡献相对较低但也接近50%，与外来输送基本相当。气体污染物的本地贡献普遍高于颗粒物，原因在于气体污染存在比较复杂的化学过程，颗粒物更易于进行长距离输送。而不同的气体污染本地贡献差异与气体的化学活性相关，CO的活性最弱，区域间输送相对容易，NOx反应活性强，因此主要由本地排放源贡献。

从11月29日起，长三角核心区在西风控制下，安徽、河南的污染物向东输送，到12月2日长三角地区地面风速减小，河南东部、安徽北部以及江苏大部分地区颗粒物污染连成片，扩散条件较差，并且在之后的两天不断有西北风对污染物进行补给输送，12月7日左右形成严重的空气污染。12月8日长三角核心区有偏南风，高污染空气有向北方输送的趋势，但在12月9日起冬季盛行的西北风风速增强，对长三角核心区的污染起到很好的清除作用。因此，对于这一次污染过程而言，以PM10为例的颗粒物污染在河南东南部区域浓度本身都比较高，在污染积聚过程中对长三角核心区有较强的输送作用；而在污染严重的时段风速较小，稳定度条件好，因此外来输送的比例有所下降；而污染消散的过程中，颗粒物浓度高值区有向东南方向的移动，增强的西北风对长三角核心区的污染清除产生极为重要的作用。

2.4 不同高度本地贡献差异

图10是PM2.5在地面、1 km处以及1.5 km高度上长三角核心区区域平均本地贡献的差异。

图10 2013年长三角核心区PM2.5在不同高度的本地贡献随时间变化

总体而言，高度越高，污染物的本地贡献过程均值越小，在1.5 km处PM2.5的过程平均本地贡献已经<10%，即这个高度上的PM2.5主要由外来输送贡献。说明在越接近地面的地方颗粒物的区域间输送比较弱，而在边界层的高处由于风速较地面而言变大，对输送的作用也就比较明显。其余颗粒物与气体污染物本地贡献随高度变化情况与PM2.5相似，较为特殊的是硝酸盐在地面、1 km、1.5 km高度过程标准差相差不大，也就是说整个过程中硝酸盐在不同高度上本地贡献变化较小，从地面到边界层高处都是外来输送占主要地位的情况。

从不同高度上长三角核心区排放源对本地的贡献差异来看，除去硝酸盐，考察的其他几种污染物都随高度增长本地贡献明显下降，说明在所分析的1.5 km范围内污染的垂直扩散作用并不强，低层本地贡献的高值对上层影响很小。

3 结论

应用WRF-Chem模式对长江三角洲核心城市区2013年11月29日至12月11日的一次污染过程进行了模拟，分别作保留所有排放源的背景试验和关闭长三角核心区所有排放源的敏感性试验，通过比较2次试验，汇总污染物浓度的变化，分析长三角核心区的排放源对本地的污染贡献。

(1)2013年11月29日至12月11日期间长三角的污染事件中，长三角核心区的排放源对本地的颗粒物和气体污染都有相当重要的贡献，整个污染过程中颗粒物平均本地贡献与外来输送比重相当，气体污染物的本地贡献为主，外界输送为辅；

(2)污染积累的时段长三角核心区排放源对本地的贡献较小，区域间输送作用强；污染严重时扩散条件变差导致本地排放比重上升，外来输送对于长三角核心区而言作用明显减弱；

(3)四种气体污染物SO2、CO、NH3、NOx过程平均本地贡献普遍高于颗粒物；

(4)在边界层高度范围内，大部分污染物越往高处本地排放源的贡献越弱，外来输送主导作用越强，到1.5 km高度处污染较轻的阶段本地贡献降至10%以下。但硝酸盐在地面、1 km和1.5 km的本地贡献差异远小于其他污染物。说明长三角核心

区在2013年12月这次污染过程中边界层高度内垂直方向的交换作用不强。

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A Sensitivity Experiment of the Air Pollution Transport in Urban Clusters over the Yangtze River Delta

FENG Yi，LIU Hong-nian*，SUN Kai

(SchoolofAtmosphericSciences，NanjingUniversity，Nanjing，Jiangsu210023，China)

In this paper，the numerical simulation of the severe air pollution case over the Yangtze River Delta from November 29thto December 11th2013 was conducted with WRF-Chem model. The objective of the simulation was to analyze the contribution of local emission sources and foreign transport. The results indicated that the contribution of particulate matter from the core region of Yangtze River Delta was almost equal to which from foreign transport. On the other hand，SO2，CO，NH3and NOxwere mostly provided by local emissions. The higher chemical activity a kind of gaseous pollutant had，the more it would be contributed by local emission sources. The local contribution of pollutants obviously rose to a higher level during the most serious period from December 7thto December 9th. The direction and intensity of transportation had a close relationship with the wind direction and speed. Within the boundary layer，the local contribution of most pollutants got smaller when the altitude got higher. That means on the top of boundary layer，the effect of foreign’transport controlled the concentration of pollutants. However，the contribution of local emission sources for nitrate changed slightly on the ground，at the height of 1km and 1.5 km.

The Yangtze River Delta area； Air pollution； Transportation Law

2015-09-07；

2015-10-20

资金项目：国家重点基础研究发展规划(九七三)基金资助项目(2014CB441203)，国家自然科学基金资助项目(41575141，41305006)

封艺(1993—)，女，硕士研究生，主要从事城市污染扩散等方面研究

*通讯作者：刘红年 E-mail：liuhn@nju.edu.cn

X513

B

1674-6732(2016)01-0005-08