杨 敏，滕 应，任文杰，黄 阳，徐德福，傅赵聪，马文亭，骆永明

(1 南京信息工程大学环境科学与工程学院，南京 210044；2 中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所)，南京 210008)

石门雄黄矿周边农田土壤重金属污染及健康风险评估①

杨 敏1,2，滕 应2*，任文杰2，黄 阳2，徐德福1，傅赵聪2，马文亭2，骆永明2

(1 南京信息工程大学环境科学与工程学院，南京 210044；2 中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所)，南京 210008)

湖南石门雄黄矿区环境污染及风险是当前国家环保部门和地方政府极为关注的重要环境问题之一。本研究以该矿区周边农田表层土壤为研究对象，调查分析了矿区周边农田土壤重金属污染状况及其空间分布特征，并采用美国EPA土壤健康风险模型评估了其对人体的健康风险。土壤重金属污染评价结果显示：该区土壤受到中度的As污染和Cd污染，As平均含量为80.26 mg/kg，Cd平均含量为0.55 mg/kg；Cu、Zn、Pb含量均未超过国家《土壤环境质量》的二级标准；综合污染指数显示研究区域为中度污染。美国EPA模型评估结果显示：成人和儿童的日暴露量及非致癌健康风险主要途径均为经手–口摄入，Cd对成人和儿童均不存在非致癌风险和总风险，As对儿童非致癌总风险指数为3.36，造成严重的非致癌健康威胁；经呼吸暴露的致癌风险，Cd对儿童和成人均不造成致癌健康影响，As对成人和儿童的平均致癌风险指数为 3.13×10–4和 5.58×10–4，均存在显著的致癌健康风险，且 As、Cd对儿童的健康威胁均高于成人。可见，该矿区周边农田土壤中As、Cd污染及其风险应加强控制与治理。

雄黄矿；重金属；变异特征；健康风险评估

金属矿区采矿、冶炼活动是导致周边农田土壤重金属污染的重要来源之一[1]。土壤重金属污染具有隐蔽性、复合性和不可逆转性等特点，农田重金属的污染状况关系到农产品质量安全及人体健康[2–3]。因此，加强对矿区周边农田土壤的重金属污染调查与健康风险评估具有十分重要的现实意义。石门雄黄矿位于湖南省石门县鹤山村，是亚洲最大的雄黄矿，其开采历史悠久，已达1 500多年，主要生产砒霜、硫酸等[4]。虽然雄黄矿区内企业在20世纪80年代已经关闭，但是由于雄黄矿采选废水灌溉、冶炼砒霜产生的砒灰飘尘沉降以及近20 t炼As废渣的简单堆放，导致矿区周围农田土壤的重金属污染状况非常严重[5]。胡毅鸿等[6]系统分析了雄黄矿区矿渣、农田土壤与地表水体中As的污染空间分布，结果表明高浓度As矿渣会持续危害农田土壤和水体。李莲房等[7]对石门雄黄矿区周边土壤和作物进行系统研究，发现其表层土壤As含量平均达到99.5 mg/kg，为当地普通农田的9.7倍。目前已有的研究大多采用单因子污染指数法或潜在生态危害指数法对雄黄矿区周边农田土壤、矿渣及农产品进行 As污染评价，而对矿区周边农田土壤As、Cd复合污染及其健康风险评估的研究甚少。由于不同重金属元素之间的交互作用，相较于单一重金属污染，重金属复合污染更为复杂，对居民造成的健康风险危害更高。因此，本研究在野外调查和室内分析的基础上，采用内梅罗污染指数法和美国 EPA土壤健康风险评估模型对石门雄黄矿区周边农田土壤重金属As、Cd污染状况及对居民的健康风险进行评价，以为雄黄矿区周边农田土壤的健康风险预警和农产品安全生产提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

雄黄矿位于湖南省常德市石门县鹤山村，距石门县西北 42 km。当地属中亚热带向北亚热带过渡的季风气候区；境内年平均气温 16.8℃；年均降雨量1 540 mm，春夏两季雨水较多；土壤类型为黄棕壤酸性土。研究区位于雄黄矿尾矿库东面下风向处，伴随着矿区冶炼活动的进行，以及含As废水、废气的排放及废渣的不当处置，导致土壤和农产品重金属含量均超标。

1.2 样品采集与处理

选取湖南石门雄黄矿矿区周边农田为研究区域，采用蛇形布设采样点位，共采集41个土壤样品。采用5点取样法，用土钻取0 ~ 20 cm的耕作层土壤，将采集的同一样地的样品混匀，然后用四分法选取0.5 kg土壤。采集的土壤样品自然风干后，除去样品中的杂物，用玛瑙研钵磨细后通过10目和100目尼龙筛，混匀备用。供试土壤的基本理化性质为：pH 5.16(H2O)，有机质24.81 g/kg，速效磷17.45 mg/kg，速效钾96.68 mg/kg，碱解氮117.93 mg/kg。

1.3 样品分析与测定

土壤样品理化性质的分析参照《土壤农业化学分析方法》[8]。土壤重金属含量分析：土壤中Cd、Cu、Zn、Pb分析方法采用HCl-HNO3高压罐消煮法，消煮液用电热板赶酸至1 ml，冷却定容至25 ml，采用原子吸收分光光度计 Varian SpectrAA-220FS(石墨炉)测定；土壤中As分析方法采用王水消煮法，用原子荧光光谱仪(北京瑞利AF-610)测定；测定时所用试剂均为优级纯，用国家标准物质(GBW07405)和空白进行分析质量控制，标准样品测定结果均在允许误差范围内，平行样测定含量相对偏差均在10% 以内。

1.4 数据分析与健康风险评估方法

利用Excel 2010与SPSS 19.0进行数据处理与分析；采用ArcGIS 10.0进行图形绘制；内梅罗综合污染指数法对污染状况进行评价；选取美国EPA推荐的健康风险评价模型，评估As、Cd对成人和儿童所引起的健康风险。

2 结果与讨论

2.1 矿区周边农田土壤重金属污染空间变异与污染评价

研究区土壤 5种重金属含量及变异系数的统计结果如表1所示。Cu、Zn、Pb含量均超过当地背景值，但未超过国家《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)的二级标准[9]，污染较轻。As和 Cd均超过国家土壤质量的二级标准，As对土壤的污染程度大于Cd。从变异性来看，5种重金属的变异系数均属于弱变异强度，这说明土壤中的重金属在该区的来源可能具有同源性。此外，较低的变异系数也能说明布设的41个采样点的土壤重金属含量基本上能够代表研究区农田土壤重金属的整体状况。

表1 矿区周边农田土壤重金属含量Table 1 Concentrations of heavy metal in farmland soils around the realgar mine area

对研究区土壤中的重金属进行反距离权重插值分析，如图1所示，结果表明，土壤中Cd呈现由西北向东南方向递减趋势，即距离雄黄矿区越远，土壤重金属含量越低。由于研究区域位于雄黄矿东南方向下风处，这可能是矿区大气降尘主要受东南风影响所致；且研究区域地势南高北低，土壤中Cd随雨水冲刷及雨水淋溶随水流进行迁移，这与曹雪莹等[10]的结果研究类似。而从As的空间分布图中可以看出，与Cd污染空间分布不同，土壤中As呈现由西南向东北方向逐渐递减的趋势，这可能是由于研究区域南面有公路通过，可能受到交通运输过程中砒灰扬尘的影响从而导致As污染加重；同时，土地利用方式和施肥措施也会影响农田土壤中重金属含量分布，土壤As污染程度的增加可能与当地施用含 As农药和化肥有关。白玲玉等[11]研究不同农业利用方式对土壤重金属累积的影响结果表明，有机肥和农药是土壤中重金属As 的重要来源，与本研究的结果相类似。董騄睿等[12]研究表明，长期施用这些重金属含量较高的肥料将会导致重金属在土壤中的累积，因此，在土地的利用方式中，要注意优质施肥，这样将会大大减少重金属在土壤中的累积。

本次土壤污染评价采用《土壤环境质量标准》的二级标准，利用单因子指数法[13]分析该矿周边农田土壤重金属污染状况，并利用内梅罗综合污染指数法[14]计算土壤重金属综合污染指数，评价土壤重金属综合污染程度，计算公式为P综={[(Ci/Si)ave2+ (Ci/Si)max2]/2}0.5。式中：P综为内梅罗综合污染指数，Ci为污染物的实测浓度，Si为污染物i的国家二级标准，内梅罗指数污染评价标准见表2。由于研究区为复合重金属污染农田土壤，不同重金属元素互相作用，元素累积会增强重金属的毒性作用。内梅罗综合污染指数法可全面反映土壤中各污染物的平均污染水平及综合污染状况，可突出对环境造成污染严重的污染物，具体评价结果见表3。

图1 矿区周边农田土壤As、Cd含量空间分布Fig. 1 Spatial variation of As and Cd in farmland soils around the realgar mine area

表2 土壤内梅罗污染指数评价标准Table 2 The soil evaluation standard of Nemerow pollution index

表3 矿区周边农田土壤重金属污染指数评价结果Table 3 Pollution index of heavy metals in farmland soils around the realgar mine area

从单因子污染评价方法来看(表 3)，该区土壤中As、Cd的单项污染指数分别为2.41和2.09，污染水平为中度污染。内梅罗综合污染指数为 2.33，说明该区土壤整体处于中度污染水平。土壤污染物 As的分担率大于Cd，说明该区As、Cd均不同程度地受到人为污染，而As在此农田土壤污染强度最大。这可能是主要受雄黄矿区大气降尘及人为活动的影响所致。

2.2 矿区周边农田土壤重金属含量与其基本理化性质的相关性分析

一般而言，矿区周围农田土壤重金属来源于大气降尘、人类生产活动等方式，而土壤中某一元素与土壤理化性质的相互关系是土壤固相物质与多种元素在一种特定环境下相互作用的结果，土壤重金属含量与土壤理化性质具有一定的相关性[15]。利用 SPSS 19.0对该矿区周围农田土壤中重金属含量与土壤理化性质之间进行Pearson相关分析，见表4。由表4可以看出，As与土壤理化性质各指标均没有相关性，而其他 4种重金属含量分布在一定程度上受土壤理化性质的影响。Cd含量与土壤 pH的正相关性达极显著水平(P<0.01)；与速效磷含量存在显著正相关性，相关系数为0.341。Cu含量与土壤pH存在显著负相关性；与有机质含量存在显著正相关性；与速效钾含量正相关性达极显著水平，相关系数为0.412。Zn含量与土壤速效钾含量呈极显著正相关性，相关系数为0.428。Pb含量与土壤碱解氮含量呈极显著正相关性，相关系数为0.413；与速效磷含量的相关系数为0.396，存在显著正相关。

表4 矿区周边农田土壤重金属元素与理化性质之间的相关性分析Table 4 The correlation analysis between concentrations of heavy metals and physicochemical properties in farmland soils around the realgarmine area

由此，研究区土壤中重金属含量受pH和速效钾含量影响比较明显；土壤速效磷含量对重金属的分布也起到一定作用；土壤有机质和碱解氮含量也在一定程度上影响了重金属的分布，并且碱解氮的作用比有机质强烈。陈励科等[16]研究表明，土壤的酸碱性影响重金属形态及有效性，低pH环境可促进重金属的溶解和活化，提高重金属的生物有效性。然而，随着土壤酸度增加，重金属有效性和移动性增加，更易被农作物吸收积累，增加人体的健康风险。土壤重金属含量与土壤性质间的关系复杂，不同土地利用方式、人类活动及污染环境条件下的重金属含量与土壤理化性质的相关性差异较大，因此，对土壤重金属与理化性质相关性分析应视具体污染环境来判定。

2.3 矿区周边农田土壤重金属的健康风险评估

农田土壤健康风险评估主要是对研究区域内的农田土壤中的污染物所造成的潜在健康效应过程，参照评价结果确定土壤污染的风险类型和等级，来预测污染环境的范围和污染的严重程度。本文主要借鉴并选用美国土壤健康风险评价体系[17]来研究农田土壤重金属对人体健康风险的评估。通过对研究区农田土壤重金属不同途径的暴露量评估计算，进而评估出研究区附近或与研究区有接触居民的健康风险表征。

2.3.1 暴露风险模型 人体可通过手–口直接摄入、皮肤接触和呼吸系统等途径摄入土壤中的重金属，长期累积将对人体健康造成严重危害[18–19]。健康风险以风险度作为评价指标，评价和预测人体暴露于某类污染物的某种剂量后对人体健康可能产生不良健康风险水平，其中包括致癌风险评价和非致癌风险评价[20–22]。本文以矿区周围农田土壤为研究对象，采用美国EPA健康风险评价方法对3种暴露途径下的日平均暴露量进行计算，探讨土壤重金属对矿区周围农田土壤附近人群的健康风险评估，计算公式如下：

手–口摄入途径日平均暴露量：

呼吸吸入途径日平均暴露量：

皮肤接触日平均暴露量：

总日平均暴露量：

ADD=ADDoral+ADDinh+ADDdermal(4)

参考美国EPA健康风险评估方法，并结合我国场地环境评价指南和实际情况，各参数意义及取值见表5，C表示土壤重金属含量。由于成人和儿童自身的差异和对环境风险响应程度有所差异，故在健康风险评估中应有所区别。根据美国EPA健康风险评价方法的参数及重金属As、Cd的实测值可得As、Cd对成年人和儿童的日暴露情况，具体见表6所示。从重金属日平均暴露量分析，As对成人和儿童的平均日暴露量分别为1.08×10–4mg/(kg·d)和1.00×10–3mg/(kg·d)；而 Cd对成人和儿童平均日暴露量分别为7.36×10–7mg/(kg·d)和6.86×10–6mg/(kg· d)，As与Cd对人体日暴露量相差3个数量级。总体而言，重金属对儿童日平均暴露量均高于对成人的日暴露量，对儿童的健康风险危害更大，这与车飞等[23]的研究结果相似。与成人相比，不论是非致癌性还是致癌性儿童通过摄入途径引起的健康风险均超过成人。从暴露途径分析，不同暴露途径的日平均暴露量也有所差异，手–口摄入途径是对人体健康暴露风险的主要途径，其次是皮肤接触途径，通过呼吸途径对人体健康危害作用最小。

表5 土壤重金属健康风险评价参数意义及取值Table 5 The values of exposure parameter for health risk assessment

表6 矿区周边人体对农田土壤重金属As、Cd的日暴露量Table 6 Daily exposure doses of As and Cd in farmland soils to human bodies around the realgar mine area

2.3.2 重金属健康风险评估 根据美国 EPA[24]化学物质致癌分类标准，As被认为是“明确的致癌物”，而Cd被认为是“很可能的人类致癌物”，但Cd的致癌效应仅为吸入效应，暴露途径中贡献率很小[25]。土壤非致癌健康风险评估模型和致癌健康风险评估模型为：

式中：HQi为非致癌重金属i单项健康风险指数；ADDij为非致癌重金属i第j种暴露途径的日均暴露量，单位mg/(kg·d)；RfDij为非致癌重金属i第j种暴露途径的参考剂量，单位mg/(kg·d)，参数值见表7；HI表示各污染物各种暴露途径的非致癌总风险。当HQ或HI<1时，表示不存在显著的非致癌健康风险；当HQ或HI>1时，表示存在非致癌健康风险；由于美国EPA只给出了As、Cd呼吸暴露途径的致癌斜率SFinh的值，表示人体暴露于某种污染物产生致癌效应的最大概率，见表7，故本文只对As、Cd经呼吸暴露所导致的致癌风险进行评估[26]；Risk为致癌健康风险指数，即癌症发生的概率，当Risk>1×10–4，认为存在不可接受的致癌风险；当1×10–6

表7 矿区周边人体对农田土壤重金属As、Cd不同暴露途径的RfDTable 7RfDof As and Cd for different exposure routes to human bodies around the realgar mine area

根据风险评价模型，该矿区周围农田土壤重金属对成年人和儿童的非致癌健康风险评估和致癌健康风险评估分布图如图2所示。从图2可以看出，从非致癌风险分析，HI的结果为As>Cd，重金属Cd对成年人的非致癌风险指数HI平均数为0.001，对儿童的非致癌风险指数为0.009，As对成年人的非致癌风险指数为0.36，HI值均小于1，说明目前Cd对人体尚未造成健康威胁；而 As对儿童的健康风险指数HI值为3.36，为成人的10倍。从致癌健康风险分析，Cd对成年人的致癌风险Risk平均值为6.79×10–7，对儿童的致癌风险Risk平均值为1.21×10–6，结果均低于癌症风险阈值范围(10–6~ 10–4)，表明Cd对人体健康危害还不明显，但不能忽视Cd污染潜在的危害。As对成年人的致癌风险Risk平均值为3.13×10–4，与Cd风险值相差2个数量级；对儿童的致癌风险Risk平均值为 5.58×10–4，最小值为 1.42×10–3，均大于1×10–4，这说明As对人体造成不可接受的致癌风险。总体而言，不论非致癌健康风险还是致癌健康风险，儿童因土壤重金属摄入而带来的健康风险均高于成年人，这与李继宁等[28]研究的结果类似，这可能与儿童的生理及生活习性相关。一方面儿童身体的免疫抵抗能力低于成年人，另一方面儿童因户外活动接触土壤的机会较多，从而使得土壤重金属对他们更易造成健康风险，因此对儿童群体应给予更多的关注。

3 结论

1)研究区土壤重金属污染以As、Cd污染为主，土壤中As平均浓度为80.26 mg/kg ，Cd平均浓度为0.55 mg/kg，该区土壤处于中度污染水平；土壤 pH和速效钾含量对重金属分布有明显的影响。

图2 矿区周边农田土壤重金属对人体的风险评价结果Fig. 2 Health risk assessment results of heavy metals in farmland soils on human bodies around the realgar mine area

2)对农田土壤重金属进行健康风险评估，结果显示不论非致癌健康风险还是致癌健康风险，土壤中As对人体的健康危害均高于Cd，As对儿童的非致癌风险超过阈值，同时As给人体造成严重致癌健康威胁，土壤中 Cd对人体不存在显著的风险。虽然研究区土壤中重金属对人体的危害并不是很大，但仍有部分采样点的HI和Risk均超过风险阈值，需要引起特别关注，同时有关部门应提高矿业生产的安全意识。

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Pollution and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Agricultural Soil Around Shimen Realgar Mine

YANG Min1,2, TENG Ying2*, REN Wenjie2, HUANG Yang2, XU Defu1, FU Zhaocong2, MA Wenting2, LUO Yongming2
(1 School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China; 2 Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Sciences, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China)

The pollution and risk of Shimen Realgar Mine are one of the most important environmental problems, which have received much attention from environmental groups and the local government. The pollution status and spatial distributions of heavy metal pollution in agricultural soils around Shimen Arsenic (As) Mine were analyzed. Moreover, the USEPA soil health risk models were adopted to assess human health risks. The assessment results of soil heavy metals pollution and comprehensive pollution index showed that the soils were moderately contaminated by As and Cd. The data showed that the average contents of As and Cd were 80.26 mg/kg and 0.55 mg/kg, respectively, Cu, Zn, and Pb contents were below the soil environmental quality standard of secondary state. The assessment result by USEPA indicated that hand-mouth intake were the dominate pathway for personal daily exposure and non-carcinogenic risks. The value of Cd would not cause any non-carcinogenic and total carcinogenic risks for both adults and children while the total non-carcinogenic index of As for children (3.36) indicated a significant health threat. Cd would not cause carcinogenic risk of inhalation intake for adults and children while the average carcinogenic risk indexes of As for adults and children were 3.13×10–4, and 5.58×10–4, respectively, which would pose carcinogenic risk. Children were more vulnerable than adults facing As and Cd threats. Thus, the management and prevention for As and Cd contaminated soil around the mining area should be strengthened.

Arsenic mine; Soil heavy metal; Spatial variation; Health risk assessment

X53

10.13758/j.cnki.tr.2016.06.016

中国科学院科技服务网络计划项目(KFJ-EW-ZY-005)资助。

* 通讯作者(yteng@issas.ac.cn)

杨敏(1991—)，女，河南濮阳人，硕士研究生，主要从事重金属土壤污染和生物修复研究。E-mail: yangmin199215@163.com