葡萄糖模板合成钼基多级孔TNU-9复合分子筛及其催化应用
2016-02-07刘恒阚秋斌
刘恒,阚秋斌
(1.长春理工大学纳米技术研究中心,长春 130022;2.吉林大学化学学院,长春 130023)
葡萄糖模板合成钼基多级孔TNU-9复合分子筛及其催化应用
刘恒1,阚秋斌2
(1.长春理工大学纳米技术研究中心,长春 130022;2.吉林大学化学学院,长春 130023)
采用在TNU-9分子筛的合成体系中添加葡萄糖作硬模板的方法,制备出了一系列多级孔TNU-9复合分子筛。利用X射线粉末衍射,扫描电镜,透射电镜,比表面分析,NH3-TPD等手段对样品的物理性质和酸性进行表征。将经过钼修饰的多级孔Mo/H-TNU-9催化剂应用于甲烷无氧芳构化反应中,考察其活性。催化测试结果显示葡萄糖添加量为C/Si摩尔比0.5所合成的多级孔Mo/H-TNU-9催化剂具有最高的甲烷转化率和芳烃产率,而添加量为C/Si摩尔比1所合成的复合材料反应活性较低。适宜介孔的存在可以有效提高催化剂的活性,过多的介孔生成反而会对反应造成不利的影响。
TNU-9;多级孔;钼;甲烷
自从1993年首次报道了Mo/H-ZSM-5高效沸石催化剂以来,甲烷无氧芳构化反应在学术界和工业界成为了同时具有重要价值和挑战性的研究课题。包括ZSM-5、ZSM-11、ZSM-8、MCM-22、MCM-49、β型、Y型和丝光沸石等在内的多种沸石,当作载体用于甲烷芳构化反应中,展现了不同的催化性能[1]。Mo物种的存在状态、催化剂酸性以及沸石载体的孔道结构等参数,都是影响催化剂催化性能的重要因素。迄今为止,Mo/H-ZSM-5,Mo/ H-MCM-22,Mo/H-MCM-49,Mo/H-IM-5等已被视为甲烷芳构化最具活性的催化剂体系[2-5]。常规的Mo基催化剂的稳定性较低,这是由于多环芳烃和焦炭等产物在催化剂表面和孔道中的快速沉积,使得孔道很容易阻塞,进一步导致催化剂失活。……