张 鹏 张哲维

1（太原理工大学 物理与光电工程学院 太原 030024）

2（太原理工大学 材料科学与工程学院 太原 030024）

碳纤维增强B4C/Al中子吸收材料的优化设计

张 鹏1张哲维2

1（太原理工大学 物理与光电工程学院 太原 030024）

2（太原理工大学 材料科学与工程学院 太原 030024）

核电站中乏燃料储存格架用到的中子吸收材料需要兼具结构和功能一体化的要求，本文提出用碳纤维Cf增强B4C/Al中子吸收复合材料。利用Monte Carlo方法对碳纤维增强铝基碳化硼中子吸收材料(Cf/B4C/Al)的中子透射率进行模拟计算，研究B4C含量、Cf含量、不同能量中子入射以及材料厚度变化时对中子透射率的影响，并与B4C/Al材料进行比较。结果表明，在1 eV−0.1 MeV能量范围的中子入射下，当B4C含量小于35%时，加入碳纤维能明显改善B4C/Al材料的中子屏蔽性能；在100 eV中子入射下，材料的中子透射率随B4C含量增加呈现指数下降；且Cf/B4C/Al材料的中子透射率随碳纤维含量增加持续降低；当Cf含量达到10%时，材料中子透射率降至最低，之后趋于平稳。通过模拟计算，得到Cf/B4C/Al材料的各组分的最优配比为35 vol.% B4C和10 vol.% Cf。

Cf/Al/B4C材料，MCNP，中子透射率，组分设计

基于洁净和低资源消耗的优势，核能成为未来代替生物质能源且最具发展潜力的能源之一，核能利用也成为世界上各个国家最重要的能源发展战略计划之一[1]，核能对实现人类可持续发展具有重要意义。

随着核电站的迅速发展，对中子辐射的防护成为当前亟待解决的关键问题。B元素是吸收中子较好的元素，B元素中的同位素10B对热中子的微观吸收截面为3837 Barn。10B俘获中子反应如下[2]：

自然界中B元素以碳化硼(B4C)形式存在，由于B4C特殊的晶体结构使得它具有较高的持有氦的能力，氦释放率低，肿胀也较小。但B4C性脆、易碎，且B4C高熔点、高比热，难以烧结制得致密的碳化硼制品，均限制了它的使用。将B4C作为中子吸收体与金属Al结合制成密度较低的B4C/Al基中子吸收复合板材，可以增加纯B4C材料的韧性[3−5]，但由于乏燃料密集储运过程中所使用材料吸收中子的需要，2009年被美国核管会(U.S. Nuclear Regulatory Commission, NRC)批准使用Al基B4C中子吸收板材，其B4C含量被要求大于30%[6]。然而高含量硬脆性B4C的加入将会使B4C/Al材料的力学和加工性能大幅度降低[7]，因此要求B4C含量尽可能低，同时兼具较好中子屏蔽性能的B4C/Al复合材料的设计显得尤为重要。

资料表明，碳纤维Cf具有较好的轴向拉伸强度，常用作增强相来提高材料的强度[8−10]，同时碳的同位素之一（石墨）具有较高的中子反射截面和较低的热中子吸收截面，是优良的核反射材料[11]。用碳纤维Cf作为增强相加入到B4C/Al中子吸收材料中，既可以增强材料力学性能，同时又将进一步增加中子与原子核间有效碰撞次数，促进10B对中子的吸收俘获。目前有关此方面的研究国内外鲜有报道。

本课题组已利用真空热压技术制备了碳纤维Cf增强B4C/Al基复合材料(Cf/B4C/Al)。图1为所制备的Cf/B4C/Al复合材料的显微组织照片。本工作在此基础上，采用Monte Carlo方法和MCNP5.0软件，当入射中子能量为0.025 eV−1 MeV时，计算Cf/B4C/Al复合材料的中子透射率，研究碳纤维和B4C含量对材料中子透射率的影响，对比有、无碳纤维增强时材料的中子屏蔽性能，对Cf/B4C/Al材料进行优化设计，得到各组分的最优配比，并对材料的厚度进行设计，为中子吸收材料的设计和应用提供理论指导。

图1 10 vol.% Cf/35 vol.% B4C/Al基复合材料的SEM图Fig.1 SEM image of 10 vol.% Cf/35 vol.% B4C/Al composite.

1 MCNP计算模型的建立

1.1 模拟计算

MCNP是基于单个中子跟踪过程累积，来模拟一定中子计数后透射面一侧的中子计数结果。以中子透射率作为评价材料中子屏蔽性能的指标，利用MCNP对其进行模拟计算。

建立一个指定中子能量的各向同性点源，通过对入射中子位置、能量、方向进行抽样，模拟中子束通过中子吸收材料模型的物理过程。MCNP对中子进行跟踪的计算流程包括：首先系统分配随机数，而后遵循程序指定抽样方法来确定每个物理过程，最后记录一个中子穿过透射面到达探测器的份额。

使用F5型计数器记录透过板材的中子数、点通量φp及其与计数结果F5关系为：

式中，E为中子能量；T为中子在材料中的穿行距离；Ω为方向矢量；t为时间；为判断是否落在探测器上的迪拉克函数；N为单位时间内中子源发射的粒子数；→是位置矢量；→是长度为探测器领域半径的位置矢量；R1为剂量转换因子；R2为剂量当量转换因子。

1.2 传统计算公式

屏蔽材料的透射中子注量与入射中子注量之间满足如下指数衰减关系[12]：

式中，I0为入射中子强度；I为出射中子强度；h为屏蔽材料的厚度；Σr为材料的中子宏观截面。

屏蔽材料的中子透射率传统计算公式为：

图2是对所研究中子吸收材料的中子透射率进行模拟计算过程中所建立的物理模型[13]。中子源采用各向同性点源，中子源一侧的材料表面称为入射面，源到入射面距离为130 cm；另一侧则为透射面，透射面到点探测器距离为100 cm。两个面尺寸均为180 mm×180 mm，材料为正方体板材，点源与材料外的介质为空气。

图2 MCNP物理模型Fig.2 MCNP physical model.

1.3 模拟试样和中子源

表1为模拟过程中使用的屏蔽材料和中子源的参数列表。

表1 屏蔽材料和中子源参数Table 1 Parameters about neutron shielding material and source.

2 结果与讨论

2.1 中子能量对中子透射率的影响

对Cf/B4C/Al和B4C/Al材料分别计算其中子透射率，并进行比较。其中B4C含量为35%，Cf/B4C/Al材料的Cf含量为10%，材料厚度均设为10 mm，点源能量分别取1 eV、0 eV、100 eV、1 keV、10 keV、0.1 MeV、1 MeV进行模拟计算。

图3为入射中子能量与屏蔽材料中子透射率关系曲线。由图3，两种材料的中子透射率随入射中子能量均呈增长趋势，但不同能量范围中子透射率的增长幅度不同。在1 eV−0.1 MeV中子能区，Cf/B4C/Al的中子透射率的值明显低于B4C/Al，表明其中子屏蔽性能优于B4C/Al材料，是因在这个中子能量范围C元素的中子散射截面较高，表现为较好的中子反射和慢化作用，当中子源发射的中子入射到材料时，会发生图4所示的物理过程。由图4，当入射中子直接与10B元素发生碰撞时，若入射中子为热中子，有较大几率被10B元素直接俘获，即图4中的反应过程②，这时C元素的作用体现不明显；若入射中子为超热中子，则被B元素直接俘获的几率变小，穿过B元素之后打在碳元素或别的元素上被散射，中子能量降低以便更容易被B元素吸收，即图4中的反应过程①，这时C元素的加入能更有效增加中子与10B的碰撞次数，减少中子被遗漏直接透过材料的几率，即图4中的反应过程③和④，此时C元素的加入作用较明显。但当入射中子能量处于快中子区，C元素中子散射截面随中子能量增加而减小，而Al由于原子质量数大于C，与快中子发生非弹性碰撞能使其能量很快降为1 MeV以下，因此C的增加和Al的降低均不利于快中子的慢化和吸收。

图3 入射中子能量与透射率关系曲线Fig.3 Relationship between the transmittance and neutron energy.

图4 中子与材料中原子作用的物理过程示意图Fig.4 Schematic of the interactions between neutrons andatoms in Cf/B4C/Al composite.

2.2 B4C含量对中子透射率的影响

利用MCNP计算B4C含量变化对Cf/B4C/Al和B4C/Al材料中子透射率的影响，Cf含量为10%，两种材料的厚度均为10 mm，B4C含量分别取10%、15%、20%、25%、30%、35%和40%，点源能量为100 eV。通过计算得到的材料透射率曲线如图5(a)所示。由图5(a)，两种材料的中子透射率随B4C含量的增加均呈现指数衰减，与B4C/Al相比，Cf/B4C/Al的中子透射率在B4C含量小于35%的区域较低，表明Cf的加入改善了B4C/Al材料的中子屏蔽性能，并且可以看到B4C含量为35%的Cf/B4C/Al材料的中子透射率接近40% B4C/Al材料的中子透射率，进一步说明Cf的加入在一定条件下可以减小B4C的加入量，有利于复合材料的力学性能的提高[7]。同时根据式(6)还可以求出两种材料的中子宏观截面：

不同B4C含量的材料中子宏观截面变化情况如图5(b)所示。与图5(a)所示结果一致，B4C含量在35%以下时，Cf/B4C/Al的中子宏观截面明显大于B4C/Al材料，两种材料的中子宏观截面曲线随B4C含量的增加呈线性上升，当B4C含量在25%−35%时，Cf/B4C/Al和B4C/Al的中子宏观截面y随B4C含量x的线性变化关系分别可以表示为y=0.186x+0.189和y=0.12x+0.316，表明加入碳纤维的B4C/Al材料的中子宏观截面较大。当B4C含量大于35%时，碳纤维的加入对B4C/Al材料的中子宏观截面的影响不明显。

由于B4C中10B的热中子吸收截面较高，因此B4C的含量越高，材料的中子屏蔽性能越好，又由于C元素在中能区的中子散射截面较高，与中子发生弹性碰撞使其慢化到热中子区，有利于10B对中子的吸收，因此碳纤维的加入能增加材料的中子屏蔽性能。但当B4C含量很高时(35%以上)，B的元素密度在材料中达到较高水平，中子被B元素直接吸收的几率已经比较大，因此这时添加Cf对中子透射率的影响并不是很明显。

考虑到B4C含量的增加会严重影响中子吸收复合材料的力学强度[7]，同时兼顾中子吸收性能的要求，因此优化Cf/B4C/Al材料中的B4C含量为35%。

图5 B4C含量对材料透射率(a)和中子宏观截面(b)的影响Fig.5 Relationship of the neutron transmittance (a) and the neutron macroscopic cross section (b) to B4C content.

2.3 Cf含量对中子透射率的影响

利用MCNP计算Cf含量变化对Cf/B4C/Al材料中子透射率的影响，B4C含量为35%，材料的厚度为10 mm，Cf含量分别取5%、10%、15%和20%，点源能量为100 eV。材料的中子透射率与Cf含量变化关系如图6所示。由图6可见，B4C/Al材料中加入Cf后比不加Cf的中子透射率降低了，且Cf含量不超过10%时，Cf/B4C/Al的中子透射率持续降低，但当Cf含量继续增加时，透射率趋于稳定不再继续减小。C的增加和Al的减小可以改善B4C/Al材料的中子屏蔽性能，这可以由表2得到证明。表2为10 mm厚纯碳材料和纯Al材料的中子透射率和中子宏观截面计算结果。但由于C的质量数小于Al， C含量的增加将使材料的密度降低，这又不利于材料对中子的屏蔽。因此，图6中曲线所示，当C含量再继续增加时材料的中子透射率不会持续改善。由此，优化Cf/B4C/Al材料中的Cf含量为10%。

图6 Cf含量对透射率的影响Fig.6 Relationship between neutron transmittance and Cf content.

表2 10 mm厚纯C材料和纯Al材料的屏蔽参数Table 2 Shielding parameters of C and Al materials with thickness of 10 mm.

2.4 材料厚度对中子透射率的影响

模拟计算B4C含量为35%，Cf含量为10%，点源能量为100 eV，材料厚度分别为2.5 mm、5 mm、7.5 mm、10 mm、12.5 mm、15 mm、17.5 mm和20mm的Cf/B4C/Al和B4C/Al材料透射率。计算结果如图7所示。由图7，两种材料的透射率随材料厚度的增加而降低，且降低的趋势逐渐变缓，符合指数变化关系，如果把材料厚度设为h，透射率设为y，则两者的关系可描述为通过拟合可得Cf/B4C/Al和B4C/Al材料的截面指数分别为0.0839和0.0764，并且从图7中还可以看出，当材料厚度在8−15 mm时，Cf/B4C/Al比B4C/Al同厚度时透射率降低较明显，当厚度较小或较大时，两种材料的透射率差异逐渐变小。这是因为当材料厚度较小时，中子穿过材料过程中与核发生碰撞被减速或吸收，即使加入Cf增加碰撞次数也很容易发生中子遗漏透射出材料，因此材料的中子屏蔽性能改善不明显。而材料厚度较大时，入射中子在材料中与核碰撞的次数已经足够使中子被减速或被吸收，中子透射系数已经降到较低的数值，此时Cf的加入对材料的中子透射率影响不大。

因此，优化设计Cf/B4C/Al材料中各组分的含量分别为：B4C含量35%，Cf含量10%。根据式(6)可知，当各组分含量一定时，材料的中子透射率与其厚度呈指数衰减关系，这里以0.5 mm Cd板（金属Cd是良好的中子吸收材料，被长期用于核电站乏燃料储存格架中，0.5 mm厚的镉板就能满足格架中子吸收的要求，但因为镉有毒逐渐被别的材料所替代[14]）的中子透射率为标准值，利用MCNP软件分别计算Cf/B4C/Al和B4C/Al材料的厚度。点源能量为100 eV，计算得到0.5 mm厚Cd板的中子透射率为0.466，如图7中虚线所示，可以看出，B4C含量为35%时，10% Cf/B4C/Al的厚度为9.42 mm，B4C/Al的厚度为10.31 mm时均可以达到0.5 mm Cd板的透射率，Cf/B4C/Al比B4C/Al的厚度减少了约10%。

图7 透射率与材料厚度的关系Fig.7 Relationship between the thickness of the B4C/Al composite and neutron transmittance.

3 结语

本文利用Monte Carlo方法对碳纤维增强铝基碳化硼中子吸收材料(Cf/B4C/Al)的中子屏蔽性能进行研究，结果如下：

(1) 当入射中子能量为1 eV−0.1 MeV的中能区时，加碳纤维比不加碳纤维的B4C/Al材料的中子透射率明显降低，对于低能区和高能区入射中子，碳纤维的加入影响不明显。

(2) Cf/B4C/Al和B4C/Al的中子透射率随B4C含量的增加均呈现指数衰减。当B4C含量在25%−35%时，加入碳纤维的B4C/Al材料的中子宏观截面较大，当B4C含量继续增加时，碳纤维的加入作用不明显。

(3) B4C/Al材料中加入碳纤维后比不加碳纤维的中子透射率降低了，当碳纤维含量不超过10%时，Cf/B4C/Al的中子透射率持续降低，但当碳纤维含量继续增加时，透射率趋于稳定不再继续减小。

(4) 对Cf/B4C/Al材料的各组分含量进行优化设计，B4C含量为35%，Cf含量为10%。

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CLC TL77

Optimal design of the carbon fiber reinforcing B4C/Al neutron absorbing materials

ZHANG Peng1ZHANG Zhewei2

1(College of Physics and Optoelectronics, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)
2(College of Material Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)

Background: The neutron absorbing materials used for spent fuel storage grids in the nuclear power plant need to meet the structural and functional integration requirements. Purpose: This paper has proposed the high content B4C/Al neutron absorbing materials reinforced by carbon fiber. Methods: Monte Carlo method has been used to calculate the neutron transmittances of carbon-fiber reinforcing B4C/Al neutron absorbing materials (Cf/B4C/Al). Result: The effects of some factors on the neutron transmittances of Cf/B4C/Al composite have been studied such as B4C and Cfcontents, incident neutron energy and material thickness, which also have been compared with those of B4C/Al materials. Conclusions: The results show that for 1 eV−0.1 MeV incident neutron, when the content of B4C is less than 35%, the addition of carbon fibers can significantly improve the neutron shielding performance of B4C/Al composite. For 100-eV incident neutron, the transmittance of the material decreases exponentially with the increase of B4C content. The neutron transmission of Cf/B4C/Al decreases with the increase of carbon fiber content up to 10%. The optimal component ratios of Cf/B4C/Al were designed as 35% B4C and 10% Cf. In order to shield the neutron radiation as effectively as a 0.5-mm-thick cadmium plate, the thickness of Cf/B4C/Al was also designed as 9.42 mm. The study will provide the theoretical guidance for the design and application of the neutron absorbing materials.

Cf/Al/B4C, MCNP, Neutron transmittance, Components design

TL77

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.030605

山西省工业科技攻关计划项目(No.20130321024)、山西省教育厅高校科技计划项目(No.20120008)资助

张鹏，女，1977年出生，2014年于太原理工大学获博士学位，讲师，从事中子射线屏蔽复合材料研究

2014-11-05，

2014-12-02