李珊珊，程念亮，徐 峻，聂 磊，孟 凡，潘 涛，唐 伟，张玉洁（.北京市环境保护科学研究院，国家城市环境污染控制工程技术研究中心，北京 00037；2.北京师范大学，水科学研究院，北京 00875；3.北京市环境保护监测中心，北京 0008；.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 0002）

2014年京津冀地区PM2.5浓度时空分布及来源模拟

李珊珊1，程念亮2，3，4*，徐 峻4，聂 磊1，孟 凡4，潘 涛1，唐 伟4，张玉洁4（1.北京市环境保护科学研究院，国家城市环境污染控制工程技术研究中心，北京 100037；2.北京师范大学，水科学研究院，北京 100875；3.北京市环境保护监测中心，北京 100048；4.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012）

采用模式（CAMx）模拟与污染物、气象观测资料相结合的方式，分析了2014年京津冀地区PM2.5时空分布及来源特征.结果表明：PM2.5具有较为明显的时间变化规律，呈秋冬高、春夏低的规律和双峰型分布的日变化特征；重污染日PM2.5高浓度（PM2.5＞150μg/m3）主要分布在太行山前的华北平原区，特别是北京、保定、石家庄一线，而太行山、燕山等西部及北部山区PM2.5浓度明显低于平原区；重污染日京津冀地区PM2.5平均浓度在150μg/m3以上的面积约占总面积的73%；重污染日北京、天津、石家庄市的PM2.5外来输送率分别为58%、54%、39%；2014年10月6～12日京津冀地区发生的一次重污染过程中污染物由南向北输送，区域输送对于各地区PM2.5浓度有着十分重要的影响.

重污染；空间分布；区域输送；PM2.5；京津冀地区

近年来，我国中东部地区空气重污染现象频发，并呈现复合性、区域性、周期性特征［1-2］.研究表明［3-4］PM2.5是造成空气重污染的主要污染物，在分析PM2.5浓度水平、组分特征、时空分布规律的基础上，明确不同污染状态下各行政主体、各省市PM2.5来源及跨界输送率，可为有效解决大气污染提供参考.

综合空气质量模式可定量计算PM2.5跨界输送.Streets等［5］用CMAQ模型对北京2008年奥运期间、Wang等［6］用CAMx模型对上海市一次重污染期间、Wu等［7］利用CAMx模型对广州市春季、赵秀娟［8］等应用CMAQ模型对石家庄市、王自发等［9］用NAQPMS模型对我国中东部地区一次灰霾期间、安俊岭等［10］利用CAMx模型对北京市、薛文博等［11］用CAMx模型对2013年中国重点地区PM2.5来源及跨界输送进行了分析，但这些研究多基于单个案例、单个地区，对长时间、不同污染状态、多省市、跨区域PM2.5跨界输送研究较少.

京津冀地区近年来重污染天气频发［12］，本文利用监测数据与空气质量数值模型CAMx分析了2014年京津冀地区PM2.5时空分布及来源特征，以期为大气污染控制、决策及防治提供科学依据.

1 资料与模式设置

1.1 观测资料

京津冀地区位于东经113°27′～119°50′，北纬36°05′～42°40′之间，东临渤海、西为太行山地，北为燕山山地，地势西北高、东南低，总面积21.54km2，属温带大陆性季风气候，四季分明，夏季高温多雨，冬季寒冷干燥［13］.

图1 观测站点分布和分类Fig.1 Distribution and classification of observation sites

京津冀地区PM2.5数据为中国环境监测总站发布的逐时浓度数据（http：//113.108.142.147：20035/emcpublish/），北京市监测站点共计11个，天津市监测站点共计15个，河北省监测站点共计53个，站点位置及分类见图1.PM2.5浓度监测采用基于微量震荡天平法的Thermo 1405F系列仪器，24h连续采样，设备定期检查并及时维护保养.操作流程严格按照《环境空气质量自动监测技术规范》（HJ/T 193-2005）［14］进行，每天24h连续进行采样，设备由技术人员定期检查并及时维护保养，在1年的监测时间内有效数据捕获率超过95%.

1.2 模式设置

综合空气质量模式CAMx［15］中心网格点坐标为35°N、110°E，受计算资源等条件制约，采用单层网格，水平分辨率为36km，总网格数为200×160个，模拟区域覆盖整个东亚地区；在垂直方向上设置为20层粗网格，其中8层分布于1km以下，以便更好地分析大气边界层结构.模式第1次运行时模拟预测5d的初始场，以消除初始条件的影响.

CAMx模式二次无机气溶胶主要考虑NH3-H2SO4-HNO3-H2O的混合体系，二次有机气溶胶（SOA）采用Pandis等产出率的估算方法［16］.

运用CAMx中的PSAT技术对PM2.5各项污染物进行源-受体关系分析，PSAT可以进行示踪的颗粒物成分包括：SO2、、、SOA、Hg、EC、沙尘粒子和其它一次排放的粗细粒子等，PSAT示踪技术避免了源关闭法忽略非线性化学过程所造成的浓度偏差，已经在很多研究结果中得到应用［17］.为建立污染源与环境受体间空间传输矩阵，依据省级行政区划将区域网格划分为17个分区，每一个分区代表一个省级单元，将界外所有网格划分为1类，包括是海洋及除海洋外其它区域；根据京津冀及周边省市级规划对其进一步划分为北京、天津、河北11地级市、山东、河南、山西16个分区，共计17个分区，以此计算不同省市及区域外来源贡献（图2）.

采用ARW-WRF3.2［18］模拟京津冀及周边地区气象场，使用气象前处理模块WRF2CAMx将WRF的输出结果插值到CAMx模型区域和网格上并转为CAMx可识别的数据格式.目前全国没有一套官方的排放源清单，研究运用陆地生态系统估算模型MEGAN［19］处理天然源，人为源（含PM2.5、BC、OC）等排放数据则使用2010年清华大学MEIC［20］排放清单（缺乏最新排放清单），而SO2、NOx、PM10排放数据则为2010年污染源普查数据，NH3排放数据取自2010年日本国立环境研究所开发的亚洲地区REAS排放清单，整合、处理后的天然源、人为源排放清单共同输入到排放源处理模型SMOKE，形成系统的排放源文件.

图2 贡献率计算时的区域划分Fig.2 Regions in contribution analysis

1.3 模式验证

为进一步验证CAMx模型的模拟效果，选取北京、天津、石家庄站点2014年1～12月PM2.5观测数据与CAMx输出结果进行比对，图3为预报值与观测值的时间序列，可以看出PM2.5的模拟值与观测值的时间序列变化较为一致，PM2.5模拟值均在观测值的0.5～2倍的范围内，模拟结果略微低估，这可能与排放源的不确定性、模型在多相氧化过程和湿清除过程的不确定性有关［21］.

在时间序列图分析的基础上，进一步统计了观测值与预测值的标准平均偏差（NMB）、标准平均误差（NME）、平均相对偏差（MFB）、平均相对误差（MFE）和相关系数R，结果见表1.经计算PM2.5模拟值与监测值的相关系数在0.69～0.74之间，NMB在-11%～-17%之间，NME在20%～27%之间，MFB在-21%～-17%之间，MFE在15%～27%之间.本研究的模拟验证结果与Lu等［22］对中国地区、李莉等［23］对长三角、王茜等［24］对上海市等一系列验证结果基本相符；且颗粒物模拟结果与Boylan等［25］设定的标准（MFB≤±60%和MFE≤75%）、与EPA推荐的评价标准［26］较一致，模式模拟结果在误差在可接受范围内，基本可靠，可以接受.

图3 2014年北京、天津、石家庄PM2.5浓度模拟值与实测值对比Fig.3 Comparision between measured and simulated PM2.5data in Beijing， Tianjin and Shijiazhuang， 2014

表1 PM2.5浓度观测值与模拟值的统计参数Table 1 Performance statistical parameters for PM2.5

2 结果与讨论

2.1 时间分布

2.1．1 月分布 图4为CAMx模拟的2014年北京市、天津市、石家庄市PM2.5浓度的逐月分布，由图4可知，2014年北京市PM2.5月均浓度为47～117μg/m3，天津市PM2.5月均浓度为66～131μg/m3，石家庄市PM2.5月均浓度为72～194μg/m3.PM2.5的季节浓度分布均呈现出冬季（12、1和2月）＞秋季（9～11月）、春季（3～5月）＞夏季（6～8月）的规律.PM2.5质量浓度在冬季明显高于春、夏、秋季，主要受采暖季煤炭燃烧影响；夏季PM2.5质量浓度相对较低，夏季主要的天气系统为副热带高压，地面气压场以弱高压为主，降水量较大，PM2.5最低；春秋季是天气系统转换的季节，伴随着不稳定天气系统变化，扩散条件比冬季好［27-28］.整体而言，模拟的PM2.5具有较为明显的时间变化规律，呈秋冬高、春夏低的特征.

图4 2014年北京、天津、石家庄PM2.5浓度模拟值月变化Fig.4 Monthly average concentration of simulated PM2.5in Beijing， Tianjin and Shijiangzhuang， 2014

图5 2014年北京、天津、石家庄PM2.5浓度模拟值日变化Fig.5 Diurnal variation of simulated PM2.5in Beijing，Tianjin and Shijiangzhuang， 2014

2.1．2日分布 由图5可知，PM2.5浓度呈现双峰型分布，在早上8：00、9：00左右出现第1个峰值，在夜间的21：00～0：00左右出现第2个峰值；早上的峰值与交通早高峰比较一致，夜间的峰值可能与局地气象条件造成的逆温引起的浓度积累有关［29］.不同地区同一时间浓度峰值差异主要受地区工业布局、产业结构影响，另外气象条件差异也起着一定作用［30］.

2.2 空间分布

由图6可知，站点分布上，模拟的华北地区PM2.5年均浓度最高的10座城市中，有7座都在河北，其中河北邢台是PM2.5浓度最高的城市，浓度约为121μg/m3，张家口以30μg/m3的年均值，成为华北地区唯一达标的城市，这与环保部公布的监测结果趋势一致［31］.

图6 2014年北京、天津和河北省各市PM2.5浓度模拟值Fig.6 Averaged mass concentrations of simulated PM2.5in Beijing， Tianjin and key cities in Hebei， 2014

模拟的京津冀以外其他各省市浓度与文献监测结果［32-37］有一定差异的主要原因可能为：颗粒物排放源强不同，各省市污染物排放量差异较大；气象条件差异较大，春季是天气系统转换的季节，不同地区气象要素（风速、小尺度环流、逆温、降水等）差异较大；地形影响，地形引起的山谷风、海陆风、热岛效应等对PM2.5浓度造成很大影响.

区域分布上，根据环境保护部《环境空气质量指数（AQI）技术规定》（HJ 633-2012）分级方法，0＜AQI≤50空气质量为优，50＜AQI≤100为良，100＜AQI≤150为轻度污染，150＜AQI≤200为中度污染，200＜AQI≤300为重度污染，300＜AQI≤500为严重污染，根据此标准筛选出京津冀各站点重污染日并计算出重污染日PM2.5平均浓度，采用克里格插值（Kriging）插值法［38］绘出京津冀地区实测PM2.5空间分布（图7），并与模拟的京津冀年均及重污染日PM2.5空间分布做比较.由图7知，PM2.5模拟值与实测值空间分布上基本一致，PM2.5年均浓度的空间分布结构具有鲜明的特征，较高浓度（PM2.5＞150μg/m3）主要分布在太行山前的华北平原区，特别是北京、保定、石家庄一线，PM2.5浓度呈西北向东南逐渐升高，而太行山、燕山等西部及北部山区PM2.5浓度明显低于平原区.重污染日PM2.5浓度的空间分布与年均浓度的空间分布趋势较为一致，但高浓度区域扩大，太行山前的华北平原区浓度均在150μg/m3以上，这与模拟结果及文献中［39-41］卫星反演研究成果基本一致.

图7 2014年实测及模拟的京津冀地区PM2.5浓度空间分布Fig.7 Observed and simulated spatial distribution of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei region in 2014

由表2可知，2014年京津冀重污染发生时与全年相比中度污染（PM2.5＞115μg/m3）以上对应的面积占比显著增加，空气质量为轻度污染、良（35μg/m3＜PM2.5≤115μg/m3）对应的面积占比显著减小.重污染日 PM2.5平均浓度在150μg/m3以上的面积比年均浓度对应的面积增加了约73%（全年PM2.5平均浓度在150μg/m3以上面积为0）.本研究插值后统计的面积不确定性主要来自："簸箕状"的特殊地形影响，山间河谷等地区风向转换快且风速偏大，PM2.5扩散速率较大，降低了周围PM2.5浓度；在无风、高湿天气下，气体、液体多附着、溶解或混合于凝结核中，易发生二次化学反应，增加PM2.5浓度；插值方法误差，站点较集中分布在城区，郊区点个数较少，插值受采样点范围、采样点密度等参数影响.

表2 京津冀地区实测PM2.5浓度区间对应面积统计，2014（104km2）Table 2 The land area of different observed PM2.5average concentrations at Beijing， Tianjin， Hebei districts， 2014（104km2）

2.3 来源模拟

表3 北京、天津、石家庄市的PM2.5的来源模拟2014（%）Table 3 Simulated contributions of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei region in 2014 （%）

为量化PM2.5跨界输送贡献率，研究采用PAST技术模拟计算北京、天津、石家庄市的PM2.5的来源（表3），统计各省市所占的网格数，所有网格的外来输送平均值作为该行政区域的结果.对于年均浓度而言，北京、天津、石家庄市的PM2.5外来输送率分别为45%、47%、32%，对于重污染日浓度而言，北京、天津、石家庄市的PM2.5外来输送率分别为58%、54%、39%；外来传输中北京市主要受河北省影响，天津主要受河北、山东影响，石家庄主要受河北中南部、河南、山西影响.不同城市的外来源输送率有所差异，受山地形影响，河北中南部、河南等地的污染物越山较为困难，易在燕山、太行山前堆积，且区域产业结构、工业布局不同，污染物排放差异较大，在区域不同风场作用下，外来输送差异较为明显；另一方面模式的空间分辨率、排放源清单、模型参数在不同地区的适应性不同，也会导致模拟结果的差异.

表4为其他学者在不同地区模拟的PM2.5的外来输送率，可以看出，河北省对北京市PM2.5浓度的贡献可达50%～70%；区域外PM2.5跨界输送对京津冀地区贡献为20%～35%；外来源对上海市PM2.5浓度的贡献，结果接近50%；珠三角城市群PM2.5年均浓度受外省市的贡献达到18%.

表4 外来输送对不同地区贡献率Table 4 Contributions of external transmission to different districts

而本研究的模拟结果与其他研究结果大体一致，存在微小差异的主要原因为：（1）缺乏不同地域、长时间序列PM2.5及其主要组分的跨区域输送规律研究，模式模拟过程中化学机理、转化机制尚不完善；（2）模式的空间分辨率、模型参数的设置及计算方法的不同，本研究模式网格分辨率为36km，分辨率较粗；（3）排放源清单的不确定性，本研究使用的是2010年污染源排放清单，2010排放量与2014年相比有一定差异，且本研究排放清单中不包含扬尘排放信息；北京市环保局发布的PM2.5源解析结果［42］显示北京市全年PM2.5区域传输约占3成，本研究有所高估，这可能是扬尘排放多为粒径较大的粗颗粒物，其跨界传输能力较弱，导致本研究区域传输贡献率偏高.今后希望能以更高的分辨率识别局地污染影响并在观测数据的基础上改进该模式，进行精细化模拟以降低来源解析的不确定性.

2.4 案例分析

2014年10月6 ～12日京津冀地区发生一次重污染过程，其中8～10日空气质量级别为严重污染，11日为重度污染，此次污染程度较高，ρ（PM2.5）日均值最高达329μg/m3；图8为京津冀监测站点20：00PM2.5浓度克里格插值后的空间分布.可以看出，重污染过程前的6日京津冀地区空气质量优良；7日京津冀转入高压后部，偏南气流携至周边高浓度大气污染物向北输送到北京；8～9日京津冀大气扩散条件持续转差，区域污染进一步加剧，空气质量较差，PM2.5浓度较高且分布均匀，均在重度污染水平以上；10日在较大偏南风作用下，污染物输受太行山前地区受地形影响汇聚作用明显；11日夜间冷空气到达北京，北京PM2.5浓度从200μg/m3急剧下降至10μg/m3，空气质量转好，而河北省东南部地区空气质量还处于中度污染水平；12日受冷高压东移南伸影响，污染物浓度自北向南浓度逐渐降低，京津冀地区大部分地区空气质量转好.

图8 重污染过程中20：00时刻京津冀地区实测PM2.5空间分布Fig.8 Spatial distribution of observed PM2.5at 20：00in Beijing-Tianjin-Hebei region during heavy pollution process

图9 模拟的重污染过程中不同城市PM2.5来源Fig.9 Simulated contributions of PM2.5at different cities during heavy pollution process

图9为采用PAST源示踪技术模拟计算的此次重污染过程中北京、天津、石家庄市PM2.5外来源输送率，外来源输送率随着污染程度的不同有着明显的时间变化；重污染开始前的6日和结束后的12日各城市外来源输送率均在20%以下，维持较低水平；随着污染的加重，外来源输送率整体呈上升的趋势；经计算重污染过程中7～10日北京、天津、石家庄市PM2.5平均外来源输送率分别为57%、48%、27%；可见重污染过程中区域输送对于北京PM2.5起着更为重要的作用.

3 结论

3.1 2014年京津冀地区PM2.5具有较为明显的时间变化规律，呈秋冬高、春夏低的规律和双峰型分布的日变化特征.

3.2 重污染日PM2.5高浓度（PM2.5＞150μg/m3）主要分布在太行山前的华北平原区，特别是北京、保定、石家庄一线，而太行山、燕山等西部及北部山区PM2.5浓度明显低于平原区；重污染日京津冀地区PM2.5平均浓度在150μg/m3以上的面积约占总面积的73%.

3.3 模拟计算的重污染日北京、天津、石家庄市的PM2.5外来输送率分别为58%、54%、39%；2014年10月6～12日京津冀地区发生的一次重污染过程中污染物由南向北输送，区域输送对于各地区PM2.5浓度有着十分重要的影响.

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［42］北京市环保局.北京市正式发布PM2.5来源解析研究成果［Z/OL］. 2014 ［2014-04-16］. http：//www.bjepb.gov.cn/bjepb/ 323265/340674/396253/index.html.

Spatial and temporal distrubions and source simulation of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei region in 2014.

LI Shan-shan1， CHENG Nian-liang2，3，4*， XU Jun4， NIE Lei1， MENG Fan4， PAN Tao1， TANG Wei4， ZHANG Yu-jie4（1.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection， National Engineering Research Center of Urban En vironmental Pollution Control， Beijing 100037， China；2.College of Water Sciences， Beijing Normal University， Beijing 100875， China；3.Bejing Municipal Environmental Monitoring Center， Beijing 100048， China；4.Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012， China）. China Environmental Science， 2015，35（10）：2908～2916

The spatial and temporal distributions of PM2.5， as well as the source characteristic were analyzed in Beijing-Tianjin-Hebei region by applying the combination of numerical model CAMx and the direct measurements. The results showed that PM2.5， which had bimodal daily distributions， was characterized with obvious seasonal pattern with higher concentrations in Winter and Autumn and lower concentrations in Spring and Summer. During the heavy polluted days， high concentrations of PM2.5（＞150μg/m3） was normally occurred in the North China Plain （NCP） locating beside the Tihang Mountain， especially to the internal cities of Beijing， Baoding， Shijiazhuang etc. However， mountain areas surrounded had lower PM2.5concentrations in comparison with the former plain. Totally， 73% of the BTH region had PM2.5concentration averaged above 150μg/m3， and the contributions from external transport to the particulate mass burden of Beijing， Tianjin and Shijiazhuang were 58%， 54% and 39%， respectively. It was found that regional transportation exerted a significant impact to the local PM2.5loadings during a serious pollution weather induced by the southerly incoming pollutants transported via long distance on 6～12th October 2014.

heavy air pollution；spatial distribution；regional transportation；PM2.5；Beijing-Tianjin-Hebei region

X513

A

1000-6923（2015）10-2908-09

李珊珊（1983-），女，山东烟台人，高级工程师，博士，主要从事大气环境及资源环境遥感方面研究.发表论文10余篇.

2015-03-10

环保公益性行业科研专项（20140917）；国家科技支撑计划（2014BAC06B00，2014BAC23B02，2014BAC23B03）

* 责任作者， 工程师， 15001195306@163.com