张兆永，吉力力·阿不都外力，姜逢清（.中国科学院新疆生态与地理研究所荒漠与绿洲生态国家重点实验室，新疆 乌鲁木齐 8300；2.中国科学院大学，北京 00049）

艾比湖流域大气降尘重金属的污染和健康风险

张兆永1，2，吉力力·阿不都外力1*，姜逢清1（1.中国科学院新疆生态与地理研究所荒漠与绿洲生态国家重点实验室，新疆 乌鲁木齐 830011；2.中国科学院大学，北京 100049）

为了解新疆典型绿洲盆地经济发展背景下大气降尘中重金属的污染状况及潜在健康风险，通过采集样品，测试了其中重金属Zn、Cr、Hg、As、Pb、Cd和Cu含量，然后结合富集因子（EF）、地累积指数（Igeo）和健康风险评估方法进行研究.结果表明：艾比湖流域年降尘通量平均值为298.23g/m2，各月降尘平均值为24.85g/m2，从年内分配来看，艾比湖流域冬半年（2013年8月～2014年2月）大气降尘通量明显大于夏半年（2014年3～7月），富集系数计算表明，艾比湖流域大气降尘中重金属Cu、Cr和As，主要来自于流域自然地质背景；降尘中重金属Pb、Cd和Hg主要受人为污染因素的影响.地积累指数评价表明艾比湖流域大气降尘中重金属As、Cr、Cu和Zn的无污染等级在全年各月所占比例最大；重金属Pb、Cd和Hg轻污染等级较大，中度污染也占有一定比率.健康风险评价表明艾比湖流域大气降尘中重金属的致癌和非致癌风险概率均较低，不会对流域人体健康造成危害.

大气降尘；重金属；污染评价；健康风险评估；艾比湖流域；干旱区绿洲

重金属具有一定的生物毒性，部分重金属类污染物可以对动植物及人体健康造成较大的威胁［1-2］，同时重金属可以降尘形式进入土壤、水体等自然环境，会对生态环境构成持久的危害［3］.自20世纪60年代以来关于环境介质中重金属污染的研究成为逐渐成为国内外环境化学领域研究的热点问题之一［4-7］.随着工业化和城市化的快速发展，近地表大气降尘量及降尘中所含各种有毒有害污染物的量均呈不断增加的趋势.不仅影响人们的生活环境，而且其携带的污染物在沉降后会对土壤、植物、水体等造成二次污染［8-9］.

近年来国内外学者对大气降尘中重金属的来源和污染状况进行了较多的研究［1-3，6，8］，目前关于降尘重金属研究涉及到城市道路、地表和室内尘，对降尘中重金属健康风险的研究是国内外热点.如Kurt-Karakus［10］对土耳其伊斯坦布尔市室内尘重金属Cu、Cd、Zn、Cr、Mn、Co健康风险展开研究；Zheng等［11］对葫芦岛锌矿区道路尘中重金属Hg、Pb、Cd、Zn和Cu健康风险进行研究；王晓云等［12］对开封市幼儿园地表灰尘中重金属健康风险展开研究.在西北干旱区，李萍等［13］对兰州市城市大气降尘中重金属的健康风险研究表明，通过手-口途径摄入是引起降尘中重金属Pb、Cr、Cd、Cu、Ni和Zn非致癌风险的主要途径，对儿童的非致癌风险均大于成人.在新疆干旱区Wei等［14］对乌鲁木齐市道路尘重金属污染的研究表明，道路尘中重金属Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Mn等的含量均显著高于土壤背景值，乌鲁木齐市道路尘受到不同程度的重金属污染.但目前有关新疆干旱区绿洲大气降尘中重金属健康风险的研究还少见报道.

艾比湖流域地处欧亚大陆腹地，是新疆天山北坡生态防护体系中重要的防沙、治尘和湿地保护功能区.由于气候变化和人类活动等因素影响，该区域目前土地沙化、盐漠化严重，土壤肥力严重衰退，导致流域生态环境极为脆弱，已成为新疆干旱区绿洲生态环境退化严重的地区［15］.与此同时，随着近年来绿洲经济的迅速发展，艾比湖流域经济发展过程中污染物排放导致绿洲农田土壤及流域重要水源-博尔塔拉河和精河水体中重金属含量超标，对环境健康状况造成严重威胁［16］.

本研究通过2013年8月～2014年7月间在艾比湖流域逐月采集大气降尘样品，测取重金属Zn、Cr、Hg、As、Pb、Cd和Cu的含量，然后结合经典统计学分析方法、富集因子评价法、地累积指数评价和健康风险评价方法研究了艾比湖流域大气沉降的年内分配特征、大气沉降中重金属的污染状况和潜在的健康风险，以期为气候变化及绿洲经济迅速发展背景下艾比湖流域大气重金属污染防治、绿洲生态环境保护和经济的健康发展提供科学依据和参考.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

艾比湖流域地处新疆准噶尔盆地西部（43°38′～45°52′N，79°53′～85°02′E）（图1），南、西、北三面环山，总面积5.06×104km2，艾比湖为整个流域的最低汇水中心，面积500km2，艾比湖流域主要灌溉水源有博尔塔拉河、精河、四棵树河、奎屯河等7条河流.湖南北两侧山麓发育砾质、石膏质荒漠土，平原区土壤类型为灰漠土和灰棕漠土，东部沙漠中广泛发育半固定梭梭荒漠，平原盐化土壤上发育琵琶柴荒漠.由于地处荒漠带，艾比湖流域气候干燥、降水稀少，年均降水量仅100～200mm，潜在蒸发量为1500～2000mm.艾比湖流域植物区系受中亚和蒙古植物区系的影响，植被过渡性明显，流域景观类型多样［17］.20世纪50年代以来，随着流域水土开发活动强度和范围的不断增加，导致对主要河流的引用水量不断增加，奎屯河、四棵树河等河流逐渐干涸，目前仅有博尔塔拉河和精河注入，但水量已大为减少，导致艾比湖湖泊面积急剧萎缩，水域面积已从建国初期的800km2，缩小为现在的500km2左右.湖泊干涸导致大片裸露的湖底在强烈风力作用下，盐碱尘灾害频发，同时随着绿洲经济的迅速发展，人为污染物排放导致绿洲环境重金属含量增高，污染加剧，对流域生态环境以及动植物资源造成严重的危害，艾比湖流域目前已成为我国西部干旱区重要的风沙源地［18］.

1.2 样品采集

大气降尘监测点设置在艾比湖东南部，精河县南侧、博罗科努山山前（图1）.采用椭圆形聚乙烯自制采样器进行大气沉降的采集，所有采样器均置于四周无显著遮挡物的60～150cm处.样品采集时间为2013年8月～2014年7月，采集的大气沉降样品为干、湿沉降的总和.采样时首先剔除样品中树叶等植物残体，然后采用干净毛刷将采样器中粉尘扫入聚乙烯样品袋密封保存；采样过程中详细记录样品编号、取样位置、样品组成和样品颜色等信息.样品运回实验室后以同一样品采集位置的样品袋和聚乙烯塑料瓶中的样品冲洗液进行处理、合并作为同一取样位置的样品的重金属总量.

图1 研究区位置Fig.1 Map showing the study area

1.3 重金属测试、分析

降尘样品带回实验室后剔除杂质后制备待测溶液，样品中重金属元素的测试、分析均在中国科学院新疆生态与地理研究所中心实验室进行.测试步骤如下：首先称取0.2g试样于Anton PVC消解罐，经HNO3-HF-HCl消化后，封严置于消解仪中，待冷却取后取出并收集试样、然后过滤、定容，为了避免样品测试中的污染，所有玻璃器皿、消解罐扎在使用之前均使用浓度为5％的硝酸浸泡24h，然后冲洗干净后烘干.所有上述处理完成后采用原子荧光光谱法（AFS）测定As、Hg含量；采用等离子体质谱法（ICP-MS）测定Cu、Zn、Pb、Cr和Cd含量.测试过程中重金属元素的检出限采用选取的测定空白溶液的标准偏差的3倍时所对应的分析物浓度；样品测试过程中所用的试剂均为优级纯，样品分析的准确度和精密度采用国家一级土壤标准物质（GBW系列）进行检验，测试结果符合监控要求.

1.4 富集因子法（EF）

富集因子（EF）是定量评价污染富集程度与污染来源的重要指标［19］，计算如下：

式中：Ci表示第i种重金属元素的测试浓度；Cn表示标准化元素的浓度；Al是地壳中含量最丰富的金属元素，由于风化产物中Al的含量与母岩中的含量有较好的可比性，而且在风化迁移过程中属惰性元素，目前在大气降尘、土壤、沉积物中重金属富集因子的计算中被广泛用作参比元素［19］，本研究中以Al为标准元素，分级标准见表1［20］.

表1 富集因子分级标准Table 1 Classification standard of enrichment factors

1.5 地积累指数法（Igeo）

地积累指数（Geo-accumulation index）是目前国内外评价土壤、大气降尘及水环境沉积物中重金属的污染状况广泛应用的方法［21-23］.计算公式为：

式中：Ci表示某一污染物的实测值；Bi是该污染物的地质背景值；k为考虑到造岩运动可能引起背景值波动而设定的常数，k取值为1.5［22-23］；累积污染指数分级标准如下［23］（表2）.

表2 地积累指数分级标准Table 2 Classification standard of Geo-accumulation Index

1.6 健康风险评价方法

1.6.1 暴露量 健康风险的评估主要有如下步骤：首先计算介质中各重金属的暴露量，然后根据选定的模型参数来计算其健康风险.目前国内关于环境中重金属健康风险的评价主要采用美国国家环境保护署（USEPA）提出的土壤健康风险模型.本研究采用此评价模型对艾比湖流域大气降尘中的重金属健康风险进行评价［13，24-25］.

在环境中重金属毒性分类中，Cd、Cu、Cr、Pb和Zn具有慢性非致癌效应；As、Cd和Cr具有致癌效应.假设人体主要通过手-口、皮肤接触和呼吸等3种暴露途径来摄入大气降尘中重金属，在此基础上参考相关文献［13，24-25］计算艾比湖流域大气沉降中重金属的3种暴露途径的暴露量，计算如下：

式中：ADDing为通过手-口摄入途径摄入的降尘的日平均暴露量，mg/（kg·d）；ADDinh为通过呼吸途径的摄入的降尘日平均暴露量，mg/（kg·d）；ADDderm为通过皮肤接触途径摄入的降尘的日平均暴露量，mg/（kg·d）；LADDinh为致癌重金属通过吸入途径摄入的终身日平均暴露量，mg/（kg·d）.参考相关文献，3种重金属暴露途径参数的取值主要依据国内标准［25］，具体见表3.

表3 重金属暴露量参数及取值Table 3 Parameters and values for exposure calculation of heavy metals

1.6.2 健康风险表征 重金属的非致癌风险采用慢性中毒的参考剂量进行表征，即当人体接触的慢性中毒剂量在参考值以内，则没有危害；若超过参考值，则具有风险.各重金属的非致癌和致癌风险的计算公式如下［13，24］：

式中：ADDij为单一重金属污染物通过某一途径的非致癌风险量；RfDij为单一重金属污染物在单位时间、单位体重摄入的不会引起人体不良反应的污染物的最大剂量，mg/（kg·d）；HI为某一污染物在多种暴露途径下总的非致癌风险，为所有途径总的非致癌风险的加和；HQij为单一重金属污染物通过某一途径的非致癌风险熵，当HQij或HI＜1时，表示风险较小；当HQ或HI＞1时存在非致癌风险；SF为斜率系数，表示人体暴露于一定剂量某种重金属污染物所产生的致癌效应的最大概率值；Risk为致癌风险，表示发生的概率，以单位数量人口出现的癌症患者的比例来表示［24-25］.

2 结果与分析

2.1 艾比湖流域大气降尘重金属统计特征

统计分析表明（图2），2013年8月～2014年7月艾比湖流域各采样点大气年降尘通量范围在241.86～327.51g/m2之间，平均值为298.23g/m2；各月降尘通量范围为12.4～44.8g/m2，平均值为24.85g/m2；各月降尘中以3月份最大，平均值为33.17g/m2；从冬、夏半年来看，艾比湖流域冬半年（2013年8月～2014年2月）大气降尘通量明显大于夏半年（2014年3～7月）.

采用新疆土壤背景值（Zn、Pb、Cu、Hg、Cd、As、Cr）［28］和国家土壤质量二级标准［29］来评价艾比湖流域大气降尘中7种土重金属的超标状况.结果表明（表4）艾比湖流域大气降尘中7种重金属的平均值和最大值均未超过土壤环境质量二级标准，其中重金属Pb、Cd和Hg的平均值超新疆土壤背景值，超标率分别为29.7％、35.5％、26.2％.在所有样点中重金属Zn、Cu、Cr的最大值超过新疆土壤背景值，但未超过土壤环境质量二级标准，超标率分别为22.7％、25.4％和15.5％；重金属As的平均值和范围均在新疆土壤背景值和国家土壤环境质量二级标准以内.

图2 艾比湖流域大气降尘通量Fig.2 Atmospheric dust deposition amount in Ebinur Basin

表4 艾比湖流域大气降尘重金属含量特征Table 4 Heavy metal contents in deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin

2.2 艾比湖流域大气降尘重金属富集因子分析

以Al为参比元素分别计算艾比湖流域大气降尘中各重金属富集因子的平均值（图3）.从数值上看，所有样点中7种重金属富集因子的平均值大小顺序依次为Hg＞Cd＞Pb＞Zn＞Cu＞Cr＞As.7种重金属的富集因子可以分为3类：第1类为重金属Cu、Cr和As，富集因子均低于1，无富集，没有污染；表明艾比湖流域大气降尘中重金属Cu、Cr 和As等元素主要来自于流域自然地质背景如土壤颗粒及成土母质等因素［13，19］；重金属Zn为第二类，富集系数接近1，为1.28，为轻微富集，轻度污染水平；表明艾比湖流域大气降尘中重金属Zn除受自然地质因素影响外还受流域人类活动导致的污染物排放的共同影响［13，20］；重金属Pb、Cd 和Hg为第三类，在所有样点3种重金属的富集因子的平均值均大于10，为显著富集，所有样点中重金属Pb、Cd和Hg的富集因子均在分别为13.6、23.64和24.46，Pb为较高富集，Cd 和Hg 为严重富集，表明所有监测点大气降尘中重金属Pb、Cd和Hg主要来源于人为污染［19-20］.

图3 重金属元素的富集因子Fig.3 EF values of heavy metals in deposited atmospheric dusts

2.3 艾比湖流域大气降尘重金属地积累指数评价

表5 艾比湖流域各月大气降尘重金属地积累指数及分级Table 5 Monthly geo-accumulation indexes and classification of heavy metals in deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin

2013年8月～2014年7月艾比湖流域所有监测月大气降尘中重金属的Igeo的平均值及平均污染程度分级见表5.分析表明，从全年平均值来看艾比湖流域大气降尘中7种重金属的污染程度从高到低依次为：Cd＞Pb＞Hg＞Cu＞Zn＞Cr＞As.其中重金属Zn的地累积指数在全年和2013年8月、2014年3月和2014年5月均属于无污染等级，在其他时段为轻度污染等级；重金属Pb在2013年9月、2013年10月份、2013年11月份和全年的地累积指数值均属于中度污染水平，在其他监测时段为轻度污染等级；重金属Cu的地累积指数平均值在全年各月份均属于轻度污染等级；重金属Hg的地累积指数平均值在2013年10月、2013年11月和全年均为中度污染等级，在其他月份为轻度污染等级，污染较大；重金属Cr的地累计指数平均值在2013年9月、2014年3月、2014年6月、2014年7月和全年，重金属As的地累积指数平均值在2013年9月、2014年3～7月和全年均为无污染等级，2种重金属在监测其他各月和全年均为较低污染等级，污染相对较轻.

从年内分配来看，艾比湖流域所有监测点大气降尘中7重金属的环境风险具有明显的季节变化规律：重金属Cd、Hg、Pb在2013年9月到2014年3月冬半年各月份的污染程度均显著高于其他季月份，其中Hg污染程度最大.结合艾比湖流域实际状况分析，这是由于该时段为艾比湖流域的冬季，处于采暖期，采暖活动导致的Cd、Pb、Hg等重金属污染物的排放造成流域大气中重金属含量较高，并最终在雨、雪作用以及自然沉降到地面，从而增加了降尘中重金属Cd、Pb 和Hg的含量.

2.4 艾比湖流域大气降尘重金属健康风险评价2.4.1 暴露量 在污染评价的基础上，对艾比湖流域大气降尘中重金属的健康风险进行评价.首先根据式（3）～（6）和表3计算艾比湖流域大气降尘中7种重金属的通过不同途径对人体健康的暴露风险.暴露剂量计算结果表明（表6），从数值上看，艾比湖流域大气降尘中7种重金属通过3种途径的非致癌风险的暴露剂量的大小顺序依次为Cd＞Cu＞Cr＞As＞Zn＞Hg＞Pb.从暴露途径来看，不论对于成人还是儿童，通过手-口摄入大气降尘中重金属均为该区域大气降尘中重金属最主要的暴露途径，其次为呼吸摄入，最后为皮肤接触.

表6 重金属不同途径非致癌风险暴露剂量Table 6 Daily doses and exposure pathway of no-cancer risks for heavy metals

2.4.2 健康风险表征 在艾比湖流域大气降尘中重金属暴露剂量分析的基础上，根据式（7）～（9），计算大气降尘中重金属的非致癌暴露风险.计算结果表明（表7）艾比湖流域大气降尘中7种重金属在3种暴露途径下成人的非致癌风险（HI）的大小顺序表现为Cd＞Pb＞Hg＞Cu＞Cr＞Zn＞As；儿童的非致癌风险（HI）的大小顺序表现为Cd＞Pb＞Hg＞Cr＞Zn＞Cu＞As.在3种暴露途径中，通过手-口摄入接触重金属的非致癌风险最高.通过比较手-口摄入途径RfDing值，表明艾比湖流域大气降尘中7种重金属元素毒性大小顺序依次为Pb＞Cd＞Hg＞Cr＞Zn＞Cu＞As，Pb通过儿童手-口摄入途径的暴露风险最大，其HQ值达到2.11×10-1，明显高于其他重金属.总的来看，艾比湖流域全年大气降尘中7种重金属通过3种暴露途径的暴露风险值（HQ）及叠加非致癌风险均未超过1，风险较小.

在计算非致癌风险的基础上，对艾比湖流域大气降尘中具有致癌风险的重金属 As、Cd和Cr通过呼吸途径摄入的致癌风险进行计算，结果表明艾比湖流域大气降尘中重金属As、Cd和Cr的斜率系数（SF）分别为5.21、4.45和3.37，三种重金属的致癌暴露风险在10-8～10-9之间，不会对人体健康产生危害.

表7 非致癌暴露参考剂量及暴露风险值Table 7 Non carcinogenic exposure reference dose and exposure risk values for heavy metals

在进行重金属的非致癌风险和致癌风险的计算时，为取得符合研究区实际状况的评价结果，在健康风险计算模型中暴露行为参数、皮肤参数的选取时主要依据国内的参考标准即《场地环境评价导则》［25］.目前该标准广泛应用于国内土壤、大气降尘及地表灰尘重金属健康风险评估，认为符合国内实际［30］.相比选用美国国家环境保护署（USEPA）的土壤健康风险模型的暴露行为、皮肤参数，本研究选取的模型参数值可以有效避免重金属健康风险计算结果过高的问题，更符合研究区实际状况.下一步研究中，进一步筛选适合干旱区实际状况的健康风险评价模型参数并对国内外多种参数的计算结果进行对比，分析其差异性及影响因素，从而选取更准确的、适合干旱区绿洲重金属健康风险评价的模型参数是进一步研究的方向.

3 结论

3.1 艾比湖流域年降尘通量平均值为298.23g/m2，各月降尘以3月份最大，平均为33.17g/m2；大气降尘中7种重金属的平均含量和最大值均未超过土壤环境质量二级标准，含量较低.

3.2 艾比湖流域大气降尘中重金属Cu、Cr和 As主要来源于流域自然地质背景；重金属Pb、Cd和Hg主要受人为污染的影响.

3.3 艾比湖流域大气降尘中重金属Pb、Cd和Hg的污染程度相对较高；大气降尘中重金属在2013年9月到2014年3月污染较严重，与流域冬季采暖活动污染物排放密切相关.

3.4 健康风险评价表明，艾比湖流域大气降尘中7种重金属的非致癌风险较低；重金属As、Cd 和Cr的致癌风险均很低，其中儿童通过手-口途径摄入Pb的暴露风险相对较高.

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Pollution and potential health risk of heavy metals in deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin，northwest China.

ZHANG Zhao-yong1，2，JILILI·Abuduwailil1*，JIANG Feng-qing1（1.State Key Laboratory of Desert and Oasis Ecology，Xinjiang Institute of Ecology and Geography，Chinese Academy of Sciences，Urumqi 830011，China；2.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China）.China Environmental Science，2015，35（6）：1645～1653

In order to investigate the pollution situation and potential health risk of heavy metals in deposited dusts in the Ebinur Basin，which is a typical oasis experiencing rapid economic development in Xinjiang，northwest China，contents of heavy metals Zn，Cr，Hg，As，Pb，Cd，and Cu in deposited atmospheric dust samples were analyzed.Then by using enrichment factor（EF），Geo-accumulated index（Igeo），and health risk evaluation method to analysis，the results showed that the mean annual dust deposition amount was 298.23g/m2，the average monthly dust deposition amount was 24.85g/m2，and the dust deposition amount in winter season（2013-Aug-2014-Feb）was significantly higher than that in the summer season（2014-Mar-Aug）.From the enrichment factor（EF）calculation，Cu，Cr，and As in the deposited atmospheric dusts in Ebinur Basin were mainly from a natural geological background，while Pb，Cd，and Hg were mainly influenced by the anthropogenic pollution.From the geo-accumulated index evaluation（Igeo），the non pollution levels for As，Cr，Cu，and Zn in every month accounted for the largest proportion，however the low pollution levels for Pb，Cd，and Hg were the most，and the moderate pollution levels also account for certain proportions.From the health risk assessment，the carcinogenic and non carcinogenic risks of heavy metals in the atmosphere dusts were relatively low，and won't cause harm to human health in the basin.

atmospheric dust deposition；heavy metals；pollution assessment；health risk evaluation；Ebinur Basin；oases in arid regions

X513

A

1000-6923（2015）06-1645-09

张兆永（1985-），男，山东临沂人，中国科学院新疆生态与地理研究所博士研究生，主要研究方向为干旱区环境演变与生态安全.发表论文8篇.

2014-11-06

国家自然科学基金（41471098）；国家自然科学基金-新疆联合基金（U1138301）

*责任作者，研究员，Jilil@ms.xjb.ac.cn