秦好丽，程雅柔

贵州师范大学，贵阳 550001

贵阳市西郊水厂所供管网末梢水重金属污染物季节性特征及潜在健康风险评价

秦好丽*，程雅柔

贵州师范大学，贵阳 550001

以贵阳市西郊水厂2014年3月和7月所供管网末梢水中10种重金属污染物检测数据为基础，进行了季节性特征分析，并采用美国环保局(USEPA)推荐的健康风险评价模型进行了潜在健康风险评价。结果表明，贵阳市西郊水厂所供管网末梢水中10种重金属的浓度均符合国家饮用水卫生标准；重金属污染物的浓度随季节呈现出不同的特征，汞、锌、硒、钼和钡5种重金属的平均浓度呈现枯水期高于丰水期的特征，而铅、铜、锰和镍4种重金属正好相反，砷浓度的季节性特征不显著；成年人的年平均致癌风险显著大于儿童，但两者年平均非致癌风险接近；儿童和成年人2类人群经口暴露途径的健康风险值均大于皮肤暴露，其中致癌风险分别在2.49×10-6～9.16×10-6和3.26×10-8～9.59×10-8之间，非致癌风险在2.29×10-8～3.20×10-8和1.85×10-10～4.14×10-10之间，且致癌风险均大于非致癌风险。贵阳市西郊水厂所供管网末梢水中10种重金属污染物致癌风险和非致癌风险均未超过最大可接受水平，未对该供水区居民的健康造成威胁。

管网末梢水；重金属；季节性特征；潜在健康风险评价

由于人类活动引起环境中重金属含量增加，超出了正常范围，导致环境质量恶化。目前，国内对于重金属污染研究主要涉及水源水、地下水、土壤、植物等领域，并以美国人群暴露参数为基础，采用美国环保局(United States Environmental Protection Agency, USEPA)推荐模型进行健康风险评价[1-9]。环境中重金属污染直接危害人体健康，从而成为民生关注的热点问题之一，因此开展生活饮用水中重金属污染研究具有十分重要的意义。

西郊水厂是贵阳市8个自来水厂中供水规模最大的一个，日处理水量为40万t，占总供水量的36%，其主要供水区域为云岩区及观山湖区，服务人口达100多万。该水厂采用混凝、沉淀、过滤及消毒等常规处理工艺，对重金属污染物无特殊处理。本研究以贵阳市西郊水厂2014年3月(枯水期)和7月(丰水期)的水质检测数据为基础，调查西郊水厂所供管网末梢水中10种重金属(砷、汞、铅、铜、锌、锰、镍、硒、钼、钡)的污染状况，分析10种重金属污染物的季节性特征，参考2013年12月发布的《中国人群暴露参数手册(成人卷)》[10]中贵州人群的暴露参数，运用USEPA推荐模型[11]进行健康风险评价。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 水厂概述

西郊水厂位于贵阳市西郊后坝，水源取自距离贵阳市28 km的清镇市红枫湖水库，整个输水、供水实行全流程重力流，水体处理后实行全流程全封闭输配水。水源地红枫湖为国家级风景名胜区，是贵州省最大的人工湖泊，周围及入库河流羊昌河、后六河、麻线河、桃花源河流域分布有清镇发电厂、水晶有机化工、天峰化工和贵州化肥厂等20多家能源、化工等大中型企业。

1.2 样品的采集

根据西郊水厂的管网分布，供水人口的数量，本研究将采样点分布在云岩区和观山湖区的居民密集区、商业区以及公共办公区，共12个采样点，并于2014年3月(枯水期)和7月(丰水期)用聚乙烯瓶采集样品，入户采集过程中现场向水样中加硝酸(优级纯)酸化使其pH≤2，带回实验室，放于冰箱保存(4 ℃，避光)。

1.3 仪器与方法

采用AFS-230E双道原子荧光光度计(北京，海光仪器)检测水样中As的含量[12]；采用Tekran2500CVAFS 测汞仪(加拿大多伦多，Tekran公司)检测水样中总汞的含量[13]；采用Thermo Scientific X series 2电感耦合等离子体质谱仪(美国，Thermo Scientific公司)检测水样中Pb、Cu、Zn、Mn、Ni、Se、Mo和Ba的含量[6]。

1.4 质量控制

为控制采样和确保数据的准确性，在每次采样时，各个采样点同时采集3个平行样品，并进行回收率实验。平行样品的标准偏差小于5%，样品加标回收率在93.23%～102.75%之间。

1.5 统计学方法

采用Excel2010软件进行数据录入并建立水质数据库。采用SPSS 19.0中描述性统计分析模块进行正态性检验。结果表明，本组数据属于正态性分布(P>0.05)，故采用均值表示，并进行评价。

1.6 人体潜在健康风险评价

由于我国的健康风险评价模型尚不完善，目前普遍采用的健康风险评价方法为1989年USEPA颁布的《超级基金场地健康评价手册》中提出的四步法[11]，即数据收集和数据评估、毒性评估、暴露评估、风险表征。

1.6.1 毒性评估

依据国际癌症研究署的致癌性分类标准和USEPA的综合风险信息系统(IRIS)数据库，判定所研究的10种重金属中As为致癌物，Hg、Pb、Cu、Zn、Mn、Ni、Se、Mo和Ba为非致癌物。

1.6.2 暴露剂量计算

参考USEPA评价模型及贵州人群暴露参数，暴露人群分别考虑儿童和成年人，贵州人均期望寿命按71.1 a计算(2013年中国卫生统计年鉴)，考虑经口、经皮肤2种途径。

1.6.2.1 经口暴露

通过饮水摄入途径的化学物日摄入剂量依据公式(1)计算[14]。

(1)

式中，ADDdietary指经口暴露剂量，mg·kg-1·d-1；CW为生活饮用水中目标污染物的浓度，mg·L-1；IR指饮水摄入率，儿童取0.739 L·d-1(USEPA中儿童饮水摄入率占成年人的比例计算而来[15])，成年人为1.478 L·d-1[10]；EF表示暴露频率，均为365 d·a-1[15]；ED表示暴露持续时间，儿童和成年人分别取9 a和30 a[15]；BW表示体重，儿童和成年人分别取30.4 kg[8]和59.2 kg[10]；AT表示平均接触时间，儿童和成年人的AT相同，致癌物为71.1×365 d，非致癌为ED×365 d[15]。

1.6.2.2 经皮肤暴露

对于接触水的皮肤暴露，考虑洗澡和游泳2种活动模式，暴露吸收剂量依据公式(2)计算[14]。

(2)

式中，ADDdermal指皮肤吸收剂量，mg·kg-1·d-1；SA指皮肤接触表面积，儿童和成年人分别取10 000 cm2[8]和16 000 cm2[10]；PC为化学物质皮肤渗透常数，cm·h-1；ET表示暴露时间，均为0.22 h·d-1[10]；CF指体积转换因子，10-3L·cm-3[15]；CW、EF、ED、BW和AT同公式(1)。

1.6.3 风险表征

将化学物质按照毒理学性质分为无阈(即致癌物质)和有阈(即非致癌物质)两类。致癌风险及致癌总风险[14]分别见公式(3)、(4)。

(3)

(4)

非致癌风险及非致癌总风险[14]分别见公式(5)、(6)。

(5)

(6)

本文研究的10种目标污染物，致癌物砷的经口和经皮肤暴露的致癌强度系数q分别为1.5 (mg·kg-1·d-1)-1和3.66 (mg·kg-1·d-1)-1，PC为1.8×10-3cm·h-1[6]，其他9种非致癌污染物的经口和经皮肤暴露的RfD及PC见表1

表1 非致癌物的经口和经皮肤暴露的参考剂量 (RfD)[16-17]和皮肤渗透系数(PC)[18]Table 1 List of RfD (reference dose)[16-17] through ingestion exposure and dermal-contact，and PC (penetration coefficients)[18] of non-carcinogenic heavy metals

注：*表示暂无皮肤暴露的数值，用经口暴露代替。

Note: *The dermal-contact reference dose for Hg and Pb were lack, their value were replaced with ingestion exposure reference dose, which signed with superscript.

1.6.4 健康风险评价标准

不同的国家和机构制定的最大可接受风险水平值不同。对于化学致癌污染物，本研究采用国际辐射防护委员会推荐的标准5.0×10-5a-1；对于化学非致癌污染物，本研究采用英国皇家协会、瑞典环境保护局及荷兰建设环境部等推荐的标准1.0×10-6a-1[19-20]。

2 结果与分析(Results and analysis )

2.1 水质分析结果

2014年3月(枯水期)和7月(丰水期)12个采样点10种重金属的平均浓度见表2。

由表2可知，各类检出的重金属浓度范围在3.84×10-6～2.79×10-2mg·L-1，均符合国家生活饮用水卫生标准(GB5749—2006)。其中，Zn、Ba、Mn、Mo等浓度较高，这与水源地红枫湖本身所含重金属含量有关[21-23]。与河南、新疆等地的研究结果相比较，砷、铜、锰和汞的浓度比较接近，而铅、镍、硒和钼的浓度较高，锌、钡浓度较低[6,24]。

2.2 水体中重金属的季节性特征

本研究的10种重金属呈现出一定的季节性特征，且变化趋势不一致(见表2)。汞、锌、硒、钼和钡5种重金属的平均浓度呈现出枯水期高于丰水期的特征，铅、铜、锰和镍4种重金属的浓度变化正好相反，而砷的季节性特征不显著。铜的季节性变化最为明显，丰水期的平均浓度是枯水期的5.2倍，其次是锰，丰水期的平均浓度是枯水期的4.2倍。

西郊水厂水源地红枫湖由于长期纳入大量的工业废水、城镇生活污水以及旅游垃圾，其水体已造成一定程度的污染[25]。同时，贵州是矿产资源大省，砷、铅、汞、锌、铁、硒、金、钡和铜均为其特色金属，含量丰富[26]，开采过程中既可以粉尘的形式迁移至大气中，又可渗入到土壤及水体中，进而造成系列环境污染问题。丰水期由于雨水的稀释作用，使汞、锌、硒、钼和钡5种重金属的平均浓度呈现出丰水期低于枯水期的季节性特征。而铅、铜、锰和镍呈现出丰水期更高的特征，可能因为贵州煤资源中铅、铜、锰和镍的含量非常高，均高于该元素在煤中含量的全国/世界平均值[27-28]，清镇发电厂为火力发电，夏季为用电高峰期，而夏季同样也是以煤化工为基础的水晶有机化工厂的生产高峰期，这些均加大了夏季的燃煤用量，致使在开采和燃烧中产生更多的粉尘，并最终通过降雨大量进入水体，导致其含量提高。这些因素与雨水的稀释作用比较更为显著，因此，铅、铜、锰和镍4种重金属的平均浓度呈现出丰水期反而更高的季节性特征。

2.3 潜在健康风险评价结果

利用公式(1)、(2)、(3)、(5)及相关参数计算得到儿童和成年人对目标污染物的经口和经皮肤暴露风险值，分别见表3、表4。

表3和表4可以看出，无论儿童或成年人，对同一重金属而言，经口暴露的平均风险值均明显大于经皮肤暴露，最高可达5个数量级(铅)，因此经口暴露为主要暴露途径。10种重金属中，Hg、Zn、Se、Mo、Ba 5种金属在枯水期的平均风险值大于丰水期，其他则相反，显示出不同的季节性特点。

对于致癌物砷，无论暴露途径和暴露季节，成年人的致癌风险均大于儿童。对于非致癌物的9种重金属，则呈现出不同的风险关系。无论儿童或成年人，枯水期时，经口暴露的平均暴露风险关系为Mo>Ba>Se>Pb>Hg>Zn>Mn>Ni>Cu，风险水平在3.22×10-10～1.98×10-8之间，经皮肤暴露的风险关系为Mo>Zn>Se>Hg>Mn>Cu>Ni>Ba>Pb，风险水平在1.53×10-14～3.02×10-10之间；丰水期的风险水平与枯水期相当，但经口暴露的风险关系为Mo>Pb>Mn>Ba>Se>Cu>Ni>Zn>Hg，经皮肤暴露的风险关系为Mo>Zn>Se>Mn>Cu>Hg>Ni>Ba>Pb。所有非致癌重金属中钼的健康风险值最高。

表2 贵阳市西郊水厂所供管网末梢水中10种重金属的平均浓度(mg·L-1)Table 2 Average concentration of 10 kinds of heavy metals in terminal tap water of Western Suburbs Water Plant of Guiyang (mg·L-1)

表3 目标污染物对儿童及成年人的经口暴露风险Table 3 Exposure risk levels of target contaminants via dietary intake for minors and adults

表4 目标污染物对儿童及成年人的经皮肤暴露风险Table 4 Exposure risk levels of target contaminants via dermal intake for minors and adults

利用公式(4)、(6)计算得到贵阳市西郊水厂所供管网末梢水重金属污染物对儿童和成年人的健康风险值，见表5。

表5显示，对于致癌风险，成年人的年平均致癌风险明显高于儿童，且不同暴露途径的丰水期风险值均略高于枯水期；对于非致癌风险，成年人的年平均非致癌风险值与儿童接近，不同暴露途径的丰水期风险值均低于枯水期。无论儿童或成年人，年平均致癌风险均大于非致癌风险。

2.4 不确定性分析

2.4.1 污染物种类和浓度的不确定性

对以上重金属污染物的健康风险进行了评价，但随着降水量的变化以及水源地红枫湖因周边工厂排放污染物所引起的变化，将导致管网末梢水污染物种类和浓度发生变化，相应的各类人群的暴露剂量和潜在健康风险也将随之发生变化。

2.4.2 暴露评价和健康风险评价参数的不确定性

由于本文中儿童的经口暴露和经皮肤暴露剂量是以全国儿童暴露参数[8]及USEPA提供的摄水量比例[15]为参考而推算，导致与贵州儿童暴露风险的真实结果之间存在差异。另外，由于经皮肤途径的日均参考剂量以及致癌斜率因子参数的缺乏，本文中部分参数以经口暴露参数代替[6]，这也对健康风险评价结果造成一定的偏差。

表5 儿童和成年人的健康风险值计算结果Table 5 Computed results of health risk for minors and adults

此外，研究中忽略了污染组分对人体健康危害的协同或拮抗关系，也将对健康风险评价结果产生一定的影响。

3 结论与建议(Conclusions and recommendations)

本研究除砷外，其余9种重金属浓度的季节性特征较明显。汞、锌、硒、钼和钡5种重金属的平均浓度呈现出枯水期高于丰水期的特征，而铅、铜、锰和镍4种重金属则呈现出丰水期更高的季节性特征，砷浓度的季节性特征则不显著。从检测结果可以看出，无论枯水期还是丰水期，贵阳市西郊水厂生活饮用水管网末梢水所测重金属污染物均符合国家饮用水卫生标准。

对于致癌风险，儿童和成年人的风险值均未超过最大可接受水平(5.0×10-5)；对于非致癌风险，儿童和成年人的风险值均未超过最大可接受水平(1.0×10-6)。说明无论枯水期还是丰水期，贵阳市西郊水厂管网末梢水所测重金属污染物均未对人体健康造成威胁。

目前，我国颁布了《中国人群暴露参数手册(成人卷)》，但缺乏相关的儿童暴露参数数据，且采用USEPA模型进行健康风险评价计算，难以准确、全面地反映确定或不确定因素下中国不同区域儿童及成年人群饮用水中污染物健康风险的真实状态。而针对今后贵阳市西郊水厂的水质处理及检测工作，一方面，可以结合水源地红枫湖的水质情况，对其水源及管网末梢水进行更为全面的检测、分析及风险评价；另一方面，水厂可以考虑采取针对性、应急性处理措施以全面提高生活饮用水的水质。

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The Seasonal Characteristics and Potential Health Risk Assessment on Heavy Metal Pollution in Terminal Tap Water from Guiyang Western Suburbs Water Plant

Qin Haoli*, Cheng Yarou

Guizhou Normal University, Guiyang 550001, China

23 September 2014 accepted 9 January 2015

The seasonal characteristics of the 10 heavy metals were studied in terminal tap water from Guiyang Western Suburbs Water Plant, based on the data of water quality collected on March and July, 2014. The potential risk to human health was assessed by the model which is recommended by the U.S. Environmental Protection Agency (USEPA). The results showed that the concentration of 10 heavy metals satisfies the national sanitary standard for drinking water. The concentration of heavy metal pollutants demonstrated different characteristics with various seasons. The average concentration of Hg, Zn, Se, Mo and Ba in dry season was higher than wet season, and Pb, Cu, Mn and Ni showed higher average concentration in wet season. No obvious concentration change was observed for As. The average carcinogenic risk for adults were obviously greater than for minors, but the non-carcinogenic risk was almost the same. The health risk for both adults and minors via dietary intake were higher than the way via dermal intake, and the carcinogenic risk was greater than the non-carcinogenic risk. The indexes of risk were 2.49×10-6～9.16×10-6to 3.26×10-8～9.59×10-8, and 2.29×10-8～3.20×10-8to 1.85×10-10～4.14×10-10, respectively. In conclusion, the carcinogenic risk and the non-carcinogenic risk of 10 heavy metals in terminal tap water, supplied by Guiyang Western Suburbs Water Plant, were lower than the maximum allowance levels, which would not cause health hazard to human beings in the supply area.

terminal tap water; heavy metal; seasonal characteristic; potential health risk assessment

贵阳市科技计划项目(筑科合同[2012103-83]号)

秦好丽(1973-)，女，博士，教授，主要从事环境科学研究，E-mail: hollyqin@126.com；

10.7524/AJE.1673-5897.20140923001

2014-09-23 录用日期：2015-01-09

1673-5897(2015)2-411-07

X171.5

A

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