锶掺杂对钙钛矿型La1-xSrxCoO3-d的甲烷催化燃烧活性的促进作用
2015-06-01庞占永刘凤祥高志明
庞占永,刘凤祥,高志明
(北京理工大学 化学学院,北京 102488)
锶掺杂对钙钛矿型La1-xSrxCoO3-d的甲烷催化燃烧活性的促进作用
庞占永,刘凤祥,高志明*
(北京理工大学 化学学院,北京 102488)
采用柠檬酸络合方法,在焙烧温度700~900℃下,制备得到了单一物相的钙钛矿型La1-xSrxCoO3-d(x=0.0,0.1)复合金属氧化物。利用XRD、TPR、XPS等方法对样品进行了表征。考察了Sr参杂和焙烧温度对催化剂催化甲烷燃烧活性的影响。结果表明,与LaCoO3样品比较,掺Sr样品具有较多的低温活性氧和较高的表面钴含量,因而表现出了较高的甲烷催化燃烧活性。在700~900℃焙烧温度范围,甲烷催化燃烧转化率随焙烧温度升高而下降。
催化燃烧;甲烷;钙钛矿;锶参杂;La1-xSrxCoO3-d;催化活性
催化燃烧是指在催化剂的作用下实现的燃料燃烧(氧化)过程。对火力发电的场合,催化燃烧可以提高燃料的燃烧效率,抑制NOx(x=1,2)的形成[1,2]。另外,催化燃烧技术已被广泛用于有机废气处理,也可用于处理低甲烷含量的煤矿乏风,还广泛应用于日常生活中。例如,在烤箱内部上层设置催化燃烧催化剂可以氧化掉烧烤时产生的挥发性有机物质。
钙钛矿型ABO3复合金属氧化物被广泛地用作氧化反应催化剂。经常使用的该类金属氧化物有LaBO3+δ(B=Co,Mn,Fe)及La3+被低价金属离子部分取代的La1-xMxBO3-d(0<x<1,M=Sr2+,Ca2+等)[3-7]。 当La3+被低价金属离子部分取代后,晶体为了保持电中性,将产生一定数量的晶格氧空位及四价B4+离子[7-11]。 表面晶格氧空位是气相氧的吸附活化中心[8,9]。离子对B3+/B4+和/或B2+/B3+参与催化剂表面的氧化还原循环。因此,钙钛矿型复合金属氧化物的催化氧化性能主要依赖于B位过渡金属元素的种类、价态分布以及表面元素组成[9,10]。……
