夏腾+杜丹+赵崎策+陶宗慧

摘 要：自从受激拉曼散射被发现以后，发现了多种拉曼介质，这些拉曼介质有气体、液体还有固体，从这些介质的受激拉曼散射中得到上百条谱线，光谱分布从紫外到近红外，有效拓宽了激光光谱范围。增益较高的拉曼晶体有碳酸盐、硝酸盐和钨酸盐晶体，在这些晶体中Ba（NO3）2晶体是最有潜力的材料之一。该文研制出一套实验系统，通过受激拉曼散射的原理和实验结合来研究硝酸钡晶体的受激拉曼散射现象。研究内容主要包括如下：搭建一级放大1064 nm激光实验系统；在1064 nm有源光基础上，完成泵浦光355 nm激光的搭建；完成355 nm激光泵浦Ba（NO3）2晶体的受激拉曼散射实验研究。

关键词：355nm激光 BN晶体 受激拉曼散射

中图分类号：O437 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2014）12（a）-0023-02

1 绪论

1.1 引言

激光的出现使受激拉曼散射等非线性光学在理论研究和应用有了长足的发展。

20世纪80年代前，较为实用的拉曼介质主要为气体拉曼介质，例如H2，CH4等，气体中的受激拉曼散射在激光频移、脉冲压缩还有放大等方面得到广泛的应用。在1963年晶体介质中受激拉曼散射的首次报道，G.Eckhardt等人在金刚石、方解石等晶体中发现了受激拉曼散射效应。之后近20年，天然方解石晶体由于具有较大的尺寸和较低价格成为了唯一实用的固体拉曼介质。1977年，C.P.Dzhotyan等人以LiIO3和HIO3晶体作为非线性介质研究参量振荡时发现了在这些晶体中同时存在着受激拉曼散射效应。1980年，Eremenko等人获得了Ba（NO3）2晶体在可见光区域的拉曼激光。之后相继出现多种拉曼散射增益系数大并且价格适中的人工晶体，例如BaWO4，KGd（WO4）2及YVO4等晶体，晶体的受激拉曼散射研究开始受到关注。

1.2 受激拉曼散射效应

受激拉曼散射与自发拉曼散射相比，具有方向性好、光强度极高、高单色性、光脉冲时间短等特点。从受激拉曼散射的以上主要特点可以看出，受激拉曼散射光和激光具有相同的特性，因此往往把受激拉曼散射叫做拉曼激光。受激拉曼散射既属于光受激辐射的一种形式，同时也属于非线性光谱学的一个方面。实验表明，受激拉曼散射光谱具有特殊的光谱规律，具体表现如下。

（1）多重谱线特性。在受激拉曼散射的光谱中，除出现一些和普通拉曼散射光谱的频移相同的谱线外，还有一些频率间隔相等的高阶拉曼散射谱线。

（2）受激拉曼散射的谱线往往和普通拉曼散射谱线中最强谱线的位置相同。这可以从最强谱线具有较大的拉曼散射截面来解释，当最强线受激时，其他的弱线就很难受激，拉曼介质中的杂质也很难产生受激拉曼散射。

（3）在普通的拉曼散射光谱中，斯托克斯线是较容易出现的，反斯托克斯线则很难被拍摄到，这是因为反斯托克斯线的强度太弱。而在受激拉曼散射的光谱中除可以产生低频方向的斯托克斯受激散射的谱线外，还可产生高频方向同样频移的反斯托克斯受激散射的谱线。

受激拉曼散射光谱和自发拉曼散射光谱规律不仅有相同之处，还有所区别。区别主要由受激拉曼散射和自发拉曼散射光谱的产生机制不同所引起的。下面从经典理论和量子理论两方面来论述受激拉曼散射的产生机制。

2 实验分析

2.1 实验系统的搭建

通过阅读文献知，Ba（NO3）2晶体被认为是纳秒脉冲首选的拉曼晶体。在该文中采用一级放大退压式电光调Q的方式获得纳秒量级的1064 nm有源光，在有源光的基础上，利用晶体的非线性效应得到 532 nm二倍频光；1064 nm和532 nm二波和频得到了355 nm的三混频光。实验中为了防止泵浦光能量不足以达到BN晶体的拉曼阈值，采用了一级放大实验系统，得到高功率的1064 nm有源光，进而获得相对强的355 nm泵浦光。

激光器的基本组成：工作物质、谐振腔、泵浦源。在本次实验中工作物质为Nd：YAG；谐振腔为平凹型稳定腔；泵浦源为氙灯泵浦。

2.2 实验分析

2.2.1 二倍频实验

二倍频是非线性光学现象中的一种，在晶体中光波有o光和e光之分，其中e光的折射率随波矢和光轴间的夹角角而变化。改变光波的角，使e光的折射率变化。当角变化到某一角度θp时，e光的折射率刚好使相位匹配公式成立。这种改变晶体入射角度来实现相位匹配的方法被称之为角度相位匹配或临界相位匹配，使相位匹配条件成立时的角度θp被称为相位匹配角。在实验中可通过转动倍频晶体找到相位匹配角。

通过二倍频效率测试的实验得知，影响倍频效率的因素有两个：一个倍频晶体的φ角，另外一个是注入的能量。

2.2.2 三混频实验

三混频实验，得到355 nm波长的光。光学倍频过程的实质为在非线性介质内两个基频入射光子的湮灭和一个倍频光子的产生。而三波混频实验与光学倍频过程在本质上是相同的，同样是涉及到能量为ω1和ω2的两个入射光子的湮没同时发射了出一个能量为ω3=（ω1+ω2）的和频光子。旋转晶体架改变三混频晶体的角度（即调整入射光与轴的夹角φ，从而使匹配角φ达到相位匹配）。通过观察找出输出紫光最大时晶体的角度，即找到了相位匹配角。

在三混频实验时，由于实验条件的限制，不能通过能量探测得到输出355 nm光最强点，只能通过目测。因三混频后不仅有355 nm激光的输出，同时有剩余的1064 nm和532 nm的激光输出，实验中采用镀有1064 nm和532 nm的高反膜、355 nm增透膜的滤光片（低通片），将1064 nm和532 nm光滤除，只有355 nm激光出射。实验中使滤光片略有倾斜以防止光返回原光路，若光返回原光路会引起晶体的损伤。同时考虑到K9玻璃对355 nm紫光有强吸收，滤光片选用石英材质。在实验前已知滤光片的镀膜情况，在实验中对滤光片的镀膜强情况加以实验验证。

理论上认为当1064 nm与532 nm的光子数之比为1∶1，也就是倍频效率为66.7%时，将产生最强的355 nm的紫光。但由二倍频的实验得知倍频效率不仅与φ角有关，注入能量对倍频效率也有影响。实验中通过反复的调节二倍频晶体与三混频晶体的角度，找到355 nm激光输出最强的位置。

2.2.3 以KD*P为三混频晶体的BN晶体受激拉曼散射实验分析

三倍频晶体为KD*P，实验中分别用长度为是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶体来耦合，只有50 mm的BN晶体出现了受激拉曼散射现象。进一步验证了晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响。实验中用光谱仪采集得到了一阶受激拉曼散射光，图1是采集的数据经计算机拟和得到的光谱图。

2.3 实验小结

（1）本实验产生了355 nm激光的一阶受激拉曼散射现象，其一阶受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸钡晶体的振动模ν（Ag）=1047 cm-1，经理论的计算得到一阶受激拉曼散射光为368.34 nm，考虑到光谱仪分辨率等因素的影响，认为实验结果与理论结果基本吻合。

（2）实验中有三种硝酸钡晶体，其尺寸为8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因为晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响，实验中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸钡晶体产生了受激拉曼散射现象，验证了晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响。

（3）本实验只产生一阶受激拉曼散射现象，未产生高阶受激拉曼散射现象。

3 结语

（1）由于实验条件的限制，355 nm光能量无法探测，即对355 nm激光泵浦BN晶体的阈值无法探测，此方面也是研究受激拉曼散射的重要组成部分，希望今后在此方面做进一步的探索。

（2）国内关于355 nm激光泵浦硝酸钡晶体的受激拉曼散射报道较少，该文从实验上得到了受激拉曼散射光，证实了355 nm激光泵浦BN晶体受激拉曼散射的可实现性，为进一步的研究奠定了基础。

（3）非线性晶体的选择要结合非线性晶体的有效非线性系数、损伤阈值、接收角还有走离角进行选材。晶体器件的选材主要指标如下：晶体的有效作用波长范围；晶体的有效作用类型；晶体的有效作用强度；合适的晶体尺寸还有配合结构要求的形状。

（4）在实验系统的搭建与设计过程中，应考虑光学器件的膜系设计。

参考文献

[1] 沈柯.激光原理[M].北京：高等教育出版社，1986.

[2] 陈慧挺.基于硝酸钡晶体的全固态拉曼激光器研究[D].中科院上海光机所，2007.

[3] 陈慧挺，楼祺洪，叶震寰，等.固体拉曼激光器[J].激光与光电子进展，2005， 42（7）：55-60.

[4] 刘颂豪，赫光生.强光光学及其应用[M].广州：广东科技出版社，1995.

理论上认为当1064 nm与532 nm的光子数之比为1∶1，也就是倍频效率为66.7%时，将产生最强的355 nm的紫光。但由二倍频的实验得知倍频效率不仅与φ角有关，注入能量对倍频效率也有影响。实验中通过反复的调节二倍频晶体与三混频晶体的角度，找到355 nm激光输出最强的位置。

2.2.3 以KD*P为三混频晶体的BN晶体受激拉曼散射实验分析

三倍频晶体为KD*P，实验中分别用长度为是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶体来耦合，只有50 mm的BN晶体出现了受激拉曼散射现象。进一步验证了晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响。实验中用光谱仪采集得到了一阶受激拉曼散射光，图1是采集的数据经计算机拟和得到的光谱图。

2.3 实验小结

（1）本实验产生了355 nm激光的一阶受激拉曼散射现象，其一阶受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸钡晶体的振动模ν（Ag）=1047 cm-1，经理论的计算得到一阶受激拉曼散射光为368.34 nm，考虑到光谱仪分辨率等因素的影响，认为实验结果与理论结果基本吻合。

（2）实验中有三种硝酸钡晶体，其尺寸为8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因为晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响，实验中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸钡晶体产生了受激拉曼散射现象，验证了晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响。

（3）本实验只产生一阶受激拉曼散射现象，未产生高阶受激拉曼散射现象。

3 结语

（1）由于实验条件的限制，355 nm光能量无法探测，即对355 nm激光泵浦BN晶体的阈值无法探测，此方面也是研究受激拉曼散射的重要组成部分，希望今后在此方面做进一步的探索。

（2）国内关于355 nm激光泵浦硝酸钡晶体的受激拉曼散射报道较少，该文从实验上得到了受激拉曼散射光，证实了355 nm激光泵浦BN晶体受激拉曼散射的可实现性，为进一步的研究奠定了基础。

（3）非线性晶体的选择要结合非线性晶体的有效非线性系数、损伤阈值、接收角还有走离角进行选材。晶体器件的选材主要指标如下：晶体的有效作用波长范围；晶体的有效作用类型；晶体的有效作用强度；合适的晶体尺寸还有配合结构要求的形状。

（4）在实验系统的搭建与设计过程中，应考虑光学器件的膜系设计。

参考文献

[1] 沈柯.激光原理[M].北京：高等教育出版社，1986.

[2] 陈慧挺.基于硝酸钡晶体的全固态拉曼激光器研究[D].中科院上海光机所，2007.

[3] 陈慧挺，楼祺洪，叶震寰，等.固体拉曼激光器[J].激光与光电子进展，2005， 42（7）：55-60.

[4] 刘颂豪，赫光生.强光光学及其应用[M].广州：广东科技出版社，1995.

理论上认为当1064 nm与532 nm的光子数之比为1∶1，也就是倍频效率为66.7%时，将产生最强的355 nm的紫光。但由二倍频的实验得知倍频效率不仅与φ角有关，注入能量对倍频效率也有影响。实验中通过反复的调节二倍频晶体与三混频晶体的角度，找到355 nm激光输出最强的位置。

2.2.3 以KD*P为三混频晶体的BN晶体受激拉曼散射实验分析

三倍频晶体为KD*P，实验中分别用长度为是10 mm、30 mm、50 mm的BN晶体来耦合，只有50 mm的BN晶体出现了受激拉曼散射现象。进一步验证了晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响。实验中用光谱仪采集得到了一阶受激拉曼散射光，图1是采集的数据经计算机拟和得到的光谱图。

2.3 实验小结

（1）本实验产生了355 nm激光的一阶受激拉曼散射现象，其一阶受激拉曼散射光是368.15 nm。硝酸钡晶体的振动模ν（Ag）=1047 cm-1，经理论的计算得到一阶受激拉曼散射光为368.34 nm，考虑到光谱仪分辨率等因素的影响，认为实验结果与理论结果基本吻合。

（2）实验中有三种硝酸钡晶体，其尺寸为8 mm×8 mm×10 mm，8 mm×8 mm ×30 mm，8mm×8 mm×50 mm，因为晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响，实验中用8 mm×8 mm×50 mm的硝酸钡晶体产生了受激拉曼散射现象，验证了晶体的长度直接对位相匹配方向上的可用长度有影响。

（3）本实验只产生一阶受激拉曼散射现象，未产生高阶受激拉曼散射现象。

3 结语

（1）由于实验条件的限制，355 nm光能量无法探测，即对355 nm激光泵浦BN晶体的阈值无法探测，此方面也是研究受激拉曼散射的重要组成部分，希望今后在此方面做进一步的探索。

（2）国内关于355 nm激光泵浦硝酸钡晶体的受激拉曼散射报道较少，该文从实验上得到了受激拉曼散射光，证实了355 nm激光泵浦BN晶体受激拉曼散射的可实现性，为进一步的研究奠定了基础。

（3）非线性晶体的选择要结合非线性晶体的有效非线性系数、损伤阈值、接收角还有走离角进行选材。晶体器件的选材主要指标如下：晶体的有效作用波长范围；晶体的有效作用类型；晶体的有效作用强度；合适的晶体尺寸还有配合结构要求的形状。

（4）在实验系统的搭建与设计过程中，应考虑光学器件的膜系设计。

参考文献

[1] 沈柯.激光原理[M].北京：高等教育出版社，1986.

[2] 陈慧挺.基于硝酸钡晶体的全固态拉曼激光器研究[D].中科院上海光机所，2007.

[3] 陈慧挺，楼祺洪，叶震寰，等.固体拉曼激光器[J].激光与光电子进展，2005， 42（7）：55-60.

[4] 刘颂豪，赫光生.强光光学及其应用[M].广州：广东科技出版社，1995.