徐昉昊，钱 劲，袁海锋，徐国盛，梁家驹

（油气藏地质及开发工程国家重点实验室（成都理工大学），成都610059）

中国南方中上扬子地区大面积范围内广泛发育有多套厚度大、有机质含量高、成熟度高、且油气显示活跃的黑色页岩，至今对这些黑色页岩的研究和勘探还处于初级阶段。然而，在北美地区，通过对以微米级、纳米级的微孔隙为代表的页岩储层的微观特征进行研究，在页岩气孔隙特征研究方面取得了重大进展，对页岩气的勘探开发起到了重要的指导作用。本文旨在通过分析中扬子地区的湘中、湘东南拗陷泥盆系－二叠系泥页岩层系的沉积模式、岩石学特征、储集特征及含气性特征，并与美国Barnett页岩储层特征进行比较，探讨其异同点，明确有利页岩气勘探开发的储集层特征。这将有利于深化对湘中、湘东南拗陷内页岩层系及整个中扬子地区的海相页岩层系的认识，为页岩气资源的进一步勘探开发提供参考。

1 区域地质背景

湘中、湘东南地区泥盆纪至二叠纪共经历了4次沉积旋回［1］。第一次沉积旋回发生在跳马涧期至棋梓桥期，包括以大规模强烈拉张为地质背景的海侵过程，和受柳江运动影响而出现的海退过程。在湘中地区以深海台盆为中心发育了以佘田桥组（D3s）和棋梓桥组（D2q）为代表的2套海相页岩。第二次沉积旋回在古陆构造格局控制下，以早石炭世海水再次侵入开始，至测水期早期再次全面海退。期间研究区受浅海与滨海交替影响，沉积了一套以大塘阶测水组（C1d2）为代表的海陆过渡相泥页岩。第三次沉积旋回则主要受东吴运动控制［2］，以海西期中、晚石炭世准地台发展阶段的最大一次海侵为背景，以二叠纪龙潭早期海水全面退出为结束，沉积了一套滨海沼泽相泥页岩。第四次沉积旋回则是在大隆期较为短暂的沉积旋回，对泥页岩层系的影响较小（图1）。

全区主要发育4套页岩层系［3］，其沉积特征如下。

a.中泥盆统棋梓桥组与上泥盆统佘田桥组。在台地相区以深灰色中厚层状云灰岩、灰岩为主，偶夹粒屑灰岩、泥质灰岩，在台地海盆相区以泥灰岩、泥页岩为主，夹生物碎屑灰岩或泥晶灰岩薄层。无论是涟源凹陷还是零陵凹陷内泥页岩厚度变化都不大，棋梓桥组与佘田桥组泥页岩发育最厚处的累计厚度可达400多米。主要沉积中心位于涟源凹陷、邵阳凹陷内。

b.下石炭统测水组。其泥页岩以深灰色中厚层状灰岩、泥页岩、泥质灰岩、灰黑色泥灰岩及含碳质泥岩为主，夹生物碎屑灰岩与含碳质灰岩薄层。沉积中心位于涟源凹陷内，泥页岩发育最厚处累计厚度可达150多米。往南经邵阳凹陷至零陵凹陷，泥页岩厚度逐渐变薄。

c.上二叠统龙潭组。上二叠统在泥页岩类型、厚度、有机质丰度方面均有不同，主要由滨海沼泽相的灰黑色泥页岩、碳质页岩、薄煤层及深水环境的灰黑色硅质岩夹硅质灰岩组成。龙潭组在湘东南拗陷内分布较广，沿安仁－永兴－桂阳－宜章一线厚度大（100～500m），并可细分为永兴－桂阳、攸县－茶陵－安仁南、北两个发育区，南区泥页岩发育程度高，厚度可达500多米。

总而言之，中扬子地区泥盆系－二叠系泥页岩主要发育在湘中拗陷及湘东南拗陷内，泥页岩层系发育，累计厚度可达1km以上。

2 富有机质泥页岩沉积模式

图1 湘中－湘东南拗陷构造分区位置图及岩性简表Fig.1 The structure partition location map and lithology profile of the Xiangzhong depression-Xiangdongnan depression

中上扬子地区石炭系－二叠系煤系地层沉积期，也是富有机质页岩沉积期。根据黑色页岩沉积保存条件及有机质富集分布规律，认为海陆过渡环境中的牛轭湖沼泽和海湾沼泽地区是黑色页岩的有利发育区，据此建立了“海湾沼泽混合”沉积模式（图2）。

海湾沼泽混合沉积模式主要适用于早石炭世大塘期和晚二叠世龙潭期，这两个时期主要发育三角洲、潮坪、海湾、河流等海陆过渡环境，富有机质页岩沉积于滨海沼泽带和牛轭湖沼泽带。

图2 中扬子地区石炭系－二叠系富有机质泥页岩沉积模式Fig.2 The Carboniferous-Permian organic matter-rich shale deposition mode of the Middle Yangtze region

在海湾沼泽带，仅受潮汐作用和短暂洪水影响，水动力小，泥（黏土）容易被潮汐携入海湾沉积。这种沉积泥（黏土）有助于植物生长，大量植物的存在不但有助于有机质的大量生成，而且又降低了水动力，有助于淤泥的堆积。因此，在这种低能水体和大量有机质输入的条件下，富有机质页岩得以沉积及保存。

牛轭湖沼泽带（也称为河流沼泽带）的形成受控于河流的横向迁移和海水的渗透补给，河流的频繁迁移形成大规模的牛轭湖。由于牛轭湖近海，海水可通过渗透方式缓慢补给湖水，并且不会扰动水体；同时，合适的水深和富营养的湖泥，有助于大量植物的生长，有机质得以迅速堆积。

如湘中拗陷下石炭统大塘阶测水组主要发育海湾沼泽相，河流沼泽为次要环境，泥页岩累计厚度最厚地区可达150多米，岩性以灰黑色泥页岩、含碳质泥岩及泥灰岩为主，湘东南地区过渡为潮坪环境，页岩厚度向东南方向也逐渐变薄。湘东南地区龙潭组为海湾沼泽相和河流沼泽相混合沉积，区内黑色泥页岩层较发育，沉积中心沿马田－永兴－竹叶塘一线分布，最大厚度达到500多米，是黑色泥页岩层系发育的主力层系。

3 泥页岩储集层岩石学特征

龙潭组：通过对野外采集的样品进行全岩X射线衍射分析，结果表明（表1），龙潭组矿物中含量最高的为黏土矿物，其次为石英、方解石等矿物，可见黄铁矿。黏土矿物平均含量（质量分数）为39%，石英平均为29.3%，斜长石平均为1.75%，方解石平均为15.3%，白云石平均为11.6%。

表1 龙潭组矿物X射线衍射组分分析（w/%）Table 1 The Longtan Formation mineral composition by X-ray diffraction analysis

通过龙潭组矿物组成三角图可知（图3），主要的矿物组分为黏土和脆性矿物，碳酸盐矿物含量相对较低。脆性矿物约占总体的58%，脆性矿物与黏土矿物之比约为1.5。脆性矿物含量整体上高于黏土矿物。

测水组：通过对野外采集的样品进行全岩X射线衍射分析，结果表明（表2），测水组矿物中含量最高的为黏土矿物，其次为石英、方解石等矿物。此外，黄铁矿在4套泥页岩层系中最发育。黏土矿物平均质量分数达到41.3%，石英平均为37%，方解石平均为10.85%，白云石平均为2.57%，黄铁矿平均为5%。

图3 湘中、湘东南拗陷泥页岩层系及Barnett页岩矿物组分三角分布图Fig.3 The mud shale formation in the Xiangzhong－Xiangdongnan depression and the Barnett shale mineral components of the triangle distribution

由测水组矿物组成三角图可知（图3），主要矿物组分为黏土和脆性矿物，脆性矿物的质量分数约为53%，以石英为主。碳酸盐矿物含量相对较低，大约只占总体的15%。脆性矿物与黏土矿物之比约为1.3。相较于其余泥页岩层系，黏土矿物最为发育。

佘田桥组：佘田桥组中含量最高的为黏土矿物，其次为石英、方解石等矿物。黏土矿物平均质量分数为38.225%，石英平均为33.28%，方解石平均为24.65%（表3）。

由佘田桥组矿物组成三角图可知（图3），黏土矿物、长石＋石英＋黄铁矿较多，碳酸盐矿物含量相对较少，脆性矿物与黏土矿物之比约为1.6。脆性矿物占总体的60.34%，以石英为主；碳酸盐矿物较少，以方解石为主。

棋梓桥组：通过对野外剖面采集的样品进行全岩X射线衍射分析结果表明（表4），棋梓桥组矿物中含量最多的为石英，其次为方解石、黏土矿物。石英平均质量分数为38.142%，方解石平均为32.054%，黏土矿物平均为26.04%。

由棋梓桥组矿物组成三角图可知（图3），黏土矿物含量相较其他泥页岩层系少，脆性矿物的含量则较高，脆性矿物与黏土矿物之比为2.8。脆性矿物占总体的72.68%，其中以石英为主，碳酸盐矿物以方解石为主。

结合前人研究［4］认为脆性矿物在改善页岩气储集状况、增加游离气含量、提高采收率方面有着重要的作用。脆性矿物的含量影响着页岩中的孔洞缝的发育，较高的脆性矿物含量可以有效改善页岩的储集空间和渗流通道，有利于页岩气的储集及开采。但同时，有研究认为［5］碳酸盐矿物和硅酸盐矿物会导致页岩层吸附甲烷的能力减弱。碳酸盐矿物亦较易充填页岩中的原生孔隙，导致游离态页岩气的储存空间减少。因此认为，理想的矿物组成不仅需要考虑黏土矿物与脆性矿物间的比例，亦应重视脆性矿物的组成关系。

表2 测水组矿物X射线衍射组分分析（w/%）Table 2 The Ceshui Formation mineral composition by X-ray diffraction analysis

表3 佘田桥组矿物X射线衍射组分分析（w/%）Table 3 The Shetianqiao Formation mineral composition by X-ray diffraction analysis

表4 棋梓桥组矿物X射线衍射组分分析（w/%）Table 4 The Qiziqiao Formation mineral composition by X-ray diffraction analysis

以美国福特沃斯盆地Barnett页岩为例，石英的质量分数为34.5%，黏土矿物约占24.2%左右，碳酸盐矿物平均为21.7%，脆性矿物约占60%左右［6，7］。综合矿物组分特征，发现湘中、湘东南拗陷及其周缘的主要页岩层系中以佘田桥组、龙潭组的矿物组分特征与Barnett页岩矿物组分特征较为相似。佘田桥组泥页岩黏土矿物含量相对较高，其质量分数约为38%；石英约占34%，碳酸盐矿物约为25%。龙潭组泥页岩黏土矿物含量亦相对较高，质量分数为39%，石英约占30%，碳酸盐矿物约为27%。

佘田桥组的泥页岩脆性矿物组分相对合理，脆性矿物含量较高，但其中碳酸盐矿物含量相对较低，有利于孔隙发育与保存。另一方面，虽然佘田桥组泥页岩中黏土矿物组分较多，但其有机质成熟度较高，Ro值平均达到2.0%以上，高于Barnett页岩（Ro值平均为1.7%）［8，9］，较高的成熟度意味着黏土矿物内固态干酪根向烃类流体转化较多，有机质孔亦较发育。结合目前美国页岩气勘探开发效果较好的现状，可以认为佘田桥组的矿物组成比例对于页岩气的储存、开采较为有利。

龙潭组的泥页岩脆性矿物与黏土矿物比例较合理，矿物组分特征与佘田桥组类似，因此认为其矿物组成比例对于页岩气的储存、开采较为有利。但龙潭组泥页岩矿物组合的不足之处在于脆性矿物中碳酸盐组分含量略高；此外，龙潭组泥页岩Ro值平均为1.70%，相较于佘田桥组略低，因此有机质孔发育程度可能略差于佘田桥组。

其他页岩层系中，测水组中黏土矿物含量相对较高，不易勘探开采。棋梓桥组中脆性矿物极为发育，约占整体的75%，但是缺少黏土矿物可能也意味着缺乏必要的生烃与保存的条件；同时，方解石含量较高，质量分数＞30%，亦不利于游离气的赋存，因此不将其作为最有利的层段。

4 泥页岩孔隙类型及储集空间特征

4.1 孔隙类型

在超高精度电镜下可以看到泥页岩内部的微小孔隙类型，鉴于泥页岩储层的岩性特征，本文主要针对微孔隙（直径＜10μm，包含纳米孔隙）进行讨论。在21个样品的场发散电镜扫描照片中，识别出黑色泥页岩中主要的微孔隙类型中既包括孔隙连通性较好的格架孔、有机质孔、生物体腔孔等，也包括连通性较差的溶蚀孔。

格架孔：其形成机理为各类矿物颗粒或矿物格架，受本身特性决定或后期地质作用改造，相互支撑，形成孔隙（图4-A）。这类孔隙往往相较于其余微孔隙大，孔径为0.2～2μm不等，且由于为颗粒支撑，连通性较好［10，11］。主要类型包括4种：①硅酸盐片状矿物相互支撑和叠置形成的格架孔；②碳酸盐颗粒格架支撑形成的格架孔；③片状黏土矿物在成岩期受压力弯曲形成的格架孔；④颗粒之间包裹镶嵌形成的格架孔。

溶蚀孔：主要存在于碳酸盐和长石中，亦可出现在其他矿物中（如黏土矿物、石英）。孔隙较小，孔径主要分布于0.05～5μm之间（图4-B）。孔隙间相对孤立，因此连通性较差。

有机质微孔：该类孔隙数量庞大，但孔径相较于其他微孔隙小，孔径从几纳米至几百纳米。一般认为该类孔隙是由于固态干酪根赋存于格架孔中，后转化为烃类流体时在干酪根内部形成的孔隙（图4-C，D）。

有机质微孔具有较好的连通性［6，12］，这是由于有机质主要存在于各类格架孔中，当固态有机质转变为烃类流体后，形成的有机质微孔继承了格架孔的连通关系；同时，由于固态有机质的减少，亦使原有格架孔的连通性增强。不仅如此，有机质具有极强的亲油性，其表面可吸附大量甲烷，有利于吸附气的富集。更为有利的是，在大量生烃前压实作用对该类孔隙几乎不产生影响；同时，大量生成的有机质孔还部分弥补了泥页岩层因压实作用而减少的孔隙度。有机质微孔在页岩中是天然气富集相对重要的一类孔隙。

图4 湘中、湘东南拗陷泥页岩层系微孔隙类型Fig.4 The micro pore types of the shale formation in the Xiangzhong-Xiangdongnan depression

生物体腔孔：生物死亡后，体内的软组织腐烂与溶蚀形成的孔隙（图4-E）。海水硅藻体腔孔最为常见，硅藻内核中存在许多穿孔以及许多孔径较小的类似筛孔的小孔，多呈规则排列，孔径多在100nm左右，具有良好的连通性。同时，硅藻外壳为坚硬的非晶质硅组成，对内部孔隙起到了良好的保护作用。

微裂缝：页岩中的裂缝有很多种，通过场发射扫描电镜主要是识别其微裂缝。微型裂缝是指长度＜0.01m，宽度＜0.01mm的裂缝。该类裂缝大多为矿物之间的缝隙或受泥岩中封闭的黏土矿物脱水收缩作用形成，另外较常见的成因还包括矿物颗粒内或矿物晶体间受外力作用形成的裂缝等（图4-F）。

研究资料表明，北美泥页岩中发现的孔隙类型有3种［13］：（1）粒内孔，主要存在于成岩矿物或晶粒内部的孔隙；（2）粒间孔，存在于晶粒或矿物颗粒之间的孔隙；（3）和有机质相关的孔隙。以Barnett页岩为例，其微孔隙主要有有机质成熟生烃演化、生物化石硅化、莓状黄铁矿等形成的粒间微孔、粒内微孔、自生矿物的晶间微孔等。参照湘中、湘东南拗陷孔隙类型，不难发现，研究区内孔隙类型跟北美泥页岩一致，丰富多样，连通性较好的孔隙较为发育。

4.2 储集空间特征

在研究泥页岩孔、喉分布特征时，选用等温吸附－解吸曲线及比表面积对储集空间进行描述。

4.2.1 等温吸附－解吸曲线特征

通过对等温吸附－解吸曲线特征进行分析，可以在一定程度上判别样品孔隙特征的好坏。当压力未达到气体临界压力时，气体首先在中孔或大孔中进行多层吸附；当压力大于临界压力后，则出现毛细管聚集现象，形成弯曲的液面。根据研究区内样品实验曲线进行分析，主要包括以下2类：一类下降幅度几乎不变，持续缓慢下降（图5）；另一类曲线则表现为先缓慢下降，至某一临界值后下降曲线稳定一段时间，之后出现快速下降，至另一临界值后再缓慢下降（图6）。对这2种曲线特征进行分析可以发现，龙潭组泥页岩中的孔喉分选较好，尺寸差异较小，同时排列也比较规则；而测水组泥页岩中孔隙结构复杂，孔喉分选较差，排列亦较不规则。

图5 龙潭组样品等温吸附－解吸曲线Fig.5 Isothermal adsorption and stripping curve of the Permian Longtan Formation samples

图6 测水组样品等温吸附－解吸曲线Fig.6 Isothermal adsorption and stripping curves of the Lower Carboniferous Ceshui Formation samples

绝大部分样品的吸附－解吸曲线特征都是比较平缓的反“S”形（图5），这说明孔喉结构较好，孔喉间差异较小，有利于页岩气的渗透流动。

4.2.2 比表面积

根据研究区选取的21个泥页岩样品的比表面积统计来看，比表面积分布在1.068～11.638 m2/g之间，平均为5.189m2/g。其孔体积为样品的吸附相对压力最大时对应的吸附量，孔体积分 布 在 0.002～0.045mL/g 之 间，平 均 为0.012 4mL/g。泥页岩储层的孔隙主要为孔径分布在3.349～34.273nm间的小孔，平均孔径为10.123nm。其中微孔体积分布的范围在0.000 5～0.004 3mL/g之间，平均为0.001 9mL/g。可见，微孔隙所占体积很小。

从层位上来看，二叠系龙潭组、棋梓桥组的比表面积值较大，石炭系测水组、佘田桥组的孔径最大（表5）。比表面积大的泥页岩，其吸附天然气的能力较强；主要孔径大的泥页岩，其储存游离气的能力则较强。因此，比表面积的测定在一定程度上反映了泥（页）岩储层的好坏。不同孔喉直径下的孔体积基本呈正线性相关，比表面积与孔径呈负线性相关（图7）。

表5 研究区主要泥页岩层系比表面积和孔径统计Table 5 Statistics of the specific surface areas and pore sizes of the main mud shale formations in the study area

图7 研究区孔径与孔体积、比表面交会图（除去部分异常值）Fig.7 Pore size and pore volume，specific surface intersection of the mud shale in study area（removing anomalous values）

5 泥页岩含气性特征

为获得湘中、湘东南地区海相页岩层系的吸附气量数据，首先通过等温吸附实验，获得各样品的Langmuir体积，进而通过Langmuir方程计算吸附气量。

湘中地区：等温吸附实验测得其Langmuir体积分布在 0.73～2.43cm3/g，平均为 1.72 cm3/g。值得注意的是，在龙潭组实验样品QXJ-1、HG-1、ZZ-2出现了 Langmuir体积极大值，分别达到5.95cm3/g、20.58cm3/g和22.42cm3/g。各样品Langmuir压力数据分布在1～10.9 MPa，平均为2.37MPa（图8-A）。

湘东南地区：除煤样外，等温吸附实验测得Langmuir体积分布在1.36～2.36cm3/g，平均为1.775cm3/g。同时，测得各样品的Langmuir压力较均一，分布于1.34～2.16MPa，平均为1.67MPa（图8-B）。

根据国外资料，以Barnett页岩为例，其吸附气体积约为3cm3/g，表明其页岩气富集程度较研究区内大部分页岩层系高。但另一方面，Barnett页岩整体厚度较小，最大厚度只有300m左右［14］，远小于湘中、湘东南拗陷内页岩层系的厚度。因此，从资源总量上看，湘中、湘东南拗陷仍具有较大的页岩气勘探开发潜力。

此外，需要注意的是，很多龙潭组样品中Langmuir体积都出现了极大值。这些极大值并不能用个例来解释，而应该认为是在滨海－沼泽沉积环境下由于海陆交互影响，在有机质页岩沉积有利区形成的含气性高值区。含气性高值区往往出现在沉积厚度较大且煤系地层发育的区域。事实上在同受海陆交互影响的测水组样品中亦出现了Langmuir体积极大值。可见，在很多区域，龙潭组的含气性远好于Barnett页岩。结合龙潭组厚度最厚可达500m以上这一沉积特征，显而易见，龙潭组泥页岩，尤其是煤系地层页岩气勘探潜力巨大。

图8 湘中－湘东南拗陷页岩样品甲烷等温吸附曲线Fig.8 The methane isothermal adsorption curves of the shale samples from the Xiangzhong-Xiangdongnan depression

6 结论

a.湘中－湘东南拗陷主要发育龙潭组、测水组、佘田桥组、棋梓桥组4套泥页岩层系。其中佘田桥组与棋梓桥组泥页岩主要发育于海相台盆内，龙潭组、测水组泥页岩则主要发育于海陆交互环境中的滨海－沼泽相内。泥页岩累计沉积厚度较大，最厚处达1km以上。

b.4套泥页岩层系中以佘田桥组、龙潭组与美国Barnett页岩的矿物组分最为相似，唯有黏土矿物含量偏高。但结合研究区内佘田桥组泥页岩层系热演化程度较高的特征，认为较高的黏土矿物含量也意味着有机质孔较发育。因此，研究区内佘田桥组泥页岩是页岩气勘探开发的有利层段。龙潭组泥页岩矿物组成较佘田桥组略差，但黏土矿物与脆性矿物仍具有合理的比例关系，因此认为其亦是页岩气勘探开发的有利层段。

c.4套泥页岩层系内孔隙发育，孔隙类型多样。根据等温吸附－解吸曲线特征及比表面积实验结果可知，研究区内各套层系均具有较好的孔隙连通性，孔径大小也符合页岩气储存、开采的要求，整体上具有较好的微观孔隙结构。

d.湘中－湘东南拗陷泥页岩层系均具有较好的含气性。整体平均值虽然小于美国Barnett页岩的含气性，但由于研究区内泥页岩层系厚度远大于美国Barnett页岩的厚度。因此认为，研究区内主要泥页岩层系具有较大的页岩气勘探开发潜力。此外，部分区域的龙潭组泥页岩的含气性远优于Barnett页岩，结合其泥页岩有效厚度较大的特点，认为龙潭组煤系地层勘探潜力巨大。

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