沙秀秀，宿树兰，段金廒，沈飞，严辉，郭盛，钱大玮

(南京中医药大学 江苏省中药资源产业化过程协同创新中心/中药资源产业化与 方剂创新药物国家地方联合工程研究中心，江苏 南京 210023)

专 论

我国雷公藤属植物资源产业化过程废弃物的转化利用与资源化途径△

沙秀秀，宿树兰，段金廒*，沈飞，严辉，郭盛，钱大玮

(南京中医药大学 江苏省中药资源产业化过程协同创新中心/中药资源产业化与 方剂创新药物国家地方联合工程研究中心，江苏 南京 210023)

雷公藤在医药和生物农药领域有着广泛的应用，雷公藤制剂产品是治疗类风湿关节炎的首选药物。随着雷公藤资源产业链快速发展并不断拓展延伸，在其药材资源生产过程中产生非药用部位，以及在其制剂产品制造过程中产生大量废渣、废水、废气等废弃物，由此导致的资源利用效率低下和巨大浪费，日益引起社会各界人士的广泛关注和重视。该文通过对雷公藤资源利用现状及其产业化过程废弃物的产生、可利用物质及其利用途径等进行归纳分析，以期为该资源的效率提升及废弃物的资源化利用提供参考和依据。

雷公藤；废弃物；资源化利用

雷公藤TripterygiumwilfordiiHook.f.为卫矛科雷公藤属植物，以其根入药，味苦、辛，性凉，有大毒。具有祛风除湿，通络止痛，消肿止痛，解毒杀虫的功能。近20年来被广泛用于治疗类风湿性关节炎、肾小球炎、红斑狼疮、血小板减少性紫癫及各种皮肤病等。现代药理研究证实雷公藤具有抗炎、免疫、抗生育、抗肿瘤、抗菌等多种生物活性。笔者通过对雷公藤资源分布、利用现状及其产业化过程废弃物的产生、可利用物质、利用途径及其产业化等方面进行分析，以期为该资源的高效综合利用和废弃物的资源化利用提供参考和引导[1]。

1 雷公藤资源及其利用现状

1.1 雷公藤资源现状

卫矛科雷公藤属植物在我国有3种，即雷公藤TripterygiumwilfordiiHook.f.、昆明山海棠T.hypoglaucum(Levl.)和东北雷公藤T.Regellii，分布于西南、华南及东北。其中雷公藤分布于长江中下游地区的浙江、安徽、湖南、福建、湖北、江西、安徽及台湾等省，曾盛产雷公藤的产区包括浙江、福建、江西、湖北等省区，但其野生资源日益减少。昆明山海棠分布于四川、云南、贵州海拔500～800 m以上的山地，野生资源比较丰富，但资源破坏较为严重。东北雷公藤分布中心在吉林和辽宁的长白山，朝鲜和日本也有分布。东北雷公藤开发利用程度较低，野生资源保护较好，但分布区域窄，资源蕴藏量较小[2]。

由于雷公藤资源的开发利用及其制剂产品的开发，其野生资源日益减少，栽培资源引起有关部门和制造产业的重视。国家相继建立了2个雷公藤药材GAP基地，即福建省泰宁雷公藤GAP生产基地和浙江省丽水雷公藤GAP生产基地[3]，至2004年全国已建立雷公藤种植基地1 333 hm2，但栽培技术相对滞后。

1.2 雷公藤资源利用现状

现代药理研究表明，雷公藤具有抗炎、抗自身免疫、抗肿瘤、抗病毒、抗HIV及潜在治疗Alzheimer’s疾病的作用[4]。临床广泛用于多种免疫系统疾病，如类风湿性关节炎，是国内首选的免疫抑制剂[5]。目前市场上的雷公藤制剂主要有7种，详见表1。

1.2.1 雷公藤二萜类化合物开发利用现状 雷公藤中的二萜类化合物属于松香烷型，具有α、β不饱和内酯结构，是雷公藤的主要活性成分，具有显著的抗炎和免疫抑制活性[6]。

Kupchan等[7]首次从台湾产雷公藤中分离出3个具有抗白血病和抑制癌细胞活性的化合物雷公藤内酯醇(Triptolide)、雷公藤内酯酮(Triptonide)和雷公藤内酯二醇(Tripdiolide)，并将其作为抗白血病药物申请了专利[8]。现已证实二萜类成分在治疗肿瘤或癌症中有显著疗效，如对白血病、乳腺癌、肺癌、胃癌、前列腺癌、皮肤癌等疾病的治疗[9]，其中雷公藤内酯二醇已被美国国立癌症研究所认可为有效的抗癌药物[7]。

雷公藤甲素具有抗炎、免疫抑制、抗男性生育和抗癌作用[10-12]，活性显著，是最主要的有效成分之一，其注射液已在临床试用于治疗白血病[13]。雷公藤甲素的抗肿瘤活性具有广谱性及高效性，使其可能成为新化疗药物应用于临床，但其毒副作用阻碍了其进一步的研究和开发。因此，对雷公藤甲素的化学结构进行改造修饰，降低其毒性，是将其开发成新的抗肿瘤化疗药的主要方向[14]。美国明尼苏达大学研究人员对雷公藤甲素进行修饰，得到一种水溶性、注射用新药明尼甲素，可有效治疗胰腺癌[15]。赵舜波等[16]研究报道，以雷公藤甲素为原料，采用微生物转化法合成新型抗类风湿药物雷腾舒。采用模型菌珠雅致小克银汉霉ATCC36112在pH 4.5、底物浓度400 μg·mL-1和转化10 d等条件下，雷腾舒产率>70%；为雷公藤资源性化学成分的多途径开发利用提供了科学依据。此外，雷公藤甲素还具有显著的预防骨质疏松作用，是一种预防骨质疏松的理想药物[17]。

表1 以雷公藤资源植物为原料生产的主要产品及其资源价值

1.2.2 雷公藤生物碱类化合物开发利用现状 倍半萜类生物碱是雷公藤中的主要活性物质，迄今已从雷公藤中分离得到30多个生物碱类化合物，具有抗炎和免疫抑制的药理活性，临床常用于治疗类风湿性关节炎等疾病。雷公藤生物碱制剂对关节的消肿、止痛作用明显，见效快，降血沉作用也显著，同时还发现其具有抗肿瘤、抗雄性生育作用，是有发展前景的男性避孕药[18]。此外尚发现了3种强抗HIV病毒的倍半萜生物碱，其体外治疗指数大于1 000[19]。

雷公藤为著名的杀虫植物之一，其中倍半萜类生物碱是该植物具有杀虫作用的活性物质，且具有杀虫谱广、活性高、毒性低等特点，目前从雷公藤中分离出6种杀虫生物碱单体，分别为雷公藤次碱、雷公藤吉碱、雷公藤春碱、雷公藤定碱、雷公藤嗪碱、雷公藤新碱[20]。由雷公藤生物碱制备的植物源农药，对人畜安全，不污染环境，不易引起抗药性，在自然界中易于降解，故具有较好的开发潜力。

1.2.3 雷公藤三萜类化合物开发利用现状 三萜类化合物是最先从雷公藤中发现的一类活性化合物，最早由赵承嘏从雷公藤根部提取到萜类色素雷公藤红素(Celastrol)[21]。雷公藤红素是一种有效的蛋白酶体抑制剂，是目前值得关注的具有多种生物活性的天然产物。雷公藤红素是继紫杉醇之后又一种高效低毒的抗肿瘤植物药，其抑瘤率高达65%～93%，超过紫杉醇[15]。中国科学院武汉植物园与美国科学家共同合作开展的中药雷公藤抗癌的研究，经体内、体外的抗癌机理研究证实：雷公藤红素是通过控制癌细胞的蛋白酶体进而诱发癌细胞凋亡的抑制剂[22]。因此雷公藤红素在治疗肺癌、头颈鳞状细胞癌、结肠癌、胃癌、肝癌、乳腺癌及其他一些表达CIP2A癌蛋白的癌症中具有广阔的应用前景[23]。

2 雷公藤资源产业化过程废弃物的产生及其可利用物质

目前药用部位主要为去皮后的根木质部，由于根皮毒性较大，因此将根去皮后入药，故产生大量废弃的根皮废弃物；同时在雷公藤药材种植、采收、加工过程中产生大量废弃茎叶、花、果实等废弃物。近年来研究表明，雷公藤的根皮及茎、叶、花、果实等中含有类似的资源性成分，具有一定的潜在利用价值[24]，值得对其进行资源化利用与开发研究。

2.1 雷公藤资源植物生产过程中产生的废弃物及资源性成分

2.1.1 雷公藤茎叶中资源性化学成分 研究结果表明雷公藤茎、叶、根的化学成分和药理活性基本相同，可作为雷公藤根的类效资源进行开发，且活性强的环氧二萜内酯类成分在雷公藤叶中比根中含量高[25]。

2.1.1.1 二萜类资源性化学成分 从雷公藤叶中分离出9种二萜类化合物，除雷公藤内酯醇(Triptolide)、雷公藤内酯二醇(Tripdiolide)、雷公藤内酯酮(Triptonide)、雷醇内酯(Triptolidenol)、16-羟基-雷公藤内酯醇(16-hydroxy-triptolide)、雷公藤氯内酯醇(Tripchlorolide)、雷酚内酯醇(Triptriolide)等根中已有的成分外，尚分离出2个新的二萜类成分：雷公藤内酯二醇酮(Tripdioltonid)和13，14-环氧-9，11，12-三羟基-雷公藤内酯醇(13，14-epoxy-9，11，12-trihydroxy-triptolide)[26]。各化学成分的化学结构见图1。

图1 雷公藤茎叶中二萜类资源化学成分的化学结构

2.1.1.2 生物碱类资源性化学成分 从雷公藤茎叶中分离出3个倍半萜生物碱化合物：雷公藤吉碱(Wilforgine，Ⅰ)、雷公藤特碱(Wi1fortrine，Ⅱ)和雷公藤次碱(Wilforine，Ⅲ)。其中Ⅰ和Ⅱ具有体液免疫抑制作用，Ⅲ是治疗类风湿性关节炎的有效成分[27]。各化学成分的化学结构见图2。

图2 雷公藤茎叶中生物碱类资源化学成分的化学结构

2.1.1.3 三萜类资源性化学成分 从雷公藤茎叶中分离鉴定了1个甾体类化合物：β-谷甾醇，3个三萜类化合物：雷公藤内酯甲、3β，22α-二羟基-△12-齐墩果烯-29-羧酸和3β-羟基-△12-齐墩果烯-29-羧酸(3-epikatonic acid)[28]等。

此外，雷公藤茎叶中还发现新木脂素wilfordiols A-D[29]，以及蒽醌类化合物l，8-二羟基-4-羟甲基蒽醌[30]。

目前关于雷公藤各部位的资源性化学成分评价研究多集中于雷公藤甲素的分析，雷公藤甲素在根皮及叶中含量较高，分别为(0.041 0±0.000 2)，(0.039 7±0.000 2)mg·g-1[31]。

2.1.2 雷公藤果实中资源性化学成分 果实中含有倍半萜酯类化合物[32]。

2.2 雷公藤药材采收加工过程中产生的废弃物及资源性化学成分

传统认为雷公藤根皮毒性较大，故在雷公藤产地加工时常将根皮除去后入药，产生大量的根皮废弃物。研究表明，雷公藤根皮中含有丰富的二萜类、生物碱类、三萜类等资源性化学成分。其中生物碱类成分除雷公藤次碱、雷公藤碱、雷公藤吉碱和雷公藤特碱等化合物外，尚有两种倍半萜生物碱雷公藤新碱和雷公藤宁碱[33]。二萜类成分主要有雷酚内酯(Triptophenolide)、雷酚内酯甲醚(Triptophenolide methyl ether)、雷酚新内酯(Neotriptophenolide)[34]、雷酚萜(Triptonoterpene)、雷酚萜甲醚(Triptonoterpene methyl ether)和雷醇内酯(Triptolidenol)[35]。从雷公藤根皮的乙醇提取物中分离出11种二萜化合物，证实其为抗白血病的有效成分[36]。

此外，从雷公藤根皮乙醇提取物中还分离到木脂素类化合物5′-甲氧基-(-)-松脂素(Medioresinol)和丁香脂素(Syringaresinol)[37]。

2.3 雷公藤药材资源性产品深加工制造过程中产生的废弃物及资源性化学成分

雷公藤临床用于治疗类风湿性关节炎等疾病，疗效肯定。在以雷公藤的乙酸乙酯提取物制备雷公藤片的生产过程中，以及以雷公藤根皮为原料制备雷酯醇软膏的过程中，醇浸膏加水后均产生大量的胶状沉淀物(约占生药量的10%)，一般作为废渣弃去[38]。此外，雷公藤多苷片生产过程中也会产生大量的废液。研究表明，药渣中尚残留一定量的生物碱类成分，其中含量较高的是雷公藤吉碱[38]。

雷公藤多苷片生产过程中的废液研究表明，废液中含有雷公藤内酯A、雷公藤三萜酸A、乌索-12-烯三萜、大子五层龙酸(Salaspermic acid)等三萜化合物[39]。废渣和废液均值得深入研究与开发利用，同时减少环境污染和资源浪费。

3 雷公藤资源产业化过程废弃物的利用途径及其产业化

3.1 雷公藤茎叶资源化利用与产业化开发

3.1.1 医药领域的应用与产品开发 雷公藤叶性凉，味辛、苦，具有清热除湿，舒筋通络，消肿止痛的功能。研究表明雷公藤叶中雷公藤内酯醇含量显著高于根和茎[40]，雷公藤叶中雷公藤内酯醇含量是根中的3倍以上[41]，显示了雷公藤茎叶极大的开发价值。据报道已建立雷公藤叶中雷公藤内酯醇分离纯化的新方法，可获得纯度达96.5%的雷公藤内酯醇，为雷公藤叶的开发利用提供了基础[42-43]。

研究表明，雷公藤、昆明山海棠茎叶对卡拉胶和佐剂诱导的大鼠足肿胀有很明显的抑制作用，尤其是在二级免疫性关节炎研究中，证实了雷公藤属植物茎叶对风湿性关节炎的有效性，可考虑作为雷公藤根的类效资源[44，25]。雷公藤茎叶水提物对机体非特异性免疫、体液免疫、细胞免疫均有显著的抑制作用，提示雷公藤茎叶可作为免疫抑制剂的提取原料。因此，雷公藤茎叶有望作为类风湿性关节炎等自身免疫性疾病治疗药物的开发资源[45]。

从雷公藤落叶中提取出治疗类风湿性关节炎的雷络酯，其疗效与雷公藤多苷相似，但毒副作用大大低于后者，已研发成功国家中药二类新药——雷络酯原料及雷络酯片剂[46]。研究表明雷络酯片治疗类风湿关节炎，其疗效及不良反应与根部制剂差异无统计学意义[47]，且对生殖系统的影响小，适用于青年女性患者[48]。

3.1.2 雷公藤茎叶作为植物农药的开发利用 雷公藤中倍半萜类生物碱对鳞翅目、鞘翅目、双翅目、同翅目、蜚蠊目等多种昆虫具有较强的毒杀、拒食、麻醉、生长发育抑制和种群抑制活性。雷公藤生物碱对昆虫具有广谱、高效、作用方式多样等特点，且作用机理独特、作用部位复杂，田间防治效果好，具有开发成新型特异性害虫防治制剂的广阔前景[49]。以雷公藤茎叶为原料提取其中生物碱制成的高效无毒农药广谱型杀虫杀菌剂，对人、畜无毒无害，不污染环境及农作物，无毒性残留，防治农作物、果树、蔬菜等病害、虫害效果显著[50]。

此外，利用雷公藤叶制备雷公藤提取物并研制生物农药制剂，可使雷公藤废弃茎叶变废为宝，降低生产成本，提高生物活性，提升杀虫效果，且杀虫谱广泛[51-52]。对于雷公藤资源的综合利用及提高资源利用效率，延伸资源经济产业链具有重要意义和产业前景。

3.2 雷公藤根皮资源化利用与产业化开发

研究表明，雷公藤根皮中富含雷公藤红素[53-55]。除雷公藤红素外，从雷公藤根皮中还分离出雷醇内酯，该化合物具有抗生育作用，且无现有雄性抗生育药物棉酚的致低血钾等副作用，作用明确可逆，具有开发前景[56]。以雷公藤根皮为原料得到的雷公藤内酯醇配成0.002%的软膏(雷酯醇软膏)，外用尚可治疗银屑病[38]。

雷公藤、昆明山海棠根皮尚可制备杀虫叶面肥料，其制备处方为：含雷公藤根皮提取液20份、氨基酸10份、微量元素2份、水68份。雷公藤叶面肥料既能杀灭植物害虫，又能促进植物生长；使用安全，对环境无污染，在植物体内无农药残留[57]。

此外，雷公藤根皮尚可制成可湿性粉剂、乳油、水乳剂及微乳剂等剂型的雷公藤杀虫剂，并具有药效显著、高选择性、低毒、低残留、害虫不易对其产生抗药性等特色的优势[58]，在生物农药方面显示出广阔的应用前景。

3.3 雷公藤废渣的资源化利用与产业化开发

在雷公藤资源性产品雷公藤片、雷酯醇软膏等的生产制备过程中，产生大量废弃胶状物沉淀，研究表明其含有丰富的雷公藤总碱[38]。而雷公藤总碱具有雄性抗生育活性，与棉酚作用相似，因此在男性避孕药开发方面具有潜在的利用价值和开发利用前景。已有研究建立了从该废渣中提取雷公藤总碱的制备工艺，见图3。从中获得的雷公藤总碱可用于：①用于雄性抗生育药剂的研制；②制成杀虫剂，其对稻螟虫幼虫有较强的杀灭作用；③作为分离雷公藤吉碱的中间体原料[38]。

此外，以提取雷公藤甲素和雷公藤乙素后的废液为原料，尚可制备高含量的雷公藤春碱、雷公藤定碱、雷公藤吉碱等雷公藤倍半萜类生物碱单体，为其产业化奠定基础[59-60]。

综上，雷公藤资源植物的多途径利用及其资源价值如图4所示。

图3 药渣中提取雷公藤总碱的工艺流程[38]

图4 雷公藤属植物资源的多途径利用及其资源价值

4 小结与讨论

雷公藤资源的开发利用及其产业化发展迅速，其多种制剂产品广泛用于治疗类风湿性关节炎、红斑狼疮、银屑病、肾炎、器官移植等50多种疾病，是国内首选的免疫抑制剂。随着化学、药理与临床方面研究的深入，对提高其疗效、降低不良反应产生重要的影响。雷公藤资源产业快速发展并不断拓展延伸，在其药材采收、加工环节产生的非药用部位等废弃组织器官每年高达数万吨计，在其资源性产品制造过程中形成大量废渣、废水、废气更是难以计量，由此而导致资源利用效率低下和巨大浪费。因此，雷公藤资源产业化过程产生的废弃物资源化利用已引起社会和广大科研工作者的重视和关注。本文通过对雷公藤资源现状、产业化及利用现状、废弃物产生等进行分析，以期为该资源的高效利用和资源产业链的延伸提供依据。

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AdvancesofResourcesUtilizationofHerb-medicineWastesDerivedfromtheProcessofTripterygiumWilfordiiIndustrialization

SHAXiuxiu，SUShulan，DUANJinao*，SHENFei，YANHui，GUOSheng，QIANDawei

(JiangsuCollaborativeInnovationCenterofChineseMedicinalResourcesIndustrialization，andNationalandLocalCollaborativeEngineeringCenterofChineseMedicinalResourcesIndustrializationandFormulaeInnovativeMedicine，NanjingUniversityofChineseMedicine，Nanjing210023，China)

Tripterygiumwilfordiiis a preferred drug for treatment of rheumatoid arthritis，which was widely used in the fields of medicine and biological pesticide.Due to the rapid development and continual expansion ofT.Wilfordiiresource industry chain，there are a lot of wastes derived from the process of industrialization，such as the non-medicinal part，waste residue，waste water，waste gas，and so on.A large amount of wastes result in many problems，such as low utilization rate of resources and environmental pollution，which cause extensive attention in the community.In this paper，the utilization status ofT.wilfordiiresources and resource utilization of wastes derived from the process of industrialization，and the utilization approach were reviewed，so as to provide reference and basis for the effective and comprehensive utilization of its resources.

Tripterygiumwilfordii；Herb-medicine wastes；Resource utilization

国家“十二五”科技支撑计划项目(2010BAI04B03)；江苏高校中药资源产业化过程协同创新中心建设专项(2013)；国家科技支撑计划项目(2012BAI29B02)；江苏省“333高层次人才工程”第一层次培养对象资助项目(2013)

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段金廒，教授，博士生导师，南京中医药大学副校长，中国自然资源学会中药及天然药物资源专业委员会主任委员，国家973计划首席科学家；主要研究方向：中药资源化学研究及其产业化；Tel：(025)85811116，E-mai：dja@njutcm.edu.cn

10.13313/j.issn.1673-4890.2014.07.001

2014-04-11)