鄂尔多斯盆地延长组长7段凝灰岩锆石U-Pb年龄、Hf同位素组成特征及其地质意义*

2014-09-17张辉彭平安张文正

岩石学报 2014年2期

关键词：凝灰岩锆石秦岭

张辉彭平安张文正

1.中国石油长庆油田分公司勘探开发研究院，西安 710018

2.中国科学院广州地球化学研究所，广州 510640

3.低渗透油气田勘探开发国家工程实验室，西安 710018

1 引言

一般来说，火山活动对油气藏的形成是不利的，它会破坏圈闭，最终导致油气藏的破坏，但是一些研究也表明:火山活动对油气藏的形成有促进作用。火山活动向烃源岩散布了大量火山碎屑(熊寿生和卢培德，1996;张映红等，2000)，同时还向烃源岩输送了大量的气液物质和过渡金属元素等(赫英等，1996，2001)。那些携有高温的火山碎屑物质对有机质有加热促熟作用(郭占谦，2002)。过渡金属元素(如Fe、Mn、Zn、Cu等)在有机质演化生烃过程中起着催化剂作用(Mango et al.，1994;Mango，1996;Mango and Elrod，1999;郭占谦，2002;王先彬等，2005)，使沉积层中的有机碳与氢结合而生成更多的烃。火山喷发活动带来的热液一方面给湖盆水体中的水生生物带来了大量的营养物质，促进水生生物繁殖，为优质烃源岩的形成奠定了丰富的物质基础;另一方面，火山热液使水体含盐度增加，形成还原环境，为有机质的保存和转化提供了有利条件(高福红等，2009)。

鄂尔多斯盆地在晚三叠世湖盆全盛期沉积的长7段发育了一套富含有机质黑色泥页岩(含油页岩)的优质烃源岩，其有机质丰度、生排烃能力及规模明显优于其它岩性和层段的生烃岩，该套优质油源岩很可能是盆地中生界的主力油源岩。关于这套优质烃源岩的发育机制，目前研究较少。对现代大洋和陆表地热异常区的热水喷流活动研究，发现水底热液活动可刺激某些热水生物群落和菌、藻类等低等生物空前繁盛(阴家润和王薇薇，1995;曾志刚等，2000)。这种深水湖盆底层低等水生生物和细菌的繁盛需要丰富的氮、磷及金属元素等养料(Simoneit，1990;金强等，2005)。晚三叠世延长组烃源岩沉积时伴随火山活动，可以为藻类等低等水生生物的大量繁殖提供丰富的营养物质，因此，延长组优质烃源岩的发育可能与火山活动密切相关。火山灰在鄂尔多斯盆地的存在是众所周知的事实，但很少有人将其与优质烃源的发育联系起来。鉴于此，本文采用LA-ICP-MS方法研究了长7段凝灰岩中的锆石U-Pb年龄和Hf同位素组成，以期准确限定其沉积时代和物质来源，为明确长7段优质烃源岩的发育时间及展布方向、探讨长7段优质烃源岩发育机制提供理论依据。长7段优质烃源岩的发育范围、展布方向与鄂尔多斯原油勘探密切相关，目前还不能完全确定。本文的研究也具有明确生产意义。

2 地质概况

鄂尔多斯盆地南缘与秦岭造山带为邻(图1)，印支期形成的秦岭造山带拼接会聚后由于两大块体长期处于挤压状态，并具有周期性持续强化过程。于是受其影响，秦岭北麓山前断裂活动频繁，而此时也正是与之相邻的鄂尔多斯陆相盆地形成期，可见在时间和空间上，秦岭造山活动与鄂尔多斯盆地之间均有一定的内在联系。

长7段烃源岩中纹层-薄层凝灰岩十分发育，单层最大厚度可达1～2m。在正8井约9m的岩芯中可识别出182个中-酸性凝灰岩纹层，反映了同期火山喷发作用十分频繁(张文正等，2009)。长7底部凝灰岩厚度在平面上呈现出盆地西缘、西南缘向东及东北方向逐渐减薄，至陕北地区长7底部凝灰岩不发育。凝灰岩在盆地西南的正宁地区及合水-庆城地区厚度可达1m以上(邓秀琴等，2008)。

岩石薄片的镜下观察结果表明，长7段烃源岩中常见晶屑凝灰岩、玻屑凝灰岩和双屑凝灰岩。晶屑凝灰岩中，晶屑含量50%～70%，晶屑的组合类型主要有钾长石晶屑，钾长石-钠长石混合晶屑和石英-钾长石-钠长石混合的晶屑三种。纹层状的钾长石晶屑凝灰岩、钾钠长石晶屑凝灰岩在长7油页岩层中较为常见(见图2)，反映出了碱性、钙碱性喷发岩的特点。长石晶屑具半自形晶，粒径约分布于0.05～0.3mm之间，部分晶屑具溶蚀港湾状构造。玻屑凝灰岩往往分布于纹层凝灰岩的上部，粒径细小，以尘灰级为主。双屑凝灰岩以晶屑和玻屑双屑凝灰岩居多。

岩石化学成分测试分析表明，长7薄层凝灰岩的SiO2、A12O3变化较大，SiO2含量分布在49.37% ～72.87%之间，A12O3含量在14.17% ～30.17%之间。总体来说，大多数薄层凝灰岩的SiO2含量较高(＞53%)，反映长7凝灰岩以中、酸性为主，基性较少。里特曼指数σ介于0.26～4.00之间，反映了大部分样品属于钙碱性系列。TAS图解分析指出绝大部分样品落在了英安岩区(张文正等，2009)，显示出凝灰岩呈中性-偏酸性特征。

3 样品采集与分析方法

3.1 样品制备

本次研究采用的样品来自于鄂尔多斯盆地西南部合水-宁县-旬邑地区的宁 36(1696.5m，编号 A1)、正 8井(1288.3m，编号A5)井以及正9井(1327.35m，编号A8)三叠系延长组长7段凝灰岩，样品具体位置见图1。凝灰岩样品经手工破碎、淘洗、电磁选、重液分离等进行单矿物提纯以后，在双目镜下挑选，得到含包裹体少、无明显裂隙且晶型完好的锆石单矿物。在双目镜下将锆石样品粘在双面胶上，制成靶。

3.2 分析方法

锆石的阴极发光(CL)图像分析在西北大学地质系大陆动力学国家重点实验室用配有英国Gatan公司的MonoCL3+型阴极荧光探头的美国FEI公司Quanta 40 0FEG扫描电镜完成，分析电压为15kV，电流为19nA。

锆石的U-Pb年龄测定分析在同一实验室进行。本实验的激光剥蚀系统为德国MicroLas公司生产的GeoLas 200M。该系统由德国Lamda Physik公司的ComPex102 ArF准分子激光器(波长193nm)与MicroLas公司设计的光学系统组成，斑束直径可从4～120μm逐档变化。单脉冲能量200mJ，最高重复频率20Hz，平均功率4W。经光学系统匀光和聚焦，能量密度可达20J/cm2。ICP-MS为美国Agilent公司生产的Agilent 7500a。该仪器独有的屏蔽炬可明显提高分析灵敏度(对于1×10-6的 U，238U 在激光斑束直径为40μm，频率为10Hz时的每秒计数为(cps)4500)。

锆石Lu-Hf同位素测试在同一实验室进行Nu Plasma多接收等离子体质谱仪(LA-MC-ICP-MS)和193nm激光取样系统上完成，分析时激光束直径为50μm，激光剥蚀时间约30s。

图1 秦岭造山带构造简图(a，据杨友运，2004修改)及采样位置图(b)Fig.1 Simplified tectonic map of the Qinling orogenic belt(a，after Yang，2004)and distribution map of sampling location(b)

激光剥蚀时，斑束直径为20μm，激光脉冲频率为10Hz，采样方式为单点剥蚀。以He作为剥蚀物质的载气。由于采用高纯度的Ar和He气，204Pb和202Hg的背景＜100cps。ICPMS数据采集选用一个质量峰采集一点的跳峰方式，单点停留时间分别设定为 6ms(Si、Ti、Nb、Ta 和 REE)，15ms(204Pb、206Pb、207Pb和208Pb)和10ms(232Th 和238U)。每测定 5个样品点测定一次锆石91500，每10个样品点测定一个NIST610。每个分析点的气体背景采集时间为30s，信号采集时间为40s。数据处理采用Glitter(4.0版)软件，年龄计算时以标准锆石91500为外标进行同位素比值分馏校正。所得数据用Andersen的方法(Andersen，2002)进行普通铅校正，然后用Isoplot3.0(Ludwig，2003)获得加权平均年龄和谐和图。元素浓度计算采用NIST610作外标，29Si作内标。

锆石原位 Lu-Hf同位素测定用176Lu/175Lu=0.02669和176Yb/172Yb=0.5886(Chu et al.，2002)进行同量异位干扰校正计算测定样品的176Lu/177Hf和176Hf/177Hf比值。在样品测定期间，对标准参考物质91500和GJ-1进行分析，以进行仪器状态监控和对样品进行校正。样品分析期间获得标准锆石91500的176Hf/177Hf=0.282295±0.00027(n=1，2σ)，GJ-1的176Hf/177Hf=0.282734±0.00015(n=16，2σ)，分别与推荐值 0.2823075±0.00058(2σ)(Wu et al.，2006)和0.282015 ±0.000019(2σ)(Elhlou et al.，2006)吻合，εHf的计算采用176Lu衰变常数为1.865×10-11a-1(Scherer et al.，2001)，球粒陨石现今的176Hf/177Hf=0.282772，176Lu/177Hf=0.0332(Blichert-Toft and Albarede，1997)，Hf亏损地幔二阶段模式年龄(tDM2)的计算采用上地壳176Lu/177Hf=0.0093，fLu/Hf=-0.72(Vervoort et al.，1996)。

4 分析结果

4.1 锆石CL图象特征

锆石内部经常出现复杂的分区，每一区域可能都记录了锆石所经历的结晶、变质、热液蚀变等复杂的历史过程。因此，在微区分析前，详细研究锆石的形貌和内部结构对解释锆石U-Pb年龄、微区化学成分和同位索组成的成因至关重要。只有对同一样品直接进行结构和年龄的同步研究，才能得到有地质意义的年龄。锆石的阴极发光特征可以反映锆石的内部结构。锆石CL照片显示，大部分锆石具有较密集的振荡环带(图3)，表明为典型的岩浆锆石。

4.2 锆石Th、U含量和Th/U比值

延长组长7段凝灰岩中的锆石的Th、U含量较高、变化大，3个凝灰岩样品Th含量为122×10-6～4439×10-6，U含量为273×10-6～6180×10-6(表1)。大量的研究表明，不同成因的锆石具有不同的Th、U含量及Th/U比值。岩浆锆石的Th、U含量较高，Th/U比值一般大于0.4;变质锆石的Th、U含量低，Th/U比值一般小于0.1(Rubatto and Gebauer，2000;Belousova et al.，2002;Möller et al.，2003;吴元保和郑永飞，2004)，这是因为Th4+比U4+具有更大的离子半径，在锆石晶格中Th比U更不稳定，变质重结晶过程中，Th比U更容易被逐出锆石的晶格，造成重结晶变质锆石具有相对较低的Th/U比值(Pidgeon et al.，1998;Hoskin and Black，2000)。本次研究中3个凝灰岩样品的Th/U比值在0.34～1.21之间，平均值为0.58。其中三个锆石颗粒的Th/U比值小于0.4，其余均大于0.4，显示出典型岩浆成因锆石的特点，与CL图像(图3)结论一致。

图3 凝灰岩中锆石CL图形(图圈为激光剥蚀位置)Fig.3 Zircon CL images(the circle are the positions of laser points)

表1 凝灰岩中锆石U-Pb定年分析结果Table 1 U-Pb isotopic data for zircons obtained from tuff

4.3 锆石微量元素

Belousova et al.(2002)的研究结果表明，正长岩中锆石具有正Ce异常、负Eu异常和中等富集重稀土元素(HREE)趋势为特征;花岗质岩石中锆石具有明显负Eu异常、Ce弱异常和无明显HREF富集趋势为特征;碳酸岩和伟晶岩以无明显的Ce和Eu异常和轻、重稀土分异程度变化较大为特征;镁铁质火山岩具有明显的轻、重稀上分异的特征;金伯利岩中锆石无明显的Eu和Ce异常，轻、重稀土分异程度不明显。延长组长7段凝灰岩中锆石表现出Eu强亏损、Ce弱正异常(Eu*为0.14、Ce*为1.25)的特征，与Belousova图中花岗岩类(Eu*为0.18、Ce*为1.53)稀土分配模式相似(图4)，表明长7段凝灰岩中锆石来源于花岗岩类。根据Watson and Harrison(2005)和Watson et al.(2006)中Ti含量与温度的关系式，计算出锆石的结晶温度在619～886℃之间，平均为718℃，进一步表明其来自是酸性岩浆。

图4 不同岩类中锆石稀土元素球粒陨石标准化配分模式图(据Belousova et al.，2002修改;球粒陨石标准化值据 Sun and McDonough，1989)Fig.4 Chondrite-normalised averaged REE patterns of zircons from a range of rock types(after Belousova et al.，2002;Chondrite values after Sun and McDonough，1989)

Ce正异常是因为与Zr具有相同的电价和相似的8配位离子半径的Ce4+优于Ce3+被分配进锆石晶格(Ballard et al.，2002)，本文计算得出长7段凝灰岩中锆石具有低的Ce4+/Ce3+比值(平均为44)，这与Ce*弱正异常一致。锆石中Ce4+/Ce3+比值主要受岩浆的氧逸度控制，受岩浆结晶温度影响有限(Ballard et al.，2002;Liang et al.，2006)，长7段凝灰岩中锆石低Ce4+/Ce3+比值，表明凝灰岩形成于缺氧环境。氧化程度控制着岩浆S的电价，低氧逸度S主要以S2-存在，高氧逸度S主要以 S6+存在(Carroll and Rutherford，1985)。与凝灰岩成互层分布的长7段优质烃源岩检测出S2-，平均含量为7.37%(张文正等，2008)，反映烃源岩形成于其缺氧的沉积特征，也验证了同期的长7段凝灰岩的形成环境。

4.4 锆石U-Pb年龄

延长组长7段凝灰岩锆石U-Pb年龄分析结果见表1。由于样品颗粒大小、厚度的影响本文在年龄谐和图中剔除了206Pb/238U年龄相对于207Pb/235U偏差大的锆石颗粒。

位于宁县的样品A1(宁36井)加权平均年龄为236.1±2.7Ma(MSWD=0.40，n=15)，一个分析点207Pb/235U同位素值偏大，表明存在铅丢失。在CL图形中，该锆石颗粒边部见到明显的变质亮边，表明受到后期热液流体改造，引起铅的丢失。位于合水县样品A5(正8井)加权平均年龄为234.3±2.8Ma(MSWD=0.30，n=12)。位于旬邑县的样品 A08(正9井)加权平均年龄为234.9±2.6Ma(MSWD=0.44，n=14)(图5)。

图5 锆石的U-Pb协和图Fig.5 Zircon U-Pb concordia diagrams

已有资料研究表明，华北与扬子板块的主要碰撞时代为245～220Ma、大别山超高压变质时代为245～221Ma(Li et al.，1989;Hacker et al.，1998;Zhang et al.，2001;刘贻灿等，2000)。南秦岭变质变形和勉-略构造带洋盆闭合时间为206～221Ma(Sun et al.，2002a)。延长组长7段凝灰岩形成时代为234～236Ma，正好介于南秦岭地体、华北板块、扬子板块之间大规模碰撞的年龄范围内，这说明延长组长7段凝灰岩的形成很可能与勉略古生带洋盆闭合后及随之发生的陆壳基底向南秦岭微陆块下俯冲作用有关。

图6 凝灰岩中锆石的Hf同位素组成直方图Fig.6 Histograms of Hf isotopic component of zircon from tuff

中生代的强烈造山过程在秦岭地区引发了巨量花岗岩浆的侵人。其中，东秦岭地区陕西商州市以西勉略带以北的前古生代地层中出露大量由多个侵入体构成的中生代大岩体群，并以北部东江口和南部宁陕两大岩体群最具代表性(严阵，1985)。Sun et al.(2002a)对南秦岭勉略带北部姜家坪、迷坝、张家坝、东江口、新院和光头山等六个花岗岩体的样品进行了锆石U-Pb定年，锆石U-Pb年龄测定结果表明各花岗岩体的结晶时代在206～221Ma。弓虎军等(2009)对南秦岭地体东江口花岗岩及其基性包体的锆石进行了U-Pb定年，研究结果表明东江口岩体的形成年龄为223Ma，包体锆石的结晶年龄为222Ma。从整个秦岭大别造山带来看，目前一致认为东边先碰撞，碰撞时代是226Ma(Li et al.，2000;Liu et al.，2006)到230Ma(Sun et al.，2002b)，西部的碰撞应该位于226Ma。显然，南秦岭花岗岩是秦岭微板块与扬子板块最终碰撞、勉略主缝合带形成时所形成的同碰撞花岗岩，而三叠系延长组凝灰岩应该形成于俯冲阶段。

稀土元素因其在岩石中广泛分布，又比较稳定，除受岩浆熔融外，能够保持原来的分布模式和含量。因而，稀土元素配分模式及其有关参数已被人们用于岩石成因、物质来源、成岩成矿物理化学条件，甚至地壳和地球等天体的形成和演化等研究。彭平安等(2008①彭平安等.2008.鄂尔多斯晚三叠世长7、长9期火山灰与高有机质沉积旋回的盆地动力学背景分析)对比延长组长7段凝灰岩和南秦岭勉略带北部花岗岩体的稀土元素分布特征，发现长7段凝灰岩与南秦岭花岗岩体REE配分模式相似，均具有明显的Eu负异常，P、Ti强亏损。因此，REE分布特征表明三叠系延长组凝灰岩与南秦岭花岗岩体具有相似的母质来源。

4.5 锆石Hf同位素

Zr和Hf的地球化学性质相似，锆石中通常含有l% ～2%的HfO2，是Hf的最重要的寄主矿物，也是Hf同位素测定的理想矿物。Hf与Zr呈类质同象存在于锆石的矿物晶格中，相对其他矿物，锆石中Hf高，即HfO2≈1%;同时其 Lu/Hf值极低，通常小于0.002(凌文黎和程建萍，1999;李献华等，2003)，因此锆石形成后随时间积累的由放射性同位素176Lu衰变而形成的放射成因176Hf很少，对锆石形成后的Hf同位素组成的影响甚微，这样锆石的Hf同位素组成基本上代表了锆石结晶时的初始Hf同位素组成。加上锆石化学性质稳定，具有很高的Hf同位素封闭温度，即使经历了麻粒岩相等高级变质作用也能很好地保留初始Hf同位素组成，因此锆石中的 Hf非常适合于岩石成因的Hf同位素研究(Andersen et al.，2002;Griffin et al.，2004)。如果把锆石的Lu-Hf同位素示踪和U-Pb定年相结合，就能够对其寄主岩石的形成时代和成因提供重要信息。

锆石的Hf同位素分析结果见(表2)所示。3个锆石样品的176Lu/177Hf比值均小于0.002，表明锆石在形成以后具有较少的放射性成因Hf的积累，因而测定的176Hf/177Hf比值应能较好地反映其形成过程中Hf同位素的组成特征。分析点的176Hf/177Hf比值变化在0.282449～0.282679之间，其εHf(t)值在-6.6～1.6之间，平均值为-2.4(表2)，从图6可知εHf(t)值主要分布在-4～0之间，主峰为-3。这些特征表明延长组长7段凝灰岩主要来自地壳岩石的部分熔融，并且有一定的地幔物质的加入。

表2给出了Hf单阶段模式年龄tDM1(Hf)和二阶段模式年龄tDM2(Hf)。由于锆石的fLu/Hf比(平均为-0.97)显著小于大陆地壳的fLu/Hf比，因此二阶段模式年龄应更真实地反映其源区物质从亏损地幔被抽取的时间(或其源区物质在地壳的平均存留年龄)(吴福元等，2007)。稀土元素配分模式分析表明研究样品的母岩是花岗质的，所以二阶段模式年龄tDM2(Hf)的计算采用硅铝质大陆地壳的Lu/Hf比值可能更合理。二阶段模式年龄tDM2(Hf)为978～1397Ma，大部分集中在1.1～1.3Ga，其中以1.2Ga为主峰(图6)。延7段花岗质凝灰岩tDM2值明显大于其形成时代(234～236Ma)，反映岩浆主要来自地壳物质，同时指示这种岩浆源区物质在地壳中的存留时代大约在元古代。

表2 凝灰岩中锆石Hf同位素组成Table 2 Hf isotopic compositions for zircons obtained from tuff

张宏飞等(1997)对南秦岭花岗岩的Nd同位素研究表明南秦岭花岗岩的tDM值变化于1.0～1.7Ga之间，tDM峰值年龄为1.1Ga。弓虎军等(2009)对南秦岭地体东江口花岗岩及其基性包体的锆石Hf同位素研究，发现寄主岩体的εHf(t)值分布在-25.2～13.2，包体εHf(t)值分布在-17.7～13.3，岩体和包体εHf(t)值为负值的锆石二阶段模式年龄分别介于1.1～2.4Ma和1.1～1.9Ma，主要集中在1.0～1.5Ga。这与本文得到的二阶段模式年龄tDM2(Hf)比较接近。表明盆地内延长组凝灰岩与南秦岭花岗岩具有相似的母质来源。

在南秦岭，从西往东分布有鱼洞子群、碧口群、佛坪群、郧西群、耀岭河群、武当群和陡岭群等前寒武纪岩块，它们构成了南秦岭的基底物质。它们的同位素地质年龄主要介于1000～2700Ma之间(张本仁，1994)。参考张宏飞等(1997)Sm-Nd同位素资料，在相当于长7段凝灰岩形成时代(235Ma，平均年龄)，鱼洞子群中黑云斜长片麻岩εNd(t)=-23.8，tDM=3.11Ga;变粒岩 εNd(t)=-25.4，tDM=3.19Ga;斜长角闪岩εNd(t)=-16.1.tDM=2.77 Ga;佛坪群中黑云石榴片麻岩和黑云斜长片麻岩εNd(t)分别为-13.3和-10.8，tDM分别为2.03Ga和1.86Ga;陡岭群中黑云斜长片麻岩εNd(t)=-10.9，tDM=1.90Ga。显然，鱼洞子群、佛坪群、陡岭群岩石不可能作为延7段花岗质凝灰岩的主要源岩。郧西群火山岩(1010±41Ma，Sm-Nd)和耀岭河群火山岩(1019±81Ma，Sm-Nd)，为同时同源的产物。根据黄萱和吴利仁(1990)和张宗清等(2002)Sm-Nd同位素资料计算，在t=235Ma时，耀岭河群中、基性火山岩εNd(t)介于-3.7～2.5之间，tDM介于1.17～1.44Ga之间;郧西群酸性火山岩εNd(t)介于-4.1～1.2之间，tDM介于1.14～1.29Ga之间。这与延7段花岗质凝灰岩中锆石Hf同位素模式年龄相接近，表明耀岭河群基性火山岩和郧西群酸性火山岩可能是延7段花岗质凝灰岩的主要源岩。岩石化学组成特征研究表明长7凝灰岩以中、酸性为主。实验岩石学已证明地壳中基性岩类(玄武质成分)的部分熔融可形成化学成分为偏基性的准铝质花岗岩类(Beard and Lofgren，1991;Wolf and Wyllie，1992;Sisson et al.，2005)。因此，延长组长7段凝灰岩的源区可能为南秦岭基底中的耀岭河群基性火山岩和郧西群酸性火山岩按一定比例的混合产物。

5 结论

(1)锆石U-Pb年代学研究得到的206Pb/238U年龄分布在234Ma左右，对比勉略缝合带、南秦岭的花岗岩的年龄，南秦岭花岗岩是秦岭微板块与扬子板块最终碰撞、勉略主缝合带形成时所形成的同碰撞花岗岩，而三叠系延长组凝灰岩应该形成于俯冲阶段。

(2)锆石的Hf同位素分析表明延长组凝灰岩主要来自于地壳岩石的部分熔融，并且有一定的地幔物质的加入。Hf同位素二阶段模式年龄tDM2(Hf)为978～1397Ma，大部分集中在1.1～1.3Ga，其中以1.2Ga为主峰。

(3)延长组凝灰岩模式年龄表明其源区主要来自于元古代增生的地壳物质，在物质组成和时代上可能类似于南秦岭基底中的耀岭河群基性火山岩和郧西群酸性的混合，而相对古老的地壳物质在岩浆中的组成比例是较为有限的。

致谢审稿人对本文提出了十分有益的修改意见，在此表示诚挚的谢意。

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